馬 楠周秀驥2）顏 鵬趙春生*

1）（北京大學(xué)物理學(xué)院大氣與海洋科學(xué)系，北京100871）

2）（中國(guó)氣象科學(xué)研究院，北京100081）3）（中國(guó)氣象局氣象探測(cè)中心，北京100081）

一種改進(jìn)的TSI3563積分濁度誤差校正方法

馬 楠1）周秀驥1）2）顏 鵬3）趙春生1）*

1）（北京大學(xué)物理學(xué)院大氣與海洋科學(xué)系，北京100871）

2）（中國(guó)氣象科學(xué)研究院，北京100081）3）（中國(guó)氣象局氣象探測(cè)中心，北京100081）

TSI3563型積分式濁度計(jì)是一種性能出色的氣溶膠散射系數(shù)觀測(cè)儀器，然而由于儀器設(shè)計(jì)所固有的限制，TSI3563型濁度計(jì)觀測(cè)結(jié)果包含有角度截?cái)嗪头抢什w光源兩項(xiàng)系統(tǒng)性誤差，會(huì)使觀測(cè)結(jié)果較真值偏小10%左右。因此，需要對(duì)TSI3563型濁度計(jì)的觀測(cè)結(jié)果進(jìn)行校正才能得到較為精確的散射系數(shù)觀測(cè)值。該研究利用2009年華北平原HaChi氣溶膠外場(chǎng)觀測(cè)數(shù)據(jù)測(cè)試了現(xiàn)有校正方法，結(jié)果顯示，傳統(tǒng)的校正方法在我國(guó)華北平原這樣的高氣溶膠污染地區(qū)并不適用。為此，提出一種改進(jìn)的校正方法，利用同時(shí)觀測(cè)的PM1和PM10數(shù)據(jù)，在校正方案中加入超微米粒子體積比這一參量，對(duì)于不同體積比采用不同的校正函數(shù)。利用實(shí)際觀測(cè)數(shù)據(jù)檢驗(yàn)后發(fā)現(xiàn)，改進(jìn)方法的校正效果相對(duì)于傳統(tǒng)方法有很大改善。

氣溶膠散射系數(shù)；TSI3563三波段積分濁度計(jì)；角度截?cái)嗪头抢硐牍庠凑`差

引 言

大氣氣溶膠可以通過(guò)直接散射和吸收太陽(yáng)輻射影響地球大氣的輻射收支，該效應(yīng)稱為氣溶膠的直接輻射效應(yīng)［1］。氣溶膠的直接輻射效應(yīng)決定于氣溶膠的輻射特性，包括氣溶膠消光系數(shù)（或光學(xué)厚度）、不對(duì)稱因子（相函數(shù)）和單次散射反照率。其中，氣溶膠單次散射反照率在氣候強(qiáng)迫研究中尤其重要，其微小變化可能導(dǎo)致氣溶膠輻射強(qiáng)迫的較大變化。要準(zhǔn)確估算氣溶膠的輻射強(qiáng)迫，單次散射反照率觀測(cè)的準(zhǔn)確度應(yīng)在±0.03以內(nèi)［2］。而單次散射反照率是氣溶膠散射系數(shù)與消光系數(shù)的比值，因此，散射系數(shù)的測(cè)量需要有足夠的準(zhǔn)確度。

TSI3563三波段積分濁度儀是一種高靈敏度的測(cè)量氣溶膠散射系數(shù)的儀器（TSI，Inc，Shoreview，MN USA，Model 3563）［3］，在全球范圍內(nèi)被廣泛應(yīng)用于氣溶膠散射系數(shù)的觀測(cè)。TSI3563濁度計(jì)的積分測(cè)量角度范圍為7°～170°，同時(shí)可以利用一個(gè)旋轉(zhuǎn)板將7°～90°之間的入射光擋住，從而實(shí)現(xiàn)半球后向散射信號(hào)的測(cè)量。積分角度（理想的積分角度為0°～180°）和光源（理想光源為嚴(yán)格的朗伯發(fā)光體）的非理想性使TSI3563濁度計(jì)的測(cè)量結(jié)果包含有一定的系統(tǒng)性偏差，分別稱為角度截?cái)嗾`差和非理想光源誤差［4］。對(duì)細(xì)粒子來(lái)講，其角度截?cái)嗾`差一般小于10%，但對(duì)粗粒子而言，其角度截?cái)嗾`差可以很大。而非理想光源誤差一般在1%～5%之間。因此，在利用TSI3563積分濁度儀測(cè)量氣溶膠散射系數(shù)時(shí)，需要對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行校正。

我國(guó)華北平原是全世界氣溶膠污染最嚴(yán)重的地區(qū)之一，氣溶膠的理化性質(zhì)具有一定的獨(dú)特性。本文以我國(guó)華北平原地區(qū)的氣溶膠數(shù)譜和光學(xué)特性等觀測(cè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，對(duì)幾種常見(jiàn)的TSI3563積分式濁度計(jì)角度截?cái)嗪头抢硐牍庠凑`差校正方法進(jìn)行比較，包括Anderson等［5］提出的校正方法和基于Mie散射模型模擬濁度計(jì)觀測(cè)的校正方法，指出現(xiàn)有校正方法存在的問(wèn)題，并基于現(xiàn)有方法，提出一種改進(jìn)的校正方法。

