徐艷，張春霞，王汝賢，呂靜，趙玉軍，馬新賓

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基于代碼矩陣的精餾序列合成

徐艷，張春霞，王汝賢，呂靜，趙玉軍，馬新賓

（天津大學(xué)化工學(xué)院，綠色合成與轉(zhuǎn)化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300072）

提出了一種基于代碼矩陣的精餾序列合成方法及其算法實(shí)現(xiàn)。該方法包括混合物組群劃分、減塔配置基本搜索空間的創(chuàng)建、代碼矩陣的生成和使用分離限制條件篩選4個(gè)步驟。由于代碼矩陣衍生自矩陣法的0-1矩陣，且其元素代碼包含了精餾塔分離編號(hào)和產(chǎn)品流股的采出位置等信息，因此，該合成法不僅能提供完整的精餾配置搜索空間，而且便于根據(jù)分離限制要求進(jìn)行分離序列的篩選。文中給出該方法在乙二醇粗產(chǎn)品體系的應(yīng)用，由VB計(jì)算共獲得了8個(gè)三塔分離方案。結(jié)合Aspen模擬，得到總再沸器熱負(fù)荷最小的三塔分離方案。

精餾序列；代碼矩陣；算法；模擬；優(yōu)化；乙二醇

引 言

在復(fù)雜精餾中，最優(yōu)序列和最差序列的費(fèi)用差距可達(dá)50%[1]。為了獲得低能耗的分離方案，首先需構(gòu)建能滿足分離要求的全部精餾序列，即構(gòu)建完整的精餾配置的搜索空間。多元體系的復(fù)雜精餾序列合成方法有：啟發(fā)式規(guī)則[2-3]、基因算法[4-5]、狀態(tài)任務(wù)網(wǎng)絡(luò)法[6-7]、混合整數(shù)非線性規(guī)劃法[8-9]、二元整數(shù)規(guī)劃法[10-11]、遺傳算法[12-13]、矩陣法[14-16]等。矩陣法[15-16]是近年來發(fā)展起來的一種以0-1上三角矩陣表示精餾配置的合成方法，它能提供分離序列的完整搜索空間，并可通過編程計(jì)算快速獲得可行的精餾配置，為精餾序列的合成提供了一條重要的思路。然而，對(duì)于實(shí)際多元體系的分離，由于存在組分組成、物性和分離要求等差異，矩陣法獲得的基本分離序列并非都合理可行。而組分?jǐn)?shù)較多時(shí)，按矩陣法獲得的分離序列的數(shù)量很大，當(dāng)=6時(shí)，采用五塔的分離方案已經(jīng)達(dá)到4373種[15]，少于五塔的分離方案5142種[16]。從大量的分離方案中直接篩選較優(yōu)的方案，工作量可觀。矩陣法在實(shí)際分離體系的應(yīng)用也因此受到了限制。

為了將矩陣法更便捷地應(yīng)用于多元體系精餾序列合成，本研究將對(duì)以0或1元素表示的分離配置矩陣進(jìn)行改進(jìn)，將進(jìn)料混合物組分分組；將塔序號(hào)和產(chǎn)品采出位置等信息賦予矩陣中非“0”元素；并提出分離方案的進(jìn)一步篩選條件，以加快分離序列合成。

1 產(chǎn)物組群的劃分原則

為了避免由于分離配置數(shù)量過大帶來的麻煩，對(duì)于組分?jǐn)?shù)>6的多元體系的分離序列合成可以分步進(jìn)行，即先將體系中的某些組分視為一種虛擬“組分”和其他組分一起進(jìn)行精餾序列的“預(yù)”合成，然后再視分離要求判斷是否需對(duì)虛擬“組分”繼續(xù)進(jìn)行后續(xù)分離。參與精餾序列合成的純組分、虛擬組分統(tǒng)稱為“組群”（每個(gè)組群中可含有一種或多種組分）。

