劉 慧，邢 偉，施德恒，孫金鋒，朱遵略

（1.信陽師范學(xué)院物理電子工程學(xué)院，信陽 464000；2.河南師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院，新鄉(xiāng) 453007）

楊 振1，路興強(qiáng)1，2，龔學(xué)余1

（1.南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南衡陽 421001；2.浙江大學(xué)聚變理論與模擬中心，浙江杭州 310027）

文章編號：1001?246X（2015）05?0610?07

SiCl自由基X2Π和A2Σ＋態(tài)的光譜性質(zhì)

劉 慧1，邢 偉1，施德恒2，孫金鋒2，朱遵略2

（1.信陽師范學(xué)院物理電子工程學(xué)院，信陽 464000；2.河南師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院，新鄉(xiāng) 453007）

采用內(nèi)收縮多參考組態(tài)相互作用（icMRCI）方法結(jié)合Dunning等相關(guān)一致基，計算SiCl自由基X2Π和A2Σ＋態(tài)的勢能曲線.討論參考能和相關(guān)能外推對X2Π和A2Σ＋態(tài)光譜的影響.對勢能進(jìn)行相對論修正及核價修正計算.擬合勢能曲線得到X2Π和A2Σ＋態(tài)的光譜常數(shù).它們與實驗結(jié)果一致.利用Breit?Pauli算符，計算旋軌耦合效應(yīng)，得到X2Π1/2和X2Π3/2的勢能曲線、并計算它們的光譜常數(shù).求解雙原子分子核運(yùn)動的徑向Schr?dinger方程，獲得無轉(zhuǎn)動SiCl自由基2個Λ?S態(tài)及X2Π態(tài)的耦合分裂態(tài)的全部振動態(tài).得到J＝0時X2Π態(tài)的自旋?軌道耦合常數(shù)、較高振動態(tài)的慣性轉(zhuǎn)動常數(shù)以及X2Π1/2和X2Π3/2的振動能級等分子常數(shù).

勢能曲線；光譜常數(shù)；能量外推；自旋－軌道耦合

0 引言

SiCl自由基在半導(dǎo)體工業(yè)中具有重要作用.在化學(xué)沉積過程中，SiCl自由基是一種重要的反應(yīng)產(chǎn)物.自1913年Jevons首次觀察了SiCl自由基的電子譜［1］以來，已有多人對SiCl自由基開展了實驗［2－12］和理論研究［13－14］，獲得了若干光譜常數(shù)及分子常數(shù).

分析文獻(xiàn)［1－14］發(fā)現(xiàn)，一方面，對SiCl（X2Π，A2Σ＋）自由基的理論研究有限［13－14］，且計算結(jié)果與實驗結(jié)果偏離較大；另一方面，無論是實驗研究還是理論計算，很少報導(dǎo)SiCl的耦合分裂態(tài)X2Π1/2和X2Π3/2的光譜.理論預(yù)測分子Ω態(tài)準(zhǔn)確的勢能曲線和光譜對實驗研究和理論方法的改進(jìn)有重要意義.

1 理論方法

量化計算中基組達(dá)不到完備基組極限是產(chǎn)生誤差的一個主要來源.為了提高計算精度，通常采用外推方法減小誤差.我們曾經(jīng)使用總能量外推方法較準(zhǔn)確地預(yù)測一些分子的勢能曲線及光譜性質(zhì)［15－16］.但這些外推計算未考慮參考能和相關(guān)能收斂速度不一致的問題.實際計算中，相關(guān)能收斂緩慢.因此參考能和相關(guān)能按照相同的收斂指數(shù)外推會帶來一定的誤差.我們用不同的收斂指數(shù)將參考能和相關(guān)能分別外推來獲得勢能曲線.

采用內(nèi)收縮多參考組態(tài)相互作用（icMRCI）方法結(jié)合Dunning等［17－19］的相關(guān)一致基，aug?cc?pV X Z（X ＝T，Q，5，6），計算SiCl（X2Π，A2Σ＋）的勢能曲線.計算是在MOLPRO2010軟件包［20］中執(zhí)行的.

參考能和相關(guān)能的總和構(gòu)成分子的總能量［21－22］

其中，參考能和相關(guān)能分別按照下述公式外推至完全基組極限，－α

其中，E∞，ref和E∞，corr是外推至完全基組極限的參考能和相關(guān)能．EX，ref和EX，corr是由aug?cc?pVXZ（X＝T，Q，5，6）基組計算得到的參考能和相關(guān)能.指數(shù)α和β為經(jīng)驗參數(shù).

這里，使用相鄰的aug?cc?pV X Z和aug?cc?pV（X－1）Z基組計算得到的參考能EX，ref和EX－1，ref及相關(guān)能EX，corr和EX－1，corr，根據(jù)（2）式和（3）式導(dǎo)出外推的參考能和相關(guān)能分別為

由E∞，ref和E∞，corr可以得到完全基組極限的總能量為

首先采用自旋限制的HF方法得到基態(tài)的分子軌道；接著，以HF軌道作為初始軌道，利用完全活性空間自洽場（CASSCF）方法進(jìn)行軌道優(yōu)化；再以CASSCF波函數(shù)作為參考態(tài)，進(jìn)行icMRCI計算，得到價態(tài)范圍內(nèi)SiCl自由基X2Π和A2Σ＋態(tài)的勢能曲線.

核價相關(guān)效應(yīng)對小分子的能量有較大影響，相對論效應(yīng)對能量的影響也不容忽略.我們對aug?cc?pV6Z勢能曲線和相鄰最大基組aug?cc?pV5Z和aug?cc?pV6Z的外推勢能進(jìn)行了核價相關(guān)修正和相對論修正.核價相關(guān)修正計算使用的基組是aug?cc?pCV5Z（用CV表示）.相對論修正（用DK表示）計算利用了3階Douglas?Kroll Hamilton近似和cc?pV5Z?DK相對論收縮基.