1 現(xiàn)有的TSI3563積分式濁度計(jì)校正方法

TSI3563積分式濁度計(jì)問(wèn)世后，幾種針對(duì)其角度截?cái)嗪头抢硐牍庠凑`差的校正方法也被提出。這些方法的目的都是給出理想散射系數(shù)（σsp，ideal）和濁度計(jì)測(cè)量的包含誤差的散射系數(shù)（σsp，measure）之間的比值，即校正因子

常用的校正方法有兩種：一是利用Mie散射模型模擬TSI3563濁度計(jì)的測(cè)量，基于計(jì)算得到的測(cè)量值和真值給出校正因子C。另一種是建立校正因子與其他觀測(cè)量的簡(jiǎn)單關(guān)系，從而通過(guò)其他觀測(cè)量推斷出校正因子C；Anderson等［5］提出的校正方法（下文簡(jiǎn)稱為AO98方法）屬于第2種，這種方法不需要額外的輔助觀測(cè)，簡(jiǎn)單易行，因此是目前應(yīng)用最為廣泛的校正方法。本章將基于在我國(guó)華北平原開(kāi)展的Haze in China（HaChi）外場(chǎng)試驗(yàn)中得到的氣溶膠觀測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)AO98方法和基于Mie散射模型的校正方法進(jìn)行比較，并對(duì)方法中存在的問(wèn)題進(jìn)行細(xì)致分析。

Haze in China（HaChi）外場(chǎng)試驗(yàn)是2009年在天津市武清區(qū)進(jìn)行的針對(duì)大氣氣溶膠物理特性的大型外場(chǎng)觀測(cè)。觀測(cè)站位于天津市武清區(qū)氣象局觀測(cè)場(chǎng)內(nèi)（39°22′58.8″N，117°1′1.2″E，海拔高 度為7.4 m）。氣溶膠觀測(cè)儀器安置于一個(gè)移動(dòng)實(shí)驗(yàn)室中，室內(nèi)溫度保持在22℃。氣溶膠由離地面7 m的PM10進(jìn)氣口進(jìn)入，經(jīng)過(guò)干燥后達(dá)到低于30%的相對(duì)濕度，之后由分流器將氣流分給不同儀器。

在HaChi試驗(yàn)期間，采用雙差分式遷移率粒徑譜儀［6］（Twin Differential Mobility Particle Sizer，TDMPS）對(duì)3～800 nm斯托克斯粒徑的氣溶膠數(shù)濃度譜分布進(jìn)行觀測(cè)。同時(shí)采用空氣動(dòng)力學(xué)粒徑譜儀 （Aerodynamic Particle Sizer，APS，TSI，Inc，Shoreview，MN USA，Model 3321）對(duì)0.5～10μm空氣動(dòng)力學(xué)粒徑的氣溶膠數(shù)濃度譜分布進(jìn)行了觀測(cè)。TDMPS和APS觀測(cè)的時(shí)間分辨率均為10 min。對(duì)TDMPS數(shù)據(jù)進(jìn)行多電荷校正，對(duì)TDMPS和APS數(shù)據(jù)進(jìn)行了管路內(nèi)損失的校正。將APS測(cè)量的空氣動(dòng)力學(xué)粒徑轉(zhuǎn)化為斯托克斯粒徑后，與TDMPS測(cè)量的譜分布進(jìn)行拼接，即得到3～10μm粒徑范圍的干燥狀態(tài)氣溶膠數(shù)濃度譜分布。觀測(cè)期間，采用TSI3563型積分式濁度計(jì)對(duì)干燥狀態(tài)下氣溶膠散射系數(shù)和半球后向散射系數(shù)進(jìn)行觀測(cè)，儀器測(cè)量時(shí)間分辨率為1 min。在觀測(cè)開(kāi)始和結(jié)束時(shí)利用CO2標(biāo)準(zhǔn)氣體對(duì)濁度計(jì)進(jìn)行了標(biāo)定。儀器每天自動(dòng)進(jìn)行1次零點(diǎn)檢測(cè)，用于數(shù)據(jù)零點(diǎn)校正。

1.1 基于Mie散射模型模擬濁度計(jì)測(cè)量的校正方法

基于Mie散射模型模擬積分濁度計(jì)測(cè)量的校正方法，即以同時(shí)測(cè)量的氣溶膠數(shù)濃度譜分布和其他一些觀測(cè)量為基礎(chǔ)，在考慮積分濁度計(jì)非理想性的前提下，利用Mie散射模型模擬積分濁度計(jì)的測(cè)量，從而得到測(cè)量值和真值，計(jì)算校正因子C。

基于Mie散射理論［7］，散射效率因子Qsp可以通過(guò)對(duì)散射強(qiáng)度函數(shù)｜S（θ，x，）｜在散射角0°～180°內(nèi)積分，得

其中，尺度數(shù)x＝πDp／λ，Dp是粒子的體積等效粒徑，λ是入射光的波長(zhǎng)，θ是散射角，是粒子的復(fù)折射指數(shù)。對(duì)于TSI3563濁度計(jì)，由于角度截?cái)?，式?）中的積分上下限達(dá)不到0°和180°，而是約為7°和170°。同時(shí)，濁度計(jì)內(nèi)的光源存在非理想的角度響應(yīng)。所以在模擬TSI3563濁度計(jì)的測(cè)量時(shí)，式（2）中的sinθ項(xiàng)被替換為一個(gè)預(yù)先測(cè)定的角度響應(yīng)函數(shù)f（θ）［4］：

