許健俊，邵飛

（核工業(yè)270研究所，南昌 330200）

華南花崗巖型鈾礦成礦元素運移及沉淀機理研究綜述

許健俊，邵飛

（核工業(yè)270研究所，南昌 330200）

對熱液成因脈型礦床為主的華南花崗巖型鈾礦床成礦地質(zhì)特征、含鈾熱液的流體來源、鈾的遷移及沉淀機理研究狀況進行了綜述。含鈾熱液的大氣降水是主要來源，次為幔源流體；鈾的遷移形式和過程與鈾在自然界的賦存狀態(tài)有關，在含鈾熱液中鈾主要以碳酸鈾酰絡合物和氟化鈾酰絡合物形式遷移，在氧逸度低的幔源流體中，鈾可能以四價鹵素元素絡合物形式遷移；鈾的沉淀與含鈾熱液物理-化學條件的改變有關，主要沉淀機制包括：溫度和壓力的快速降低、含鈾熱液濃縮作用及流體混合作用、幔源物質(zhì)加入。對華南某一類型花崗巖型鈾礦而言，可能是某一種沉淀機制發(fā)揮了主導作用，但這種沉淀機制不是惟一的，往往是多種沉淀機制相互疊加作用的結(jié)果。

含鈾熱液；鈾的遷移；鈾的沉淀機制；花崗巖型鈾礦；華南

花崗巖型鈾礦是我國重要的鈾礦類型之一，主要集中分布于華南地區(qū)。我國花崗巖型鈾礦床主要是熱液成因的脈型礦床，在空間上和成因上與花崗巖類巖石密切相關，在時間尺度上，成巖事件和成礦事件是不連續(xù)的地質(zhì)事件。為此，成巖后成礦元素的運移和沉淀機制，歷來是花崗巖型鈾礦研究的重要內(nèi)容。在大量閱讀、消化吸收前人文獻成果的基礎上，對其進行研究綜述，這對花崗巖型鈾礦床成礦作用及成礦理論的深入研究和指導鈾礦找礦，無疑是有益的。

1 華南花崗巖型鈾礦基本地質(zhì)特征

華南花崗巖型鈾礦絕大多數(shù)分布在后加里東隆起帶內(nèi)，受鈾含量較高的花崗巖體控制，成礦作用是華南地區(qū)中生代110～80 Ma地殼伸展環(huán)境構(gòu)造-巖漿熱事件背景下的產(chǎn)物［1-2］。

華南產(chǎn)鈾花崗巖一般為自加里東期至燕山期的多期多階段侵入的復式巖體，燕山晚期酸性、中基性脈巖發(fā)育，與鈾成礦直接有關的花崗巖體以較晚的燕山期為主，次為印支期，其巖石屬高硅、高鉀、過鋁質(zhì)的鈣堿性巖，具陸內(nèi)S型花崗巖特征，花崗巖源區(qū)與極成熟-成熟的大陸地殼具親緣性［3-4］。產(chǎn)鈾花崗巖體鈾含量較高，一般＞10×10-6，巖體（近）外圍一般都分布有鈾含量高達16.53× 10-6～91.56×10-6的早寒武世地層，該地層為華南區(qū)域富鈾花崗巖提供了初始鈾源［5-6］。

花崗巖型鈾礦床的分布與巖體出露面積大小有一定關系，大多數(shù)花崗巖型鈾礦床都分布在大型花崗巖體內(nèi)部及其接觸帶近外圍。據(jù)鈾礦床與花崗巖體的空間位置關系，將其分為內(nèi)帶型和外帶型兩大類鈾礦床。前者可劃分為硅質(zhì)脈型、碎裂蝕變巖型、堿交代巖型、硅質(zhì)脈交切中基性巖墻的交點型4類，外帶型鈾礦床主要產(chǎn)于巖體外接觸帶富含黃鐵礦及有機質(zhì)的沉積變質(zhì)巖中切層斷裂、層間斷裂內(nèi)。構(gòu)造、地層、脈巖等對花崗巖型鈾礦具明顯控制作用。礦化類型主要為單鈾型，礦石礦物主要為瀝青鈾礦及少量金屬硫化物，脈石礦物主要是微晶石英、螢石及少量碳酸鹽類礦物。成礦期的圍巖蝕變主要有赤鐵礦化、水云母化、黏土化、綠泥石化、硅化等，圍巖蝕變與瀝青鈾礦的沉淀關系密切［7-11］。