利用Breit?Pauli算符，計算自旋－軌道效應(yīng)對SiCl自由基2個Λ?S態(tài)能量的影響，得到X2Π1/2，X2Π3/2和態(tài)的勢能曲線、并預(yù)測它們的光譜常數(shù).在計算中，Si和Cl原子選擇了aug?cc?pCV5Z基組.

利用SiCl自由基2個Λ?S態(tài)耦合分裂前后的勢能曲線，通過求解核運(yùn)動的徑向Schr?dinger方程，獲得無轉(zhuǎn)動SiCl自由基的2個Λ?S態(tài)及X2Π的2個Ω態(tài)的全部振動態(tài)，計算與每一振動態(tài)的振動能級和慣性轉(zhuǎn)動常數(shù)等.

2 結(jié)果與討論

2.1 基組外推及各種修正

2.1.1 基組對SiCl（X2Π，A2Σ＋）態(tài)平衡位置處的參考能和相關(guān)能的影響

將icMRCI/aug?cc?pV X Z（X＝T，Q，5，6）理論水平下計算的SiCl（X2Π，A2Σ＋）態(tài)平衡位置處的參考能和相關(guān)能列于表1.

表1中數(shù)據(jù)顯示，隨著基組由aug?cc?pVTZ增大到aug?cc?pV6Z，X2Π和A2Σ＋態(tài)平衡位置處的參考能逐漸降低，相關(guān)能逐漸增大，相關(guān)能在總能量中的比例逐漸增大.可見，參考能和相關(guān)能收斂快慢不同.

2.1.2 基組及外推對SiCl（X2Π，A2Σ＋）態(tài)的光譜常數(shù)的影響

利用aug?cc?pV X Z（X＝T，Q，5，6）基組計算了SiCl自由基X2Π及A2Σ＋態(tài)的勢能曲線.擬合勢能曲線得到X2Π態(tài)的Re，ωe和De及A2Σ＋態(tài)的Re，ωe和Te.這些結(jié)果列入表2.將參考能與相關(guān)能分別按照（4）式和（5）式外推（選擇合適的經(jīng)驗指數(shù)α 和β）.根據(jù)（6）式得到外推勢能曲線.限于篇幅，表2只給出了相鄰兩個最大基組aug?cc?pV5Z和aug?cc?pV6Z的外推結(jié)果（表示為56）（其中，α和β分別取3.4和2.4）.為便于比較，我們將最近實驗確定的D0［12］和 ωe及 ωexe

［10］結(jié)合，利用De＝D0＋ωe/2－ωexe/4導(dǎo)出De，并列入表中.

表1 不同基組下SiCl（X2Π，A2Σ＋）平衡位置處的參考能和相關(guān)能Table 1 Reference energy and correlation energy w ith different basis sets

表2 基組、外推及各種修正對SiC l（X2Π和A2Σ＋）的光譜常數(shù)的影響Table 2 Spectroscopic parameters w ith different basis sets，extrapolation and core?valence correlation and scalar relativistic corrections for SiCl（X2Πand A2Σ＋）

分析表2中數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，對于X2Π態(tài)，隨著基組增大，Re，ωe和De呈現(xiàn)收斂趨勢.其中，Re逐漸縮短，ωe和De逐漸增大，且它們向?qū)嶒灲Y(jié)果趨近.但Re，ωe和De與實驗結(jié)果［5，12］出入較大.在CASSCF/aug?cc?pV6Z理論水平下，Re，ωe和De與實驗結(jié)果［5，12］的相對誤差分別達(dá)到1.20％，3.50％和13.76％.

對于A2Σ＋態(tài)，隨著基組增大，Re，ωe和Te均收斂.其中，Re逐漸縮短，ωe逐漸減小，Te逐漸增大.它們與實驗結(jié)果［8］偏離也較大.在CASSCF/aug?cc?pV6Z理論水平下，Re，ωe和De與實驗結(jié)果［8］的相對誤差分別達(dá)到2.55％，8.75％和5.37％.

出現(xiàn)這些結(jié)果的原因在于，CASSCF波函數(shù)只考慮了多組態(tài)因素及活性空間內(nèi)的相關(guān).而MRCI波函數(shù)既考慮了靜態(tài)相關(guān)又考慮了動態(tài)相關(guān).基于上述考慮，我們采用icMRCI方法以獲得更充分的相關(guān)能，并將參考能和相關(guān)能分別外推得到X2Π及A2Σ＋態(tài)的勢能曲線.由此計算了X2Π的Re，ωe和De及A2Σ＋的Re，ωe和Te.它們與實驗結(jié)果［5，8，12］符合較好.以X2Π態(tài)為例，采用參考能和相關(guān)能分別外推得到的Re，ωe和De與實驗結(jié)果［5，8，12］的相對誤差分別為0.18％、0.27％及0.55％.而采用總能量外推時的相對誤差分別為0.19％，0.33％和0.67％.顯然，前者考慮了參考能和相關(guān)能收斂速度的不同，因而得到的光譜常數(shù)與實驗結(jié)果［5，8，12］更趨一致.可見，要獲得分子準(zhǔn)確的能量，在外推計算中必須考慮參考能和相關(guān)能收斂快慢不同的問題.上述比較說明，本文進(jìn)行參考能和相關(guān)能外推計算時選擇的參數(shù)α和β值是適當(dāng)?shù)?，所得到的外推勢能曲線可以較準(zhǔn)確地描述分子的性質(zhì).