由氣溶膠散射系數(shù)的定義，TSI3563濁度計(jì)觀測(cè)的散射系數(shù)為

式（4）中，σ′sp為氣溶膠散射截面，N（lgDp）為實(shí)測(cè)的氣溶膠數(shù)濃度譜分布。若將式（4）中的角度響應(yīng)函數(shù)f（θ）替換為sinθ，則可計(jì)算出實(shí)際的散射系數(shù)。利用兩次計(jì)算的散射系數(shù)即可計(jì)算得到校正因子C。

在計(jì)算散射強(qiáng)度函數(shù)｜S（θ，x，）｜時(shí)，需要知道粒子的復(fù)折射指數(shù)，但這個(gè)量無(wú)法直接得到，需要基于氣溶膠的化學(xué)組分來(lái)進(jìn)行估算。本研究采用氣溶膠兩組分模型，即按各組分對(duì)光吸收性的不同，將氣溶膠組分分為黑碳和非光吸收成分［8］。非光吸收成分主要包括硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、有機(jī)碳等，這些成分的復(fù)折射指數(shù)較為相似，對(duì)光的吸收性遠(yuǎn)小于黑碳。已有文獻(xiàn)給出的黑碳的復(fù)折射指數(shù)差異很大，這里將黑碳的復(fù)折射指數(shù)假定為這些文獻(xiàn)給出的折射指數(shù)的平均值BC＝1.80－0.54i。非光吸收成分的復(fù)折射指數(shù)假定為non＝1.55－10－7i［9］。對(duì)于氣溶膠中不同成分的混合狀態(tài)，由于沒(méi)有直接的觀測(cè)結(jié)果，所以本研究假定所有成分均勻內(nèi)混合，這也是最常用的一種氣溶膠混合狀態(tài)假定［10］。為了得到均勻混合下氣溶膠的復(fù)折射指數(shù)，這里利用實(shí)際觀測(cè)得到的黑碳質(zhì)量濃度和氣溶膠數(shù)濃度譜分布推算得到氣溶膠中黑碳的體積混合比

式（5）中，MBC為觀測(cè)得到的黑碳質(zhì)量濃度，ρBC為黑碳密度，假定為1.5 g·cm－3，則內(nèi)混合氣溶膠的復(fù)折射指數(shù)可按體積加權(quán)平均表示如下：

1.2 AO98方法

AO98方法是Anderson和Ogren針對(duì)TSI3563濁度計(jì)角度截?cái)嗪头抢硐牍庠凑`差提出的一種非常巧妙的校正方法［5］。對(duì)于5μm以下的粒子，隨著粒子粒徑的增大，其前向散射占總散射的比例也會(huì)單調(diào)增加，而這部分前向散射正是被截?cái)喽鵁o(wú)法觀測(cè)到的部分。因此，隨著粒子粒徑的增大，校正因子C也會(huì)相應(yīng)增大。也就是說(shuō)，在實(shí)際觀測(cè)中，校正因子C決定于所觀測(cè)氣溶膠的粒徑分布。?ngstr?m指數(shù)（α）正是與氣溶膠粒徑分布相關(guān)的量。Schuster等［11］指出，?ngstr?m指數(shù)對(duì)于氣溶膠有效半徑和亞微米粒子占所有粒子的體積比非常敏感。還有研究指出，氣溶膠數(shù)譜處于粗粒子主導(dǎo)時(shí)，?ngstr?m指數(shù)小于1；而處于細(xì)粒子主導(dǎo)時(shí)，?ngstr?m指數(shù)大于2［12-13］。因此，AO98方法將校正因子C參數(shù)化為相應(yīng)波長(zhǎng)?ngstr?m指數(shù)的一次函數(shù)，即

式（7）中，C為散射系數(shù)校正因子，α為?ngstr?m指數(shù)，a和b為已確定參數(shù)，i表示不同波長(zhǎng)。由于TSI3563濁度計(jì)同時(shí)測(cè)量450，550 nm和700 nm的散射系數(shù)，所以?ngstr?m指數(shù)并不需要額外的觀測(cè)，而可以直接用濁度計(jì)自身觀測(cè)的3個(gè)波段散射系數(shù)推算：

其中，σ450nm，σ550nm和σ700nm分別為 TSI3563濁度計(jì)在3個(gè)波長(zhǎng)下測(cè)量的氣溶膠散射系數(shù)。式（7）中3個(gè)波長(zhǎng)下的參數(shù)a和b已通過(guò)理論計(jì)算估計(jì)得到。Anderson等隨機(jī)生成了一系列雙模態(tài)的氣溶膠數(shù)濃度譜分布，同時(shí)假定氣溶膠復(fù)折射指數(shù)在某一范圍內(nèi)變化［5］。利用 Mie散射模型計(jì)算了每個(gè)譜分布下3個(gè)波段的校正因子和?ngstr?m指數(shù)。將校正因子與?ngstr?m指數(shù)進(jìn)行線性擬合，即得到了3個(gè)波長(zhǎng)下的參數(shù)，如表1中所示。在實(shí)際觀測(cè)中，常在采樣口對(duì)氣溶膠粒徑進(jìn)行切割，通常的切割方式是PM1和PM10，即除去1μm以上和10μm以上的粒子。由于校正因子對(duì)于氣溶膠粒徑非常敏感，文獻(xiàn)［5］對(duì)PM1切割和PM10切割這兩種采樣方式分別給出了參數(shù)a和b。

表1 Anderson和Ogren提出的校正公式中所用參數(shù)［5］Table 1 Parameters used in the correction function of Anderson and Ogren’s method（from Reference［5］）

除此之外，文獻(xiàn)［5］還給出了通過(guò)理論計(jì)算得到的所有可能的校正因子變化范圍的平均值（Cave），如表1所示。這里將利用這些常數(shù)Cave進(jìn)行校正也作為一種潛在的校正方法，在下文中進(jìn)行討論。