華南花崗巖型鈾礦含鈾礦物的成礦年齡一般都小于100 Ma［12］，礦巖時差達數(shù)十至百余百萬年。顯然，大規(guī)?；◢弾r漿期后熱液活動并未發(fā)生鈾成礦，成礦是花崗巖成巖后的地質(zhì)事件。對華南主要產(chǎn)鈾巖體鈾成礦年齡統(tǒng)計，發(fā)現(xiàn)其與中基性、酸性脈巖年齡更為接近（表1），表明脈巖漿侵入活動與鈾成礦具成因聯(lián)系。

表1 華南花崗巖型鈾礦成礦及脈巖年齡Table 1The ages of vein rock and uranium mineralization of granite type uranium deposits in South China

2 成礦熱液來源

目前各種熱液礦床可以識別的熱液來源，包括：巖漿熱液、變質(zhì)熱液、建造水、大氣降水及幔源流體［17］。盡管已發(fā)現(xiàn)有巖漿型鈾礦床，如美國新罕布什爾州的康韋花崗巖鈾礦床、納米比亞的羅辛礦床等［18-19］，但華南花崗巖型鈾礦床是成巖后熱液作用的產(chǎn)物。長期以來，眾多學者基于對華南花崗巖型鈾礦成礦地質(zhì)特征認識的不斷深化及對成礦流體包裹體的研究成果，認為華南花崗巖型鈾礦成礦熱液主要來源于大氣降水［2，20-24］和幔源流體［25-28］，這兩種熱液及其混合產(chǎn)物對鈾的遷移富集起重要作用。

2.1 大氣降水

大氣降水作為地球流體中的一個重要組成部分，在華南與燕山期花崗巖強烈活動有密切聯(lián)系的鈾及金、銻、汞、鉛、鋅、砷等中、低溫礦床中具重要作用［2，29-30］，即大氣降水為成礦熱液主要來源，其在燕山期統(tǒng)一熱場作用下的大范圍流體運動促成了大規(guī)模成礦作用。

前人對花崗巖型鈾礦床的成因觀點可歸納為：巖漿熱液說、熱水浸出說［31］和表生成因說［32］。華南花崗巖型鈾礦巨大礦巖時差的客觀事實及礦床中流體包裹體成分研究、礦物中穩(wěn)定同位素組成測試數(shù)據(jù)的積累，為其成礦熱液源于大氣降水提供了支撐，因而可以接受熱水浸出說和表生成因說。盡管這兩種學說，在成礦熱液來源上不存在爭議，但大氣降水成因熱液的運移方向及其是否可以浸取或溶解固相中足夠的鈾而演化為成礦流體，仍有不同的認識。此外，前人對成礦熱液中礦化劑及其作用的研究較為薄弱（圖1）。正因為如此，華南花崗巖型鈾礦的加氣（∑CO2）去氣（∑CO2）成礦模式被提出［33-34］，該模式同樣認為大氣降水是成礦熱液的主要來源，CO2作為礦化劑加入有利于成礦流體演化，去氣作用促使鈾發(fā)生沉淀。

圖1 前人提出的花崗巖鈾礦床成因示意圖［34］Fig.1Genesis diagram of granite type uranium deposit proposed by previous researchers［34］

2.2 幔源流體

地幔流體是指富含地球內(nèi)部原始成分，同時包含地殼再循環(huán)物質(zhì)的超臨界揮發(fā)份系統(tǒng)［35］。其特征是賦存于地球內(nèi)部以富堿（K、Na、Li）、富揮發(fā)份（CO2、S、H2O）及原始氣體（3He和36Ar）的超臨界流體，具獨特的溶解和輸運力，極強的滲透能、化學反應能及反應速度極高的熱容、萃取能力和分相不混溶性［36］。