2.1.3 核價相關(guān)和相對論修正對SiCl（X2Π，A2Σ＋）的光譜常數(shù)的影響

由核價相關(guān)修正和相對論修正的勢能曲線擬合得到SiCl自由基X2Π態(tài)的光譜常數(shù)Re，ωe和De和A2Σ＋態(tài)的Re，ωe和Te.這些常數(shù)也列入表2.

由表2可以看出，與aug?cc?pV6Z的結(jié)果相比，對于X2Π態(tài)，核價相關(guān)修正使Re和De減小、ωe增大；相對論修正使Re增大、ωe和De減??；當(dāng)同時考慮核價相關(guān)修正和相對論修正時，Re和De減小、ωe增大.對于A2Σ＋態(tài)，核價相關(guān)修正使Re減小、ωe和Te增大；相對論修正使Re和ωe增大、Te減??；當(dāng)同時考慮核價相關(guān)修正和相對論修正時，Re和Te減小、ωe增大.在外推勢能曲線加上核價相關(guān)修正和相對論修正后，得到的X2Π態(tài)和A2Σ＋態(tài)結(jié)果與實驗結(jié)果［5，8，12］一致.其中，X2Π態(tài)的Re，ωe和De與實驗結(jié)果［5，12］的相對誤差分別僅為0.06％，0.24％和0.08％.A2Σ＋態(tài)的Re和Te與實驗結(jié)果［8］的相對誤差分別為0.15％和0.62％.可見，經(jīng)過各種修正的外推勢能曲線可以更準(zhǔn)確地描述SiCl自由基的光譜性質(zhì).后續(xù)的計算都是在這一勢能曲線基礎(chǔ)上進(jìn)行的.

2.2 光譜常數(shù)

2.2.1 Λ?S態(tài)光譜常數(shù)

利用上述核價相關(guān)修正和相對論修正后的外推勢能曲線，計算得到SiCl自由基X2Π和A2Σ＋態(tài)的光譜常數(shù)（Te，De，Re，ωe，ωexe，Be，αe）.這些結(jié)果與實驗結(jié)果［1－9，10，12］及其他理論結(jié)果［13－14］一并列入表3中.

表3 SiCl自由基X2Π和A2Σ＋態(tài)的光譜常數(shù)與實驗和其它理論計算結(jié)果Table 3 Spectroscopic parameters w ith experimental and theoretical results for SiC l（X2Πand A2Σ＋）radical

文獻(xiàn)［13－14］報道了SiCl自由基X2Π態(tài)的理論研究.Gosavi等［13］采用HF?SCF方法和較小的6?31G?基組計算了該態(tài)的Re和ωe.其Re較實驗結(jié)果［1］偏大2.09％（UHF?SCF）和1.99％（RHF?SCF）.其ωe偏離最近的實驗結(jié)果［10］約1.94％.Li等［14］利用CCSD（T）方法和基組外推得到了該態(tài)的Re，ωe和De.其Re和ωe與實驗結(jié)果［1，5］符合較好，相對誤差僅為0.24％［5］和0.26％［10］.但是，De與實驗值［12］偏離較大，達(dá)到3.17％.本文X2Π態(tài)的光譜常數(shù)Re，ωe，Be和αe與實驗結(jié)果［3－6，10，12］符合很好.它們與最近的實驗結(jié)果［10］的相對誤差分別為0.06％，0.06％，0.12％和0.49％.各個文獻(xiàn)報道的De存在較大差異，本文的De值與實驗結(jié)果［12］一致（相對誤差只有0.08％）.

對于A2Σ＋態(tài)，Gosavi等［13］利用HF?SCF/6?31G?理論方法計算了該態(tài)的Re，它與實驗值［8］偏離較大，相對誤差分別為7.45％（UHF?SCF）和6.80％（RHF?SCF）.其采用CISDQ理論方法計算得到的Te與實驗結(jié)果相差923.8cm－1（4.00％）.本文的Te，Re和Be與實驗結(jié)果［8］符合較好，它們之間的偏離分別僅為0.62％，0.15％和0.30％.

2.2.2 Ω態(tài)光譜常數(shù)

自旋－軌道耦合效應(yīng)對準(zhǔn)確預(yù)測分子能量意義重大.利用Breit?Pauli算符計算自旋－軌道耦合對SiCl自由基2個Λ?S態(tài)能量產(chǎn)生的影響.在計算中，Si和Cl原子選擇了aug?cc?pCV5Z基組.在自旋－軌道耦合作用下，2Π態(tài)分裂為2Π1/2和2Π3/2.而2Σ＋態(tài)不發(fā)生分裂.根據(jù)計算得到的X2Π1/2，X2Π3/2和A2Σ＋1/2的勢能曲線，擬合得到它們的光譜常數(shù).其中，A2Σ＋態(tài)耦合前后勢能曲線的形態(tài)未受影響，其光譜常數(shù)De，Re，ωe，ωexe，Be，αe的變化微小，可忽略不計.只有該態(tài)的激發(fā)能Te發(fā)生了較為顯著改變，升高了101.18cm－1.

將X2Π1/2和X2Π3/2態(tài)的光譜常數(shù)與實驗結(jié)果［1］列入表4中以便于比較.

表4 SiCl自由基X2Π1/2和X2Π3/2態(tài)的光譜常數(shù)與實驗結(jié)果Table 4 Spectroscopic parameters w ith experimental data for X2Π1/2and X2Π3/2states of SiCl radical

根據(jù)計算可知，自旋－軌道耦合導(dǎo)致SiCl自由基X2Π態(tài)平衡位置處能量分裂達(dá)到202.36cm－1.它與實驗結(jié)果［1－2，5，9－10］基本吻合.文獻(xiàn)［1］報道了X2Π1/2和X2Π3/2的αe值，從表4看，結(jié)果與之相符.但是，沒有找到其它光譜常數(shù)的實驗或理論報導(dǎo).