1.3 關(guān)于現(xiàn)有方法的討論

1.3.1 基于Mie散射模型模擬濁度計(jì)測(cè)量的校正方法

對(duì)于TSI3563濁度計(jì)的角度截?cái)嗪头抢硐牍庠凑`差校正，一般認(rèn)為基于Mie散射模型模擬濁度計(jì)測(cè)量的校正方法是最為理想的校正方法。這種方法基于單個(gè)粒子的散射行為，同時(shí)考慮了濁度計(jì)由角度截?cái)嗪头抢硐牍庠丛斐傻慕嵌软憫?yīng)，因此在物理上是正確的。

但該方法也存在一些問(wèn)題：首先，氣溶膠的復(fù)折射指數(shù)較難獲得。本文借助同期觀測(cè)的黑碳濃度，基于氣溶膠兩組分假定，加權(quán)平均得到氣溶膠的復(fù)折射指數(shù)。對(duì)于黑碳和非光吸收成分各自的復(fù)折射指數(shù)，則需要根據(jù)已有文獻(xiàn)進(jìn)行假定，這必然會(huì)給校正結(jié)果帶來(lái)一定的不確定性。如果沒(méi)有同期黑碳濃度的觀測(cè)，則需要直接對(duì)氣溶膠的復(fù)折射指數(shù)進(jìn)行估計(jì)，會(huì)給校正帶來(lái)更大的不確定性。其次，計(jì)算中對(duì)氣溶膠混合狀態(tài)的假定可能與實(shí)際不符。氣溶膠中各組分的混合方式在一定程度上決定了氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)［14］。對(duì)于氣溶膠兩組分假定，常用的混合狀態(tài)假定有均勻內(nèi)混合、外混合和核-殼混合3種［9］，但實(shí)際氣溶膠的混合狀態(tài)可能遠(yuǎn)比這3種理想模型復(fù)雜。混合狀態(tài)模型與實(shí)際情況間的差異也會(huì)給校正結(jié)果帶來(lái)一定的不確定性。第三，Mie模型中的一個(gè)基本假定是粒子為球形，但該假定在某些情況下可能不成立。積聚模態(tài)的氣溶膠是由核模態(tài)的氣溶膠經(jīng)過(guò)碰并和凝結(jié)增長(zhǎng)形成的，一般認(rèn)為它們可以較好地符合球形粒子的假定。然而，核模態(tài)新鮮排放的黑碳和粗模態(tài)的沙塵粒子并不符合球形假定［15-16］，但在一般情況下，這兩部分粒子對(duì)氣溶膠整體光學(xué)性質(zhì)的貢獻(xiàn)較小，因此可以忽略其形狀的影響［9］。而在某些特殊天氣情況下，例如浮塵、揚(yáng)沙或沙塵暴天氣，沙塵粒子對(duì)氣溶膠光學(xué)的貢獻(xiàn)比例可能很大，其形狀因素對(duì)校正因子的計(jì)算可能會(huì)造成較大影響。

為了檢驗(yàn)該方法對(duì)于上述假定和假設(shè)的敏感性，這里將依次改變上述假設(shè)參數(shù)和假定，重新計(jì)算整個(gè)觀測(cè)期間的校正因子，得到平均的校正因子變化量。本文共設(shè)計(jì)了9種情形，包含一個(gè)初始情形，分別改變非光吸收成分的復(fù)折射指數(shù)、黑碳的復(fù)折射指數(shù)以及非光吸收成分的和黑碳的混合方式，如表2所示。

表2 不同參數(shù)設(shè)置下550 nm校正因子C550的夏季平均值及與參考情形的相對(duì)偏差Table 2 Relative differences betweenC550calculated under different parameter assumptions and the reference value

由表2可以看到，上述問(wèn)題對(duì)于校正因子計(jì)算結(jié)果的影響有限。由于黑碳或非光吸收成分的復(fù)折射指數(shù)假定的不確定性給校正因子計(jì)算結(jié)果帶來(lái)的影響僅為0.3%左右，而混合狀態(tài)假定的不確定性給計(jì)算結(jié)果帶來(lái)的影響小于0.1%。因此，在非沙塵天氣條件下，利用Mie散射模型模擬濁度計(jì)測(cè)量的校正方法是最為理想的方法。下文也將該方法作為參考方法，來(lái)評(píng)估其他方法的校正效果。

對(duì)于利用Mie散射模型模擬濁度計(jì)測(cè)量的校正方法，其應(yīng)用的最大困難在于需要有同期觀測(cè)的氣溶膠數(shù)濃度譜分布。而氣溶膠數(shù)濃度譜分布的觀測(cè)需要額外的儀器系統(tǒng)，日常維護(hù)和數(shù)據(jù)處理較為復(fù)雜，因此國(guó)內(nèi)觀測(cè)規(guī)模很小。所以，大多數(shù)氣溶膠散射系數(shù)觀測(cè)均無(wú)條件利用該方法進(jìn)行校正。

1.3.2 AO98方法

AO98方法的優(yōu)勢(shì)在于不需要額外的觀測(cè)數(shù)據(jù)，僅使用濁度計(jì)自身觀測(cè)的散射系數(shù)即可得到校正因子，算法簡(jiǎn)單，易于實(shí)現(xiàn)。因此，是應(yīng)用最為廣泛的TSI3563濁度計(jì)角度截?cái)嗪头抢硐牍庠凑`差校正方法。