組群劃分的基本依據(jù)：①組分的相對(duì)揮發(fā)性，只有揮發(fā)度彼此相鄰的幾個(gè)組分才能夠劃歸為同一個(gè)組群；②進(jìn)料中的組分含量，高含量的組分通常單獨(dú)作為一個(gè)組群，但如果存在其與相鄰組分分離難度較大的情況，可先將其與相鄰組分劃為一個(gè)組群，后續(xù)再做進(jìn)一步分離；③分離目標(biāo)要求，純度要求較高的產(chǎn)品，為了保證其純度，通常將該組分單獨(dú)作為一個(gè)組群；④組分含量均比較低、分離要求不高的相鄰組分，可考慮劃分為同一組群。

2 減塔配置基本搜索空間的建立

根據(jù)Shenvi等[16]提出的方法生成減塔配置（subcolumn configuration）?；静襟E是：①確定待分離的組分?jǐn)?shù)；②生成×的上三角矩陣；③將矩陣中的元素按流股類型分為主進(jìn)料流股、最終產(chǎn)品流股和中間混合物流股；④確定全部可能的0-1上三角矩陣；⑤篩選出減塔[精餾塔數(shù)小于（-1）]配置；⑥篩除不可行的減塔配置。

上述所有步驟均用Visual Basic語言編程實(shí)現(xiàn)，如表1 所列為不同組分?jǐn)?shù)(3≤≤6)下的可行的減塔配置的0-1矩陣數(shù)，與Shenvi等[16]的結(jié)果一致。每一個(gè)進(jìn)料組分所對(duì)應(yīng)的全部可行減塔配置的集合即為該進(jìn)料混合物的減塔配置的基本搜索空間。

表1 不同組分?jǐn)?shù)的減塔配置數(shù)
Table 1 Number of sub-column configurations for-component feed mixture

3 代碼矩陣的生成

為便于通過算法實(shí)現(xiàn)分離序列的篩選，將分離順序、各產(chǎn)物流股的位置等直觀信息賦予0-1矩陣中的“1”元素。這里用“分離編號(hào)+位置代碼”的方式標(biāo)記矩陣中的“1”值元素。分離編號(hào)以數(shù)字“01～20”表示；位置代碼表示產(chǎn)物流股采出位置，用D、B、S分別表示塔頂、塔釜、側(cè)采。1個(gè)分離編號(hào)和1個(gè)位置代碼構(gòu)成的3字符代碼稱為一組標(biāo)記代碼。代碼矩陣的生成分3步進(jìn)行。

3.1 生成初始代碼矩陣

對(duì)矩陣元素進(jìn)行初步標(biāo)記。將矩陣元素表示的流股可能參與的分離過程的相關(guān)信息以數(shù)字與字母組合的方式進(jìn)行初步記錄。

標(biāo)記過程從代表主進(jìn)料流股的元素1,1開始，首先，該元素標(biāo)記為“01F”，代表主進(jìn)料流股。然后，對(duì)元素1,1，首先沿其所在行向右搜索，將第一個(gè)非“0”的元素1,k(1<≤)記為“01D”，即1,1的塔頂產(chǎn)物；再沿1,1的對(duì)角線向右下方搜索，將第一個(gè)非“0”元素x,q(1<≤,≤≤)記為“01B”，即1,1的塔釜產(chǎn)物。在位于=2～(-1)行的范圍內(nèi)，搜索僅能作為1,1的產(chǎn)物的全部非“0”元素，均記為“01S”，它們對(duì)應(yīng)1,1的側(cè)采產(chǎn)物。至此，完成對(duì)1,1元素的標(biāo)記過程。然后，繼續(xù)對(duì)第一行其余非“0”元素（含已被賦值的元素），依次按上述步驟進(jìn)行標(biāo)記。每進(jìn)行一次標(biāo)記過程，分離編號(hào)增加1。標(biāo)記過程逐行進(jìn)行，直至標(biāo)記完第1行為止。第列元素?zé)o產(chǎn)物流股，其本身無須展開標(biāo)記過程，它們只能作為前面幾列非“0”元素的產(chǎn)物而參與那些元素的標(biāo)記過程。