2.3 分子常數(shù)

限于篇幅，表5列出了X2Π態(tài)及其2個Ω態(tài)的前15個振動態(tài)的分子常數(shù)G（υ），Bυ和Aυ．為便于比較，將實驗結(jié)果［6］一同列入表中.文獻(xiàn)［7］報導(dǎo)的X2Π態(tài)的B0及文獻(xiàn)［1］給出的X2Π1/2和X2Π3/2的B0未列入表中.

表5 X2Π態(tài)的G（υ），Bυ，Aυ及X2Π1/2和X2Π3/2態(tài)的G（υ），Bυ（單位：cm－1）Table 5 Vibrational levels and inertial rotation constantsw ith measurements for X2Π1/2and X2Π3/2states（Unit：cm－1）

從表5可以看出，對于X2Π，本文預(yù)測的G（υ）與實驗結(jié)果［6］一致.例如，υ＝0，3，11時，它們之間的相對誤差分別為0.25％，0.29％和0.40％.對于Bυ，本文的B0＝0.255 613cm－1，與實驗值0.2552cm－1相符（相對誤差僅0.16％）［7］.

文獻(xiàn)［1］報道了X2Π1/2和X2Π3/2態(tài)的B0，分別為0.2551和0.2556cm－1.本文的B0與其一致，二者之間的偏離分別只有0.17％和0.05％.上述比較表明，本文得到的耦合分裂態(tài)的勢能曲線是準(zhǔn)確的，計算的光譜常數(shù)和分子常數(shù)是可靠的.可以為今后的相關(guān)研究提供參考.

3 結(jié)論

采用icMRCI理論方法結(jié)合Dunning等相關(guān)一致基，aug?cc?pV n Z（n＝T，Q，5，6），計算了SiCl自由基X2Π和A2Σ＋態(tài)的勢能曲線.利用參考能和相關(guān)能分別外推得到2個Λ?S態(tài)的外推勢能曲線.對勢能曲線進(jìn)行了相對論修正及核價相關(guān)效應(yīng)修正.擬合經(jīng)過修正的勢能曲線得到了SiCl（X2Π，A2Σ＋）的光譜常數(shù).通過自旋－軌道耦合計算，獲得X2Π1/2和X2Π3/2的勢能曲線，并計算了它們的光譜常數(shù).結(jié)果與已有的實驗結(jié)果符合較好.求解核運(yùn)動的徑向Schr?dinger方程，找到了2個Λ?S態(tài)及X2Π態(tài)的2個Ω態(tài)的全部振動態(tài).針對每一振動態(tài)，計算了與其對應(yīng)的振動能級、慣性轉(zhuǎn)動常數(shù)等分子常數(shù)以及X2Π態(tài)的自旋軌道耦合常數(shù).它們與已有的實驗結(jié)果一致.計算了SiCl自由基X2Π態(tài)的J＝0時自旋－軌道耦合常數(shù)、較高振動態(tài)的慣性轉(zhuǎn)動常數(shù)及其2個Ω態(tài)的振動能級和大部分慣性轉(zhuǎn)動常數(shù).

［1］ Verma R D.A2Δ－2Πtransition of SiCl［J］.Can JPhys，1964，42：2345－2356.

［2］ Oldershaw G A，Robinson K.Ultraviolet absorption spectrum of siliconmono?chloride［J］.JMol Spectrosc，1971，38：306 －313.

［3］ Billingsley J.The absorption and emission spectrum of siliconmonoiodide［J］.JMol Spectrosc，1972，43：128－147.

［4］ Rai SB，Singh J，Upadhya K N，et al.Fine structure in the B?X system of SiCl［J］.JPhys B：Atom Mol Phys，1974，7：415－419.

［5］ Bredohl H，Demoulin P，Houbrechts Y，et al.Rotational analysis of the B?X transition of SiCl［J］.JPhys B：Atom Mol Phys，1981，14：1771－1776.

［6］ Venkataramanaiah M，Lakshman SV J.Potential energy curves and dissociation energy of SiCl［J］.JQuant Spectrosc Radiat Transfer，1981，26：11－13.

［7］ Tanimoto M.Themicrowave spectrum of the SiCl radical［J］.JMol Spectrosc，1984，103：330－336.

［8］ Huber K P，Herzberg G.Molecular spectra and molecular structure IV，constants of diatomicmolecules［M］.Princeton，NJ：Van Nostrand?Reinhold，1979：595－596.

［9］ Meijer G，Jansen B，Ter Meulen JJ，etal.High?resolution spectroscopy on the B2Σ＋，υ′＝0←X2Π，υ″＝1 transition in SiCl ［J］.Chem Phys Lett，1987，136：519－526.

［10］ Mélen F，Dubois I，Bredohl H.New rotational analysis of the B′2Δ－X2Πrtransition of SiCl［J］.JMol Spectrosc，1990，139：361－368.

［11］ Rajamanickam N，Dhuvaragaikannan N，Mohamed K R.Dissociation energies of LuD and SiClmolecules from experimental potential energy curves［J］.Acta Physica Hungarica，1994，74（4）：385－389.

［12］ Hildenbrand D L，Lau K H，Sanjurjo A.Experimental thermochemistry of the SiCl and SiBr radicals；Enthalpies of formation of species in the Si?Cl and Si?Br systems［J］.JPhys Chem A，2003，107：5448－5451.

［13］ Gosavi R K，Strausz O P.Molecular orbital studies of the spectral and structural properties of chlorosilylidyne，SiCl［J］. Chem Phys Lett，1986，131：243－246.