但該方法存在很大問(wèn)題。AO98方法從根本上講屬于經(jīng)驗(yàn)性的參數(shù)化方法，它將校正因子C參數(shù)化為?ngstr?m指數(shù)的一次函數(shù)。但事實(shí)上，校正因子C與?ngstr?m指數(shù)雖然都決定于氣溶膠的數(shù)濃度譜分布，但兩者間并不存在明確的依賴關(guān)系。AO98方法中參數(shù)化方案的系數(shù)a和b是Anderson和Ogren基于一系列假定的氣溶膠譜分布，在Mie散射模型計(jì)算結(jié)果的基礎(chǔ)上通過(guò)擬合得到的［5］。在隨機(jī)生成氣溶膠譜分布時(shí)，氣溶膠體積譜分布被假定為雙模態(tài)對(duì)數(shù)正態(tài)分布，兩個(gè)模態(tài)的幾何標(biāo)準(zhǔn)差固定為1.8，第1個(gè)模態(tài)的幾何平均粒徑為0.2～0.4μm之間的隨機(jī)值，第2個(gè)模態(tài)的幾何平均粒徑為2～4μm之間的隨機(jī)值。粒子的復(fù)折射指數(shù)實(shí)部在1.40～1.52之間取值，虛部在0.00～0.01之間取值。也就是說(shuō)，AO98方法中給出的系數(shù)a和b是基于上述生成的氣溶膠譜分布樣本計(jì)算得到的，可能僅適用于滿足或接近上述條件的實(shí)測(cè)樣本。如果實(shí)際觀測(cè)的氣溶膠譜分布與上述譜分布假定差異較大，那么該方法對(duì)于校正因子C的參數(shù)化可能不再成立，利用該方法得到的校正因子C也將存在偏差。

對(duì)于HaChi冬季和夏季觀測(cè)得到的約7000個(gè)3 nm～10μm粒徑范圍的氣溶膠數(shù)濃度譜分布，利用基于Mie散射模型模擬濁度計(jì)的校正方法計(jì)算得到了每個(gè)數(shù)譜對(duì)應(yīng)的3個(gè)波段的校正因子，如圖1所示。每個(gè)數(shù)譜對(duì)應(yīng)的?ngstr?m指數(shù)也由Mie散射模型模擬濁度計(jì)計(jì)算得到。由圖1可以看到，由于?ngstr?m指數(shù)主要決定于氣溶膠數(shù)濃度譜分布［12-13］，因此3個(gè)波長(zhǎng)下 ?ngstr?m 指數(shù)的分布非常相似。圖1中黑色實(shí)線為AO98方法對(duì)于無(wú)粒徑切割測(cè)量的校正因子參數(shù)化方案，黑色虛線為AO98方法對(duì)于PM1粒徑切割測(cè)量的校正因子參數(shù)化方案。對(duì)于3個(gè)濁度計(jì)觀測(cè)波長(zhǎng)，除了少數(shù)冬季樣本點(diǎn)接近黑色實(shí)線外，大部分點(diǎn)都偏離黑色實(shí)線，即偏離AO98無(wú)粒徑切割測(cè)量校正方案。樣本點(diǎn)分布最為密集的區(qū)域具有與黑色虛線相似的斜率，但也顯著偏離黑色虛線，即偏離AO98方法中PM1粒徑切割測(cè)量校正方案。在華北平原，與人類(lèi)活動(dòng)相關(guān)的一次氣溶膠排放和氣溶膠前體氣體排放量均較高，使得華北平原成為全世界氣溶膠污染最為嚴(yán)重的區(qū)域之一。該地區(qū)氣溶膠數(shù)譜分布也因此具有一定的獨(dú)特性，亞微米粒子體積占?xì)馊苣z總體積的比例較高，因此AO98方法中基于一些假定譜分布得到的對(duì)于校正因子的參數(shù)化方案不再適用。將AO98方法直接應(yīng)用于華北平原這樣的高污染地區(qū)會(huì)給散射系數(shù)測(cè)量帶來(lái)較大的偏差。

圖1 基于HaChi觀測(cè)數(shù)據(jù)計(jì)算得到的3個(gè)波長(zhǎng)下TSI3563型濁度計(jì)校正因子和?ngstr?mm指數(shù)Fig.1 Relationship between the correction factor and?ngstr?m exponent calculated based on HaChi measurements

2 改進(jìn)的TSI3563積分式濁度計(jì)校正方法

2.1 對(duì)AO98方法的改進(jìn)

本節(jié)將在AO98方法的基礎(chǔ)上，提出一種改進(jìn)的TSI3563積分式濁度計(jì)校正因子的參數(shù)化方法。由之前的討論可知，AO98方法對(duì)校正因子的參數(shù)化是基于一些假定的數(shù)譜分布得到的，由于假定的數(shù)譜變化較小，代表性較差，所以不適用于像華北平原這樣的高氣溶膠污染地區(qū)。