標(biāo)記完矩陣的1～(-1)列非“0”元素后，每個(gè)非“0”矩陣元素所獲得的最終的代碼稱為它的初始代碼，此時(shí)的矩陣稱為初始代碼矩陣。對(duì)于參與多個(gè)標(biāo)記過程的元素，其初始代碼為每次標(biāo)記所獲得的標(biāo)記代碼的依次累記。圖1（b）是圖1（a）的初始代碼矩陣。

3.2 合并參與多個(gè)標(biāo)記過程的矩陣元素的初始代碼

由于分離序列中不允許出現(xiàn)同一流股同時(shí)作為不同精餾塔的產(chǎn)物，故需將參與多個(gè)標(biāo)記過程的元素的初始代碼合并，使其最終只含有1組標(biāo)記代碼。一個(gè)完整的合并過程分為兩步：①將初始代碼中的兩組標(biāo)記代碼合并成一組新的標(biāo)記代碼，其位置代碼部分均取為“S”，分離編號(hào)則取被合并的兩組標(biāo)記代碼中分離編號(hào)較小者；②其他矩陣元素的代碼中，若含有①中所述的較大分離編號(hào)，則將其也改為①中兩分離編號(hào)的較小者。

合并過程遵循的原則：①若x,k(1≤≤,≤≤)的初始代碼中“D”、“B”、“S”同時(shí)存在，則優(yōu)先合并含“B”和“D”的兩組標(biāo)記代碼；②若x,k的初始代碼中只存在“B”和“S”，則在x,k所在行的上方矩陣區(qū)域中搜索，若存在矩陣元素x,q(1≤,≤≤)，它的初始代碼中同時(shí)含有“S”和“D”，且其“S”、“D”的分離編號(hào)分別與x,k中“B”、“S”的分離編號(hào)對(duì)應(yīng)相同，則分別合并x,k和x,q的初始標(biāo)記代碼；③若②中所述的矩陣元素x,q不存在，則保留x,k的原有代碼。所有元素合并過程完成后，對(duì)于仍包含多組標(biāo)記代碼的元素，用可行的減塔配置或常規(guī)配置篩選原則，對(duì)該元素依次取其中一組標(biāo)記代碼構(gòu)成的矩陣進(jìn)行判別，并剔出不可行矩陣。

合并過程從x,n開始，從下往上，逐列進(jìn)行，直至1,1。合并初始代碼后的上三角矩陣稱為過渡代碼矩陣[圖1（c）是圖1（b）的過渡代碼矩陣]。

3.3 重新分配分離編號(hào)

經(jīng)合并過程，過渡代碼矩陣中可能會(huì)出現(xiàn)分離編號(hào)不連續(xù)的情況。為便于分離序列使用精餾塔數(shù)目的統(tǒng)計(jì)和分類，需重新進(jìn)行分離編號(hào)的分配。在過渡代碼矩陣中，按原分離編號(hào)從小到大的順序，從“01”開始，依次分配新的分離編號(hào)（原來具有同一分離編號(hào)的所有元素，重新分配編號(hào)后這些元素的分離編號(hào)應(yīng)彼此相同），各元素的位置代碼保持不變。如圖1（c）按步驟③重新分配編號(hào)后，“04D”、“04S”和“04B”相應(yīng)轉(zhuǎn)換為“03D”、“03S”和“03B”。為了敘述方便，簡稱這個(gè)最終代碼矩陣為代碼矩陣。

4 分離序列的篩選

按照上述方法獲得的以代碼矩陣表示的分離序列，不具有任何針對(duì)性而且數(shù)量較大。直接進(jìn)行流程模擬優(yōu)選方案，難度較大。如果能根據(jù)體系特點(diǎn)，提出相應(yīng)分離配置限制條件，即可有針對(duì)性地挑選出符合體系特點(diǎn)的分離配置。以下給出了3類可供選擇的限制要求，供分離序列篩選時(shí)選用。

4.1 精餾塔數(shù)和單塔側(cè)采流股數(shù)的要求

組分物系分離時(shí)，通常選擇能耗與常規(guī)配置相當(dāng)、使用的精餾塔數(shù)較少的減塔分離序列[16]。完整的減塔配置集合中，包含了1～(-2)座塔、單塔側(cè)采流股數(shù)為0～(-2)的所有方案。結(jié)合具體分離體系的特點(diǎn)，可提出分離序列中精餾塔和單塔流股的數(shù)量的要求。