［14］ Li H D，F(xiàn)eng H，Sun W G，et al.Diatomic silylynes，germylynes，stannylynes，and plumbylynes：Structures，dipole moments，dissociation energies，and quartet?doublet gaps of E H and EX（E＝Si，Ge，Sn，Pb；X＝F，Cl，Br，I）［J］. Inorganic Chemistry，2013，52：6849－6859.

［15］ Liu H，Shi D H，Sun J F，et al.Calculations on thirteenΛ?S states of PO radical：Electronic structure，spectroscopy and spin?orbit coupling［J］.JQuant Spectrosc Radiat Transfer，2013，121：9－22.

［16］ Liu H，ShiD H，Sun JF，et al.Potential energy curves，spectroscopic constants and spin?orbit coupling：A theoretical study on twelve tripletΛ?S states of Ge2molecule［J］.Eur Phys JD，2013，67：47－14.

［17］ Dunning TH.Gaussian basis sets for use in correlated molecular calculations.I.The atoms boron through neon and hydrogen ［J］.JChem Phys，1989，90：1007－1023.

［18］ Mourik T V，Dunning T H.Gaussian basis sets for use in correlated molecular calculations.VIII.Standard and augmented sextuple zeta correlation consistent basis sets for aluminum through argon［J］.Int JQuantum Chem，2000，76：205－221.

［19］ De Jong W A，Harrison R J，Dixon D A.Parallel Douglas?Kroll energy and gradients in NWChem：Estimating scalar relativistic effects using Douglas?Kroll contracted basis sets［J］.JChem Phys，2001，114：48－53.

［20］ Werner H?J，Knowles P J，Lindh R，etal.MOLPRO（a package of ab initio programs）［CP/OL］.Version 2010.1.http：∥www.molpro.Net.

［21］ Truhlar D G.Basis?set extrapolation［J］.Chem Phys Lett，1998，294：45－48.

［22］ Halkier A，Helgaker T，J?rgensen P，etal.Basis?set convergence in correlated calculations on Ne，N2，and H2O［J］.Chem Phys Lett，1998，286：243－252.

文章編號：1001?246X（2015）05?0617?06

外部驅(qū)動電流抑制雙撕裂模的發(fā)展

楊 振1，路興強(qiáng)1，2，龔學(xué)余1

（1.南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南衡陽 421001；2.浙江大學(xué)聚變理論與模擬中心，浙江杭州 310027）

摘 要：在Hall MHD方程組中引入外部驅(qū)動電流項，數(shù)值模擬外部驅(qū)動電流對雙撕裂模不穩(wěn)定性的影響.結(jié)果表明，在x點(diǎn)加入反向外部驅(qū)動電流對撕裂模的發(fā)展有抑制作用，周期性的外部驅(qū)動電流對雙撕裂模不穩(wěn)定性的抑制效果較好，能控制磁島的尺度在相互驅(qū)動的臨界尺度以下，避免發(fā)生雙撕裂模非線性磁場重聯(lián)的爆發(fā)，隨著驅(qū)動電流周期變大抑制效果變壞，在一定限度內(nèi)隨著驅(qū)動電流強(qiáng)度增大抑制效果變好，在一定范圍內(nèi)隨著驅(qū)動電流寬度變小抑制效果變好.

關(guān)鍵詞：撕裂模；驅(qū)動電流；MHD

0 引言

撕裂模不穩(wěn)定性大致可分為三大類：即，m?1，m＞1和m＝1，m表示極向模數(shù)．m?1類型的高模數(shù)撕裂模不穩(wěn)定性，主要引起的是微觀不穩(wěn)定性，研究表明，它增強(qiáng)等離子體的輸運(yùn)［1］，造成等離子體能量損失.對比于m?1類型來說，m＞1和m＝1類型的破壞性更嚴(yán)重，這兩種類型主要是引起等離子體宏觀撕裂模不穩(wěn)定性，甚至可能引起等離子體破裂［2－3］.對于（m，n）＝（1，1）的撕裂模不穩(wěn)定性，它與等離子體的鋸齒波不穩(wěn)定性相關(guān)（n是環(huán)向模數(shù)）；大量的研究表明（m，n）＝（2，1）撕裂模不穩(wěn)定性是引起等離子體破裂的主要原因之一，抑制撕裂模不穩(wěn)定性是目前提高托卡馬克裝置的約束性能亟待解決的難題.當(dāng)雙撕裂模處在非線性重聯(lián)階段時，等離子體動能增長非常迅速，并在有理面上形成剪切流［4］，其破壞性比單撕裂模更嚴(yán)重，所以研究抑制雙撕裂模不穩(wěn)定性的方法具有重大意義.

抑制撕裂模不穩(wěn)定性的方法有多種，總體來說，是通過直接或間接改變有理面附近的磁剪切來抑制撕裂模不穩(wěn)定性［5］.目前抑制撕裂模的研究大部分集中在通過局部加熱［6－8］或者外部驅(qū)動電流［9－10］來改變有理面附近的磁場，從而起到影響撕裂模磁島發(fā)展的作用.

一般而言，抑制撕裂模的方法主要是在磁島內(nèi)部加入擾動來抑制撕裂模不穩(wěn)定性的發(fā)展，因而大多數(shù)數(shù)值模擬都將外部驅(qū)動電流的位置選擇在磁島的O點(diǎn)處.外部驅(qū)動電流效應(yīng)是通過歐姆定律方程引入的，合理的外部驅(qū)動電流可以減小磁島的尺度，抑制磁島增長［11］.本文在Hall MHD方程組的基礎(chǔ)上，通過歐姆定律方程引入外部驅(qū)動電流效應(yīng)，模擬外部驅(qū)動電流的引入對雙撕裂模不穩(wěn)定性發(fā)展的影響，尋求利用外部驅(qū)動電流來抑制雙撕裂模不穩(wěn)定性增長的有效方法.