與AO98方法類(lèi)似，為了得到更優(yōu)的校正因子參數(shù)化方案，本研究也假定了一系列氣溶膠譜分布計(jì)算得到校正因子和?ngstr?m指數(shù)間的關(guān)系。氣溶膠體積譜分布被假定為雙模態(tài)對(duì)數(shù)正態(tài)分布，兩個(gè)模態(tài)的幾何標(biāo)準(zhǔn)差均固定為1.8，第1個(gè)模態(tài)的幾何平均粒徑在100～500 nm范圍內(nèi)隨機(jī)生成，第2個(gè)模態(tài)的幾何平均粒徑在1～5μm范圍內(nèi)隨機(jī)生成，第1模態(tài)和第2模態(tài)的體積比在0～0.7之間隨機(jī)取值。在對(duì)粒子復(fù)折射指數(shù)進(jìn)行假定時(shí)，采用氣溶膠輻射光學(xué)計(jì)算中常用的兩組分模型，即假定干燥狀態(tài)下氣溶膠由黑碳和非光吸收成分構(gòu)成［8］。如1.1節(jié)所述，假定黑碳成分的復(fù)折射指數(shù)為BC＝1.80－0.54i，假定非光吸收成分的復(fù)折射指數(shù)為non＝1.55－10－7i。假定氣溶膠混合狀態(tài)為均勻內(nèi)混合，黑碳的體積比在0～0.2內(nèi)隨機(jī)取值，粒子的復(fù)折射指數(shù)由兩組分體積加權(quán)平均得到。

圖2展示了利用隨機(jī)生成的50000個(gè)數(shù)譜計(jì)算得到的校正因子和?ngstr?m指數(shù)的關(guān)系，點(diǎn)的顏色表示數(shù)譜對(duì)應(yīng)的大于1μm粒子體積占總體積的比例（fvsm）。圖中彩色實(shí)線為利用式（11）進(jìn)行擬合的結(jié)果，黑色實(shí)線為AO98無(wú)粒徑切割觀測(cè)校正函數(shù)，黑色虛線為AO98 PM1粒徑切割觀測(cè)校正函數(shù)。由于450 nm，550 nm和700 nm波長(zhǎng)下的結(jié)果非常類(lèi)似，圖2只給出了550 nm波長(zhǎng)的結(jié)果。由圖2可以看到，樣本點(diǎn)的分布非常離散，與理想的線性分布相差較遠(yuǎn)。因此，AO98方法中將無(wú)粒徑切割觀測(cè)時(shí)的校正因子參數(shù)化為?ngstr?m指數(shù)的線性函數(shù)必然會(huì)帶來(lái)較大誤差。將所有樣本的fvsm以0.1為間隔用不同顏色區(qū)分后可以看到，樣本點(diǎn)的分布與fvsm關(guān)系密切，同樣fvsm范圍內(nèi)的樣本點(diǎn)呈準(zhǔn)線性分布。當(dāng)fvsm接近于0時(shí)，樣本點(diǎn)與AO98方法中PM1粒徑切割觀測(cè)的校正因子參數(shù)化方案基本符合。

考慮到校正因子對(duì)于fvsm的依賴關(guān)系，這里將fvsm包含在校正因子的參數(shù)化方案里，根據(jù)fvsm值所處的范圍，分別給出校正因子對(duì)于?ngstr?m指數(shù)的校正函數(shù)。另外，為了更好地?cái)M合樣本點(diǎn)，這里還將AO98方法中的線性函數(shù)變?yōu)槎魏瘮?shù)，即

其中，系數(shù)a，b和c根據(jù)fvsm所處的范圍取不同值。對(duì)之前生成的50000個(gè)樣本按fvsm值所在范圍分別進(jìn)行擬合，得到了不同fvsm范圍下的系數(shù)a，b和c的值，如表3所示。需要說(shuō)明的是，這里將fvsm按0.1間隔分檔是經(jīng)驗(yàn)性的，如果分檔更細(xì)可能效果會(huì)更好，但系數(shù)a，b和c的量也將大大增加?？紤]到校正的實(shí)際效果（見(jiàn)2.2節(jié)），本文認(rèn)為按0.1對(duì)fvsm進(jìn)行分檔已經(jīng)可以達(dá)到較好的校正效果。

圖2 基于隨機(jī)生成的氣溶膠譜分布計(jì)算得到的550 nm下濁度計(jì)校正因子和?ngstr?m指數(shù)的關(guān)系Fig.2 Relationship between the correction factor and?ngstr?m exponent at 550 nm wavelength calculated from randomly generated aerosol number size distributions

另外，本方案中給出的最大fvsm范圍為0.6～0.7，未給出fvsm在0.7以上時(shí)的校正因子參數(shù)化結(jié)果。由圖2可以看到，隨著fvsm的增大，fvsm每一檔對(duì)應(yīng)的樣本點(diǎn)分散程度也逐漸增加，即擬合得到的參數(shù)化曲線對(duì)于實(shí)際樣本的代表性越來(lái)越差。在華北平原，一般情況下fvsm均在0.5以下，因此，這里只給出fvsm＜0.7時(shí)的校正因子參數(shù)化方案。對(duì)于一些極端情況，如沙塵天氣，該方法可能不再適用。

在實(shí)際應(yīng)用中，fvsm可由各類(lèi)PM監(jiān)測(cè)儀得到。通常這些儀器給出的均為氣溶膠質(zhì)量濃度，在對(duì)氣溶膠密度進(jìn)行假定后，可得到體積濃度，從而計(jì)算出fvsm，應(yīng)用于上述濁度計(jì)誤差校正方法中。

表3 改進(jìn)的校正方法中校正函數(shù)對(duì)于不同fvsm范圍的參數(shù)選擇Table 3 Parameters for differentfvsmrange used in the improved method