地幔流體參與成礦在國內(nèi)、外許多大型—超大型金屬、非金屬以及油氣礦床得到證實［37］。基于對華南花崗巖鈾礦礦石物質(zhì)成分、與中基性脈巖具時空關聯(lián)的“交點型”鈾礦化類型等客觀地質(zhì)事實，結(jié)合成礦流體C、He和Ar同位素證據(jù)，幔源物質(zhì)參與華南花崗巖型鈾成礦越來越被重視［1，38-41］。綜合前人研究成果，幔源物質(zhì)在成礦熱液組成中有3種觀點：1）成礦熱液全部或主要源自地幔流體；2）幔源CO2進入以大氣降水為主的成礦熱液；3）成礦熱液為地幔流體與深部流體或大氣降水的混合（圖2）。

圖2 華南花崗巖型鈾礦床成礦模式圖［1］Fig.2The metallogenic model for granite type uranium deposit in South China［1］

3 鈾的遷移形式及其影響因素

3.1 鈾在大氣降水成因熱液中的遷移

鈾在自然界主要以六價鈾酰（［UO2］2＋）絡合物形式遷移。熱力學計算表明：在pH＞8的天然水中，鈾的主要遷移形式是UO2（CO3）34-；在pH＝8～5的天然水中，當∑PO4＞0.01 mg·L-1時，主要是UO2（HPO4）22-，否則為UO2（CO3）22-和UO2CO3，而在似純水中鈾遷移形式以UO2（OH）n2-n為主；在pH＜5的酸性似純水中，以UO22＋為主；在F-、SO42-、∑PO4超出零態(tài)值的酸性水中，可形成UO2（SO4）n2-2n、UO2Fn2-n和磷酸鈾酰的形式。可見，天然水的pH值、離子成分等對鈾的遷移形式有重要影響［42］。

金景福根據(jù)302礦床包裹體溶液成分，對成礦熱液中鈾的遷移形式進行了計算，結(jié)果表明：從成礦前階段到成礦階段，熱液中鈾的遷移形式由UO2（CO3）34-向UO2F42-、UO2（CO3）22-和［UO2］2＋轉(zhuǎn)變，這種形式的轉(zhuǎn)變主要受熱液溫度和pH值下降、熱液中HCO3-和CO2含量的減少及鈾含量的大幅度增高所影響［43］。李學禮等對下莊花崗巖鈾礦田成礦熱液中鈾的遷移形式也進行了計算，結(jié)果是成礦期熱液中鈾的遷移形式為UO2（CO3）22-和UO2F42-［21］。

據(jù)上所述，華南某些花崗巖型鈾礦大氣降水成因熱液中鈾的主要遷移形式是碳酸鈾酰和氟化鈾酰，這和鈾與碳酸鹽礦物、螢石共生的礦物推斷法相一致。

3.2 鈾在地幔流體中的遷移

限于花崗巖型鈾成礦過程中地幔流體認識上的不統(tǒng)一，地幔流體中鈾遷移形式文獻報道較少。

有的學者［28］基于地幔流體富∑CO2特征及鈾與碳酸鹽礦物共生、鈾礦床中方解石為主要脈石礦物等客觀地質(zhì)事實，同時考慮到碳酸鈾酰是成礦流體中一種最穩(wěn)定和最主要的搬運形式［44］，據(jù)此認為地幔流體中的鈾以碳酸鈾酰形式遷移。凌洪飛［22］認為地幔流體氧逸度低，除非其富含鹵素元素，否則將不具有大量浸取鈾的能力，或者只有當?shù)蒯Ａ黧w溫度降低到一定程度時，才具有較強的與鈾酰結(jié)合為碳酸鈾酰的能力。李子穎等［45］認為幔源流體中鈾主要以四價氟、氯等絡合物形式遷移。