1 物理模型

在大環(huán)徑比的托卡馬克裝置中，ε?1，ε＝a/R，a是托卡馬克小圓截面半徑，R是大環(huán)半徑.采用托卡馬克平板近似的平衡位形，忽略環(huán)效應(yīng).標(biāo)準(zhǔn)的磁場可以表示為

為了模型的簡化，假設(shè)所有變量在環(huán)向是常量，在數(shù)學(xué)上的表述為?/?y＝0，將一個空間三維問題簡化為二維問題．平板模型中，，，，分別代表托卡馬克的極向，環(huán)向和徑向，ψ是磁通函數(shù).

驅(qū)動電流在含Hall效應(yīng)的歐姆定律［12］中表達(dá)式

由方程（1），（2）以及連續(xù)方程，運(yùn)動方程，麥克斯韋方程組和狀態(tài)方程聯(lián)立，經(jīng)簡化后方程組為

其中，v是等離子體流速，η是等離子體電阻，P是等離子體壓強(qiáng)，j是等離子體電流密度（滿足自洽場的麥克斯韋方程組），jcd是外部驅(qū)動電流（由外部驅(qū)動力產(chǎn)生的非感應(yīng)電流，不滿足等離子體自洽場的麥克斯韋方程組）密度，其表達(dá)形式

B是磁場，E是電場，其中，歐姆定律中含有Hall項，ω為Hall系數(shù)，δ為驅(qū)動電流寬度.方程組各個變量由B0，a，TA＝a/vA，ψ0＝aB0等進(jìn)行歸一化.TA，vA分別Alfven時間和Alfven速度.

數(shù)值模擬采用二維三分量的MHD模型，徑向采用自由邊界，極向采用周期邊界條件；初始的平衡電流［13］選用分布在兩個有理面的哈里斯電流片，初始磁場表示為

初始的電流和壓強(qiáng)滿足

本文中z0＝0.5，dw＝0.4，其中，±z0表示有理面的位置，dw表示電流片的寬度，初始等離子體的速度為零.

2 數(shù)值模擬結(jié)果與分析

2.1 x點(diǎn)反方向驅(qū)動電流加載時間對雙撕裂模發(fā)展的影響

撕裂模不穩(wěn)定性在兩個有理面上發(fā)展，開始的增長率以單撕裂模不穩(wěn)定性增長，隨著磁島逐漸長大，磁島間相互驅(qū)動，進(jìn)入到雙撕裂模發(fā)展階段，在此期間磁場重聯(lián)非常迅速，磁能將迅速轉(zhuǎn)化為系統(tǒng)的動能，因此系統(tǒng)動能迅速增加，之后由于雙撕裂模不穩(wěn)定性增長非常迅速，嚴(yán)重破壞了托卡馬克內(nèi)磁場位形，撕裂模不穩(wěn)定性發(fā)展也很快進(jìn)入了衰退期.雙撕裂模非線性重聯(lián)前，在兩個磁島的x點(diǎn)附近加入反向的外部驅(qū)動電流，模擬結(jié)果如圖1所示，x?（none）表示沒有外部驅(qū)動電流時，等離子體動能隨時間的演化曲線；x?（175），x?（200），x?（225），分別表示在175，200和225個TA（Alfven時間）時刻加入外部驅(qū)動電流，從圖中可以看出加入驅(qū)動電流的時間越早，更易對等離子體動能的增長起到抑制作用，圖1表明，外部驅(qū)動電流加入越早，等離子體動能迅速增長的時間相對延后，即對撕裂模的抑制效果更好.

圖1 外部驅(qū)動電流加入時間對等離子體動能增長的影響Fig.1 Evolution of plasma kinetic energywith different current drive time

2.2 x點(diǎn)附近加入反向周期性電流對雙撕裂模發(fā)展的影響

在兩個磁島的x點(diǎn)附近加入周期性的反向外部驅(qū)動電流，周期為40TA的外部驅(qū)動電流變化的形式如圖2所示，j0表示外部驅(qū)動電流密度幅值，數(shù)值模擬結(jié)果如圖3所示，x?（none）代表沒有外部驅(qū)動電流時等離子體動能變化曲線，x?（40），x?（60），x?（80），x?（100），分別代表以40，60，80，100個TA為周期的外部驅(qū)動電流，從圖3的動能曲線發(fā)展情況來看，外部驅(qū)動電流的周期越短，動能開始增長越早，而在t＝50TA至275TA時等離子體動能增長相對較慢，但是，在t＞250TA時，較長周期的外部驅(qū)動電流對應(yīng)的等離子體動能增長更緩慢一些.圖3表明，周期性的外部驅(qū)動電流對雙撕裂模不穩(wěn)定性的抑制效果比較好.

圖2 周期性外部驅(qū)動電流Fig.2 Periodic current drive

圖3 不同周期的外部驅(qū)動電流對等離子體動能發(fā)展的影響Fig.3 Evolution of plasma kinetic energy with different periodic current drive

為進(jìn)一步了解周期變化的外部驅(qū)動電流對雙撕裂模不穩(wěn)定性的影響，對比加入周期為80TA的外部驅(qū)動電流和未加外部驅(qū)動電流兩種情況的模擬區(qū)域環(huán)向電流jy剖面演化過程，其中，圖4（a），（c），（e），（g）表示無外部驅(qū)動電流情況下模擬區(qū)域的電流jy剖面隨時間的演化過程，圖4（b），（d），（f），（h）表示加入周期為80TA的外部驅(qū)動電流后模擬區(qū)域的電流jy剖面隨時間的演化過程.從jy和磁場的演化情況可以很明顯的看出加入外部驅(qū)電流后磁島的尺度增長明顯變緩.結(jié)合圖3中等離子體動能變化曲線，表明加入周期變化的外部驅(qū)動電流后，等離子體動能曲線并未有出現(xiàn)無外部驅(qū)動電流時等離子體動能的非線性增長階段，即圖3，225TA后等離子體動能迅速增長的情況，這表明在加入外部驅(qū)動電流后磁島的發(fā)展一直處于兩個磁島單獨(dú)發(fā)展的狀態(tài)，即磁島的尺度并未達(dá)到雙撕裂模非線性磁場重聯(lián)的臨界尺度.