2.2 改進(jìn)的AO98方法的校正效果

為了評(píng)估改進(jìn)后的方法的校正效果，本節(jié)將基于HaChi觀測(cè)期間得到的約7000個(gè)氣溶膠譜分布樣本，利用改進(jìn)后的方法計(jì)算TSI3563濁度計(jì)3個(gè)工作波段下的散射系數(shù)校正因子，并與參考方法計(jì)算結(jié)果進(jìn)行比較。同時(shí)，為了比較各種方法的校正效果，這里還給出了其他校正方法結(jié)果與參考方法的差異。校正因子的參考值由2.1節(jié)介紹的Mie散射模型模擬濁度計(jì)的方法利用實(shí)測(cè)譜分布計(jì)算得到。需要說(shuō)明的是，本節(jié)中的計(jì)算完全基于實(shí)際測(cè)量的3 nm～10μm粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠譜分布樣本，AO98方法和改進(jìn)方法中所需的?ngstr?m指數(shù)由Mie散射模型計(jì)算得到，改進(jìn)方法中所需的fvsm由氣溶膠譜分布直接計(jì)算得到。

圖3展示了基于7000個(gè)觀測(cè)譜分布計(jì)算得到的3個(gè)波段下各方法校正結(jié)果與參考方法校正結(jié)果之間差異的頻率分布。除了AO98無(wú)粒徑切割觀測(cè)的校正方法和上文給出的改進(jìn)方法，作為參考，這里還給出了其他一些校正方案的結(jié)果，包括AO98 PM1粒徑切割觀測(cè)的校正利用AO98給出的平均校正因子進(jìn)行校正、以及不進(jìn)行校正的結(jié)果。

由圖3可以看到，若不對(duì)濁度計(jì)觀測(cè)的散射系數(shù)進(jìn)行校正，那么散射系數(shù)相對(duì)于參考值將偏低10%左右。如果利用AO98無(wú)粒徑切割觀測(cè)校正方法對(duì)散射系數(shù)進(jìn)行校正，那么得到的散射系數(shù)相對(duì)于參考值普遍偏大，且校正結(jié)果相對(duì)于參考值偏差的分布較寬，對(duì)于550 nm波段來(lái)說(shuō)，偏差分布于－3%～8%之間。而如果利用2.1節(jié)提出的改進(jìn)方法進(jìn)行校正，結(jié)果相對(duì)于參考值來(lái)說(shuō)偏差分布非常窄，且基本以0為中心。

圖3 基于觀測(cè)的氣溶膠譜分布計(jì)算的不同方法校正結(jié)果與參考值差異的頻率分布Fig.3 Frequency distributions of the bias between correction factor calculated with different methods and reference values

作為參考，這里還利用AO98 PM1粒徑切割觀測(cè)校正方法對(duì)本研究中的全粒徑觀測(cè)進(jìn)行校正，由圖3可以看到，雖然使用了針對(duì)亞微米粒子的校正方法，但校正結(jié)果非常好。校正后的散射系數(shù)相對(duì)于參考值偏差平均約為－2%，且偏差分布非常窄。如1.3.2節(jié)所述，由于人為污染嚴(yán)重，在大多數(shù)情況下華北平原的氣溶膠分布中亞微米粒子的比例非常高，所以氣溶膠的光學(xué)特性事實(shí)上主要是由亞微米粒子主導(dǎo)的。因此，應(yīng)用針對(duì)亞微米測(cè)量的AO98方法反而會(huì)得到更好的校正結(jié)果。但這并不代表在華北平原可以直接使用針對(duì)亞微米測(cè)量的AO98方法進(jìn)行全粒徑段觀測(cè)的校正，因?yàn)樵谌A北平原也會(huì)出現(xiàn)超微米粒子較多的情況，如果一概使用針對(duì)亞微米測(cè)量的AO98方法，在這種情況下校正結(jié)果將出現(xiàn)較大偏差。另外，圖3還展示了利用AO98方法給出的校正因子平均值進(jìn)行校正的結(jié)果相對(duì)于參考值的偏差分布。可以看到，如果使用恒定校正系數(shù)對(duì)散射系數(shù)進(jìn)行校正，校正結(jié)果與參考值偏差的分布較寬，且都不同程度地偏離0。

為了更好地衡量各個(gè)校正方法的優(yōu)劣，圖4統(tǒng)計(jì)了各個(gè)方法校正結(jié)果相對(duì)于參考值偏差小于某一值的樣本百分率。由圖4可以更清晰地看到，改進(jìn)方法的校正效果明顯優(yōu)于其他方法。對(duì)于550 nm的情況而言，改進(jìn)方法80%的校正結(jié)果偏差小于1%，幾乎100%的校正結(jié)果偏差小于3%。其他方法的校正結(jié)果明顯劣于改進(jìn)方法的結(jié)果。對(duì)于AO98無(wú)粒徑切割觀測(cè)校正方法的結(jié)果，只有30%的樣本偏差小于1%，之后該比例隨偏差的放寬逐漸增大，偏差小于9%的樣本比例接近于100%。而對(duì)于AO98 PM1粒徑切割觀測(cè)校正方法來(lái)說(shuō)，偏差小于1%的樣本比例為0，之后這個(gè)比例隨偏差放寬迅速增大，90%的樣本偏差小于4%。但需要注意的是，這個(gè)比例直到偏差值接近20%時(shí)才接近100%?？傮w來(lái)講，雖然改進(jìn)的方法在不同波段上的表現(xiàn)略有差異，但均明顯優(yōu)于其他所有方法的校正效果。

圖4 基于觀測(cè)的氣溶膠譜分布計(jì)算的不同方法校正結(jié)果與參考值差異的累積概率分布Fig.4 Cumulative distribution function of the bias between correction factor culculated with different methods and reference values