在代碼矩陣中，不同分離編號(hào)的個(gè)數(shù)等于精餾塔數(shù)目，同一分離編號(hào)下的含有“S”的矩陣元素?cái)?shù)目等于該編號(hào)精餾塔的單塔側(cè)采流股數(shù)。統(tǒng)計(jì)精餾塔數(shù)和單塔側(cè)采流股數(shù)的過程如下。

設(shè)定一個(gè)累加符號(hào)和檢驗(yàn)符號(hào)SubCheck。表示累加的不同分離編號(hào)的個(gè)數(shù)，初值為0；SubCheck取值0或1，0表示未被統(tǒng)計(jì)過，1表示已被統(tǒng)計(jì)過，統(tǒng)計(jì)過程運(yùn)行之前，賦值所有元素的SubCheck初值為0。統(tǒng)計(jì)從元素1,1開始，首先判斷SubCheck是否為0，若為0，則=+1；若為1，則表示該分離編號(hào)已被統(tǒng)計(jì)，該種情況下，直接進(jìn)入下一組非“0”代碼的統(tǒng)計(jì)。1,1的分離編號(hào)為“01”，且SubCheck的值為0，所以，=0+1=1，同時(shí)把整個(gè)矩陣中含“01”編號(hào)的全部矩陣元素的SubCheck賦值為1，表示該分離編號(hào)已被統(tǒng)計(jì)。然后，逐行進(jìn)行，統(tǒng)計(jì)下一組代碼中的分離編號(hào)，重復(fù)上述步驟。統(tǒng)計(jì)完x,n后的值即為精餾塔數(shù)。統(tǒng)計(jì)單塔側(cè)采流股數(shù)的過程比較簡單，不再詳述。

4.2 流股的分割情況的要求

Giridhar等[10]對(duì)4組分混合物常規(guī)配置的研究顯示，某些情況下，考慮非清晰分割對(duì)節(jié)省能耗更有利?；谶@一考慮，認(rèn)為有針對(duì)性地從精餾序列中篩選出某些流股為非清晰分割的配置，是建立能耗較低的分離方案的可選途徑之一。

根據(jù)矩陣法原理，在上三角矩陣中，各產(chǎn)物流股所對(duì)應(yīng)的矩陣元素的行、列號(hào)所滿足的關(guān)系可以反映出進(jìn)料流股的分割狀況。

按某流股分割要求篩選方案分兩步進(jìn)行。實(shí)現(xiàn)過程：①確定具有同一分離編號(hào)的所有塔頂、塔釜和側(cè)采物所在的行號(hào)、列號(hào)；②流股分割狀態(tài)判別與篩選：當(dāng)2-1-+1<1時(shí)，為非清晰分割；當(dāng)2-1-+1=1時(shí)，為清晰分割。其中，(1,1)和(2,2)為相鄰兩股采出物的位置，為組分?jǐn)?shù)。

4.3 產(chǎn)品采出位置的要求

精餾分離時(shí)，塔釜雜質(zhì)較多，對(duì)于純度要求高的產(chǎn)品，通常采取塔頂或側(cè)線采出的方案。在各方案所對(duì)應(yīng)的代碼矩陣中，通過控制產(chǎn)品流股對(duì)應(yīng)的矩陣元素的位置代碼，可實(shí)現(xiàn)對(duì)滿足產(chǎn)品采出位置要求的分離方案的篩選。過程如下：代碼矩陣的第列元素表示產(chǎn)品流股，在第列中找到與該產(chǎn)品流股對(duì)應(yīng)的矩陣元素，通過限定其代碼中的位置代碼為D、B或S，篩選出滿足要求的精餾配置。