圖4 無外部驅(qū)動電流時模擬區(qū)域環(huán)向電流剖面的演化圖（a），（c），（e），（g）及加入周期為80 TA的外部驅(qū)動電流時模擬區(qū)域環(huán)向電流剖面的演化圖（b），（d），（f），（h）Fig.4 Evolution of current profileswithout current drive（a），（c），（e），（g）and with periodic current drive（80TA）（b），（d），（f），（h）

2.3 周期性的外部驅(qū)動電流寬度對雙撕裂模發(fā)展的影響

為了研究周期性變化的外部驅(qū)動電流寬度對雙撕裂模不穩(wěn)定性發(fā)展的影響，保持外部驅(qū)動電流的強(qiáng)度不變，其周期維持在80TA，僅改變外部驅(qū)動電流的寬度.數(shù)值模擬結(jié)果如圖5，其中，x?w0.05，x?w0.08，x?w0.1，x?w0.2分別表示驅(qū)動電流寬度為歸一化長度的0.05倍，0.08倍，0.1倍和0.2倍時，等離子體動能隨時間的演化曲線，模擬結(jié)果表明在一定范圍內(nèi)外部驅(qū)動電流的寬度越窄，外部驅(qū)動電流對撕裂模的抑制效果越好，當(dāng)寬度達(dá)到0.2時，外部驅(qū)動電流不能使等離子體避免雙撕裂模相互驅(qū)動，發(fā)生快速磁重聯(lián).

2.4 周期性的外部驅(qū)動電流強(qiáng)度對雙撕裂模發(fā)展的影響

為了研究周期性變化的外部驅(qū)動電流強(qiáng)度對雙撕裂模不穩(wěn)定性發(fā)展的影響，保持外部驅(qū)動電流的寬度和周期等不變，僅改變外部驅(qū)動電流的強(qiáng)度.數(shù)值模擬結(jié)果如圖6所示，其中x?80 6.25和x?80 3.125分別表示周期為80 TA，電流強(qiáng)度分別占初始電流強(qiáng)度的6.25％和3.125％的外部驅(qū)動電流加入后等離子體動能隨時間的演化曲線；x?（none）表示沒有外部驅(qū)動電流時等離子體動能隨時間的演化曲線.結(jié)果表明周期性的外部驅(qū)動電流的加入可以抑制雙撕裂模的增長，而且一定限度內(nèi)（不足以驅(qū)動產(chǎn)生新的磁島），外部驅(qū)動電流越強(qiáng)抑制效果越明顯，當(dāng)外部驅(qū)動電流強(qiáng)度低于一定值時，只能起到延緩作用，不能抑制撕裂模的增長，如，當(dāng)外部驅(qū)動電流強(qiáng)度只占初始電流強(qiáng)度的3.125％時，不能完全抑制雙撕裂模的增長.

圖5 外部驅(qū)動電流強(qiáng)度對等離子體動能發(fā)展的影響Fig.5 Evolution of plasma kinetic energy with differentwidth of current drive

圖6 外部驅(qū)動電流強(qiáng)度對等離子體動能發(fā)展的影響Fig.6 Evolution of plasma kinetic energy with different intensity of current drive

3 結(jié)論

對含有外部驅(qū)動電流效應(yīng)的Hall MHD方程組進(jìn)行數(shù)值模擬，研究外部驅(qū)動電流對撕裂模不穩(wěn)定性發(fā)展的影響，尋求利用外部驅(qū)動電流抑制雙撕裂模不穩(wěn)定性發(fā)展的有效方法.模擬結(jié)果表明在x點(diǎn)加入與初始電流方向相反的外部驅(qū)動電流對撕裂模的發(fā)展有抑制作用，進(jìn)一步的模擬表明周期性變化的外部驅(qū)動電流對雙撕裂模不穩(wěn)定性的抑制效果較好，可以控制磁島的尺度在相互驅(qū)動的臨界尺度以下，避免雙撕裂模非線性磁場重聯(lián)的爆發(fā)；同時還對外部驅(qū)動電流的頻率，寬度和強(qiáng)度進(jìn)行了數(shù)值模擬，結(jié)果表明：在模擬范圍內(nèi)，不同頻率的外部驅(qū)動電流都能較好地抑制撕裂模不穩(wěn)定性增長，相比較而言周期為80TA時效果更理想；在模擬范圍內(nèi)，外部驅(qū)動電流的寬度越窄，對撕裂模的抑制效果越好；在一定限度內(nèi)（不足以驅(qū)動產(chǎn)生新的磁島），外部驅(qū)動電流的強(qiáng)度越大，對撕裂模的抑制效果越好.通過觀察磁島形成后模擬區(qū)域環(huán)向電流jy分布的剖面圖，如圖4（c）所示，可以發(fā)現(xiàn)在磁島形成后，磁島內(nèi)部的環(huán)向電流jy會被展平、變小，而磁場重聯(lián)區(qū)域的環(huán)向電流jy則會逐漸增大.在兩個磁島的x點(diǎn)加入與原電流方向相反的驅(qū)動電流，使得x點(diǎn)的環(huán)向電流變小，從而影響磁場重聯(lián)的過程；外部驅(qū)動電流越早加入，就能越早的起到減小磁場重聯(lián)速率的作用；如果加入到x點(diǎn)的驅(qū)動電流太小，對磁場的重聯(lián)速率影響甚微，所以驅(qū)動電流要足以影響到磁場重聯(lián)速率；在總驅(qū)動電流大小不變的情況下，加入x點(diǎn)的外部驅(qū)動電流寬度越寬，加在重聯(lián)區(qū)域的有效電流越小，抑制效果相對變?nèi)?