3 結(jié) 論

本研究基于2009年華北平原HaChi氣溶膠外場(chǎng)觀測(cè)中得到的氣溶膠譜分布數(shù)據(jù)對(duì)AO98和基于Mie散射計(jì)算兩種校正方法進(jìn)行測(cè)試發(fā)現(xiàn)，由于華北平原氣溶膠污染嚴(yán)重，亞微米粒子比例很高，與AO98方法建立時(shí)所基于的假設(shè)并不相符，造成AO98校正方法的結(jié)果與作為參考的Mie方法結(jié)果相比差異較大且分布較寬。為此，本研究在AO98方法的基礎(chǔ)上提出了一種改進(jìn)的校正方法，利用同時(shí)觀測(cè)的PM1和PM10數(shù)據(jù)，在校正方案中加入超微米粒子體積比這一參量，對(duì)于不同的體積比采用不同的校正函數(shù)。利用實(shí)際觀測(cè)的氣溶膠譜分布數(shù)據(jù)測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，新方法給出的校正系數(shù)與作為參考的Mie方法結(jié)果差異非常小，80%的樣本差異在1%以內(nèi)，幾乎所有的樣本與參考方法結(jié)果的差異都在3%以內(nèi)。

本研究的主要結(jié)論如下：

1）在氣溶膠污染非常嚴(yán)重的華北平原地區(qū)，由于亞微米粒子比例較高，應(yīng)用AO98無(wú)粒徑切割觀測(cè)校正方法校正TSI3563濁度計(jì)數(shù)據(jù)可能會(huì)帶來(lái)高達(dá)10%的誤差，因此需要謹(jǐn)慎使用。

2）本研究提出了一種改進(jìn)的TSI3563濁度計(jì)校正方法，可以給出非常接近于作為參考的Mie方法結(jié)果的校正因子，但改進(jìn)的方法需要額外觀測(cè)的PM1和PM10體積濃度。因此，建議在對(duì)TSI3563型濁度計(jì)角度截?cái)嗪头抢硐牍庠凑`差進(jìn)行校正時(shí)，若有同時(shí)觀測(cè)的氣溶膠全粒徑段譜分布，則應(yīng)選擇Mie方法進(jìn)行校正；若沒(méi)有譜分布觀測(cè)，但有PM1和PM10觀測(cè)，則選擇本文給出的改進(jìn)方法；若沒(méi)有上述觀測(cè)資料，則可選擇AO98對(duì)于無(wú)粒徑切割觀測(cè)的校正方法。

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A Modified Method to Correct the Measurement Error of TSI3563 Integrating Nephelometer

Ma Nan1）Zhou Xiuji1）2）Yan Peng3）Zhao Chunsheng1）

1）（Department of Atmospheric and Oceanic Sciences，School of Physics，Peking University，Bejing100871）
2）（Chinese Academy of Meteorological Sciences，Beijing100081）
3）（Meteorological Observation Center of CMA，Beijing100081）

TSI3563 integrating nephelometer is designed for high-quality in-situ aerosol scattering measurement，which is widely used all over the world.However，the scattering coefficient measured by TSI3563 nephelometer contain two systematic errors：The truncation error（i.e.，the geometrical blockage of near-forward／backward-scattered light）and the non-Lambertian error（i.e.，the slightly non-cosine weighted intensity distribution of illumination light provided by the opal glass diffusor）.These errors need to be corrected since they can typically cause a bias of about 10%in the measured scattering coefficient.Based on the aerosol properties measured in North China Plain during Hachi（Haze in China）Project，the correction factor is calculated with a traditional method and the Mie model（taken as reference）which requires aerosol number size distribution and refractive index as input.The traditional correction method is widely used all over the world since it requires only data from nephelometer itself.However，results show the traditional method cannot provide a good estimation of the correction factor.Due to the high concentration of submicron aerosol in PM10，aerosol number size distributions measured in North China Plain are different from those assumed in the traditional method.The traditional correction method is therefore inadequate for high-aerosol pollution region like North China Plain.It is found that the correction factor is sensitive on the volume fraction of supermicron aerosol in PM10.Higher volume fractions would lead to higher correction factors.

A modified correction method is proposed.The volume fraction of supermicron aerosol which can be obtained from PM1and PM10measurement is used in the new method.For different volume fractions，different parameters are chosen for the calculation of correction factors.Testing with aerosol properties measured in North China Plain，the modified method provided a good estimation of the correction factors.80%of correction factors calculated with the modified method are with a bias less than 1%and 100%are with a bias less than 3%.Compared with the traditional method，a distinct improvement is found in correction results.It suggests that to estimate the correction factor for TSI3563 nephelometer measurement，the Mie model should be the first choice if a real-time measurement of aerosol number size distribution is available.Otherwise，the modified method proposed should be used if a real-time PM1and PM10measurement is available.Without those parallel measurements，the traditional method can be the last choice to estimate the correction factor.

aerosol scattering coefficient；TSI3563 integrating nephelometer；truncation and non-Lambertian error

馬楠，周秀驥，顏鵬，等.一種改進(jìn)的TSI3563積分濁度誤差校正方法.應(yīng)用氣象學(xué)報(bào)，2015，26（1）：12-21.

10.11898／1001-7313.20150102

2014-03-02收到，2014-09-16收到再改稿。

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃（2011CB403402），公益性行業(yè)（氣象）科研專項(xiàng)（GYHY201006047，GYHY200906038），中國(guó)氣象科學(xué)研究院基本科研業(yè)務(wù)專項(xiàng)課題（2008Z011）

* 通信作者，email：zcs＠pku.edu.cn