代碼矩陣法可以快速地完成精餾序列的合成和篩選，得到滿足特定分離要求的配置，圖2是代碼矩陣法的基本流程。

5 應(yīng)用舉例

以合成氣為原料經(jīng)草酸二甲酯加氫制乙二醇生產(chǎn)工藝路線受到廣泛關(guān)注[17-19]。粗乙二醇的精制分離是整個(gè)工藝的關(guān)鍵技術(shù)之一，也是該工藝研究的難點(diǎn)。目前公開報(bào)道的乙二醇分離過程的研究主要針對(duì)在草酸二乙酯加氫粗產(chǎn)品開展的[20-22]，其研究結(jié)果直接用于草酸二甲酯（DMO）加氫體系產(chǎn)物的精制具有一定的局限性。目前，對(duì)DMO加氫制乙二醇的分離有關(guān)于4塔分離方案的研究[23]，并獲得了4塔流程中總再沸器熱負(fù)荷最小的分離方案?？紤]到采用更少的精餾塔的分離方案能夠減少設(shè)備投資，這里，以能耗低的乙二醇精制分離序列合成為例，說明基于代碼矩陣的減塔分離序列合成法的應(yīng)用。

5.1 乙二醇體系組群劃分

5.2 分離方案篩選

5-組群分離體系，共能構(gòu)建198種少于4塔的分離序列。利用代碼矩陣法，結(jié)合乙二醇精制體系的特點(diǎn)的，提出如下3個(gè)限制條件。

（1）僅考慮精餾塔數(shù)為3、單塔側(cè)采流股數(shù)不超過1的分離方案

由于乙二醇體系的分離難度大（部分組分相對(duì)揮發(fā)度差異小，進(jìn)料組成差異大，而且需要減壓操作[23]），若選用的方案中精餾塔數(shù)過少，在增加單塔側(cè)采流股數(shù)的同時(shí)，分離需要更多的理論板數(shù)，能耗也會(huì)相應(yīng)增加。在此，僅考慮塔數(shù)為3、單塔側(cè)采數(shù)不超過1的配置。

（2）剔除在第一座塔進(jìn)行清晰分離的方案

粗乙二醇產(chǎn)品中甲醇（A2）和乙二醇中間產(chǎn)品（A4）的含量遠(yuǎn)高于其他組分，若將A2或A4從第1座塔清晰分離，需要很大的回流量和理論塔板數(shù)。無論從設(shè)備還是能耗的角度考慮，這樣的分離序列都不合理。子群A1是最輕的組分，若首先在第1座塔清晰分離出來，會(huì)限制塔釜溫度，使產(chǎn)物流股的采出溫度較低，不利于后續(xù)精餾塔的操作。子群A5是最重的組分，若它在第1個(gè)塔清晰分離，需要非常大的塔釜蒸汽量，增加再沸器的熱負(fù)荷。而子群A3若進(jìn)行清晰分離，則需同時(shí)與A2和A4清晰分割，也會(huì)消耗較多的能量，所以，它在第1座塔也不進(jìn)行清晰分離。因此，將第1座塔進(jìn)行清晰分割的分離方案予以剔除。

（3）不考慮乙二醇中間產(chǎn)品從塔釜采出的分離方案

盡管分離組群劃分時(shí)，乙二醇與1,2-丙二醇和1,2-丁二醇作為混合物采出，但為保證最終成品乙二醇的純度，不考慮A4從塔釜采出的分離方案。

將198種分離配置的0-1矩陣按3所述方法轉(zhuǎn)換為代碼矩陣后，依次執(zhí)行上述3個(gè)限制條件，共篩選出8種三塔分離方案（圖3）。圖4給出了每執(zhí)行一條限制條件后分離序列數(shù)目變化狀況。可看出，適當(dāng)引入針對(duì)體系的限制條件，能有效地縮小方案的考慮范圍。

5.3 方案模擬

利用Aspen Plus，對(duì)上述的8種方案進(jìn)行模擬。粗乙二醇處理量為12000 kg·h-1，各塔理論板數(shù)取100，精餾壓力范圍為15～90 kPa，熱力學(xué)方法UNIFAC。

為了使比較結(jié)果具有客觀性，表2列出的各配置中各塔的再沸器熱負(fù)荷()數(shù)據(jù)是以總再沸器熱負(fù)荷最小為優(yōu)化目標(biāo)，以塔頂、塔釜、側(cè)線的采出量和各塔的回流比為操作變量，優(yōu)化后的結(jié)果。