參考文獻(xiàn)

［1］ Hazeltine R D，Strauss H R.Tokamak heat transport due to tearingmodes［J］.Phys Rev Lett，1976，37：102. ［2］ Wesson J.Tokamaks［M］.Oxford：Oxford University Press，1997，305.

［3］ McGuire K M，Robinson D C.Major disruptions in the TOSCA tokamak［J］.Phys Rev Lett，1980，44，1666.

［4］ 李新霞，路興強(qiáng)，龔學(xué)余.雙撕裂模非線性演化過程中有理面上的剪切流［J］.計算物理，2011，28（6）：831－834.

［5］ Yang Xiaoqing，Wang Shaojie，Yang Weihong.Stabilization of tearingmodes by oscillating the resonant surface［J］.Physics of Plasmas，2012，19：072503.

［6］ Hoshino K，Mori M，Yamamoto T，et al.Avoidance of qa＝3 disruption by electron cyclotron heating in the JFT?2M tokamak ［J］.Phys Rev Lett，1992，69：2208.

［7］ Classen IG J，Westerhof E，Domier CW，et al.Effect of heating on the suppression of tearingmodes in tokamaks［J］.Phys Rev Lett，2007，98：035001.

［8］ Petty C C，La Haye R J，Luce T C，et al.Complete suppression of the m＝2/n＝1 neoclassical tearingmode using electron cyclotron current drive in DIII?D［J］.Nucl Fusion，2004，44：243.

［9］ Westerhof E，Lazaros A，F(xiàn)arshi E，et al.Tearingmode stabilization by electron cyclotron resonance heating demonstrated in the TEXTOR tokamak and the implication for ITER［J］.Nucl Fusion，2007，47：85.

［10］ Liu Y，Gong X，Yang L，et al.Numerical solution of fullwave equation for fastwave current drive in Tokamak［J］.Chinese J Comput Phys，2012，29（3）：375－382.

［11］ Hegna CC，Callen JD.Interaction of bootstrap?current?drivenmagnetic islands［J］.Phys Fluids B，1992，4：1855.

［12］ Zhang C L，Ma ZW，Dong JQ.A simulation study of hall effect on double tearingmodes［J］.Plasma Sci Technol，10：407. ［13］ Chen L，LeiW，Wu B.Numerical study on effectof equilibrium current profile on resisitivewassmode stability［J］.Chinese J Comput Phys，2013，30（6）：902－908.

Abstract： Effects of external current drive on instability of double tearingmode in Hall MHD equations are numerically investigated. It shows that double tearingmode can be suppressed by antiparallel external current drive at x?point of tearingmodemagnetic islands. Periodic external current drive controls island width under a threshold and stabilizes double tearing mode.With increasing period depression effect becomes worse.If frequency，density and width of periodic external current drive are adopted suitably，depression effect becomes better.

Key words： current drive；tearingmode；MHD

Spectroscopic Properties of SiCl（X2Π，A2Σ＋）Radical

LIU Hui1，XINGWei1，SHIDeheng2，SUN Jinfeng2，ZHU Zunlue2（1.College of Physics＆Electronic Engineering，Xinyang Normal University，Xinyang 464000，China；2.College of Physics＆Electronic Engineering，Henan Normal University，Xinxiang 453007，China）

Potential energy curves（PEC）of ground X2Πand A2Σ＋states of SiCl radical are calculated with internally contracted multireference configuration interaction approach in combination with Dunning’s correlation?consistentbasis sets.Reference energy and correlation energy are extrapolated to complete basis set limit.Scalar relativistic and core?valence correlation corrections are calculated. Spectroscopic parameters of X2Πand A2Σ＋states are obtained.With Breit?Pauli operator，PECs of X2Π1/2and X2Π3/2states are computed.Spectroscopic parameters of twoΩstates are determined.Vibrationmanifolds are evaluated for twoΛ?Sand twoΩstates of non?rotation SiCl radical by numerically solving radical Schr?dinger equation of nuclearmotion.For each vibrational state，vibrational levels and inertial rotation constants，spin?orbital coupling constants of X2Πstate are determined.

potential energy curve；spectroscopic parameter；extrapolation of energy；spin?orbital coupling

Stabilization of Double Tearing M ode by External Current Drive

YANG Zhen，LU Xingqiang，GONG Xueyu （School ofNuclear Science and Technology，University of South China，Hengyang，Hunan 421001，China）

O561.3

A

.2 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

2014－08－29；

2014－12－08

國家自然科學(xué)基金（61077073），河南省科技計劃項目（142300410201）及河南省教育廳科技計劃重點(diǎn)項目（14B140023）資助項目

劉慧（1969－），女，碩士，副教授，主要從事原子與分子光譜研究，E?mail：liuhuixytc＠126.com

Received date： 2014－08－29；Revised date： 2014－12－08

收稿日期：2014－10－20；修回日期：2015－02－05

基金項目：國家熱核聚變實驗堆（ITER）計劃專項（2014GB108002），國家自然科學(xué)基金（41104094，11375085）、教育部博士點(diǎn)基金（20114324120002）和南華大學(xué)核聚變與等離子體物理創(chuàng)新團(tuán)隊課題（NHCXTD03）資助項目

作者簡介：楊振（1990－），男，碩士研究生，主要從事核聚變與等離子體物理研究，E?mail：luxingqiang＠zju.edu.cn

Received date： 2014－10－20；Revised date： 2015－02－05