表2 各配置的再沸器熱負(fù)荷
Table 2 Total reboiler heat duty of each configuration with 3 columns

模擬顯示，case 2、case 3再沸器熱負(fù)荷基本相當(dāng)。其中，case 3[圖5(a)]，能耗最小，其操作參數(shù)及主要產(chǎn)物流股組成如表3、表4所示。分析其流程結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)，該方案中塔1進(jìn)行的是所有組分的非清晰分割。case 5[圖5(b)]，總熱負(fù)荷明顯高于其余幾個(gè)塔（操作參數(shù)及產(chǎn)物流股組成見表3、表4）。case 5中，第3座塔中進(jìn)行大流量流股的清晰分割，導(dǎo)致第三塔的熱負(fù)荷較高（16.99 MW），占過程總熱負(fù)荷的74%。這一結(jié)果也進(jìn)一步說明，分離時(shí)考慮非清晰分割的情況對(duì)節(jié)約能耗是有利的。

表3 case 3和case 5的操作參數(shù)
Table 3 Operation parameters of case 3 and case 5

表4 case 3和case 5的進(jìn)料及產(chǎn)物流股組成
Table 4 Composition of feed and main product streams of case 3 and case 5

6 結(jié) 論

提出了基于代碼矩陣的合成減塔精餾序列的方法和相應(yīng)的算法。對(duì)于進(jìn)料組分?jǐn)?shù)的多元體系，提出了引入組群劃分、分步進(jìn)行分離序列合成的思路，并給出了組群劃分的依據(jù)；提出了以代碼矩陣表示分離序列，使精餾塔序號(hào)和產(chǎn)品流股采出位置等信息直觀顯示于配置矩陣中，更便于分離配置的進(jìn)一步篩選；引入了3種可供選用分離限制要求，使獲得分離方案更具針對(duì)性?；诖a矩陣的合成法可以提供符合體系特點(diǎn)的完整的分離配置搜索空間，矩陣中的代碼元素能夠清晰直觀地表達(dá)各分離流股在分離序列中狀態(tài)。

運(yùn)用代碼矩陣法進(jìn)行了乙二醇精制分離序列合成。結(jié)合Aspen Plus優(yōu)化，獲得了總再沸器熱負(fù)荷最低的三塔方案。

符 號(hào) 說 明

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A code matrix-based method for distillation sequences synthesis

XU Yan, ZHANG Chunxia, WANG Ruxian, LüJing, ZHAO Yujun, MA Xinbin

(Key Laboratory for Green Chemical Technology, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

A code matrix-based synthesis method for multicomponent distillation sequences is described as well as its algorism. Four steps, such as grouping the components of feed, generating the basic search space of sub-column configurations, transforming 0-1 matrices into code matrices and eliminating configurations with separation constraints, are included in this method. The code matrices, whose element code includes the information about the column sequence number and the location of product withdrawing, are transformed from 0-1 matrices determined by matrix method. Thus, this method not only provides a complete set of separation configurations with sharp or non-sharp split but also can pick out all the desirable configurations with the constraints by logical programming. Additionally, the use of this method is illustrated by applying it to the ethylene glycol purification from dimethyl oxalate hydrogenation. Eight configurations are selected out and one configuration with the lowest total reboiler heat duty is identified by Aspen Plus optimization.

distillation sequences；code matrices；algorism；simulation；optimization；ethylene glycol

10.11949/j.issn.0438-1157.20141938

TQ 028.8

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21276186, 21325626）；國家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目（2011AA051002）；中石油科技創(chuàng)新基金項(xiàng)目(2012D-5006-0503）；天津自然科學(xué)基金項(xiàng)目（13JCZDJC33000）。

2014-12-30.

Prof. MA Xinbin, xbma@tju.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China(20876112, 20936003), the National High Technology Research and Development Program of China (2011AA051002), the PetroChina Innovation Foundation (2012D-5006-0503) and the Natural Science Foundation of Tianjin (13JCZDJC33000).

A

0438—1157（2015）07—2547—08

2014-12-30收到初稿，2015-04-01收到修改稿。

聯(lián)系人：馬新賓。第一作者：徐艷（1970—），女，副教授。