目前，鈾在地幔流體中的遷移，傾向于六價鈾的碳酸鈾酰和四價鈾的鹵素元素絡合物形式。

4 鈾的沉淀機制

鈾與其他成礦元素一樣，從熱液流體中析出并沉淀與流體在成礦位置的物理化學環(huán)境的改變有關［17］。研究鈾在含鈾熱液中的沉淀機制，可以根據(jù)鈾在熱液中的溶解度來考慮。影響鈾溶解度的因素很多，主要有溫度和壓力的變化、熱液與圍巖反應引起的pH和Eh變化、熱液中CO2的逸出［46］和熱液運動狀態(tài)的改變［9］等。這些因素對鈾溶解度的影響，往往表現(xiàn)為相互疊加作用。

4.1 溫度、壓力的改變

世界各國積累的大量關于鈾礦床礦物中氣液包裹體的測溫數(shù)據(jù)表明，含鈾熱液的溫度在成礦過程中是逐漸降低的，即鈾和其他元素是在降溫背景下從含礦熱液中沉淀和形成礦石礦物的［47］。華南花崗巖型鈾礦，成礦前熱液溫度一般為350～250℃，成礦期含礦熱液溫度多為250～150℃［1］，這一溫度與晶質(zhì)鈾礦在水中較大溶解度的溫度區(qū)間相吻合（圖3）。降溫導致鈾沉淀，取決于鈾在熱液中的存在形式，溫度降低可以使鈾酰絡離子的穩(wěn)定常數(shù)減小、絡離子離解作用增強，有利于六價鈾被還原沉淀。

圖3 晶質(zhì)鈾礦在水中的溶解度與溫度的關系（p（H2O）＝7.5×10-7Pa）（據(jù)勒穆瓦納，1975）Fig.3Relationship of uraninite solubility to temperature in the water（p（H2O）＝7.5×10-7Pa）（After Lemoine，1975）

與溫度降低相比，單純的壓力變化對鈾溶解度的影響作用不大，壓力變化對金溶解度的影響也不是十分明顯［48］。減壓而發(fā)生的含鈾熱液沸騰和CO2等氣體的去氣作用，是促使鈾沉淀的關鍵。

溫、壓降低導致金屬沉淀和礦床定位需滿足2個條件，1）熱液中礦質(zhì)濃度較高；2）含礦熱液的溫、壓在較局部范圍和短距離內(nèi)大幅度下降，溫、壓的緩慢變化不具成礦意義［49-50］。華南受陡傾硅化破碎帶控制的花崗巖型鈾礦化，其鈾沉淀機制是含鈾熱液的快速降溫、減壓。整個過程化學反應式如下：

4.2 含礦熱液濃縮作用及流體混合作用

人們早就認識到，只有當含礦熱液中礦質(zhì)濃度濃縮到飽和或接近飽和時，才會發(fā)生礦質(zhì)沉淀。成礦熱液系統(tǒng)礦質(zhì)濃縮的主要方式包括：水-巖反應中的熱液蝕變帶的形成與水的濃縮；含礦熱液中C、S等組份促進水的濃縮作用；含礦熱液的沸騰、酸堿分異及流體相的濃縮［51］。華南花崗巖型鈾礦圍巖蝕變發(fā)育，蝕變具多階段、多期次疊加特征，近礦圍巖蝕變往往是有效的找礦標志，水-巖作用的產(chǎn)物——圍巖蝕變導致含鈾熱液濃縮及礦質(zhì)沉淀。此外產(chǎn)于花崗巖外帶富含黃鐵礦、有機質(zhì)的沉積變質(zhì)巖中的鈾礦化，其鈾沉淀一般被認為是黃鐵礦、有機質(zhì)還原作用的結(jié)果，但鈾沉淀的本質(zhì)可能是水-巖作用促使S2-、Fe2＋、C等組份進入含鈾熱液，繼而發(fā)生礦質(zhì)濃縮及沉淀［52］。

流體混合作用歷來被認為是鈾沉淀的重要機制，混入的流體破壞了原含鈾熱液的化學平衡，促使鈾沉淀［17，53］。流體混合作用促成礦質(zhì)沉淀的機制有：稀釋作用、增大氧逸度和pH值、還原作用等，由于流體-流體間的反應速度遠比流體-固相間的反應快，因而對礦質(zhì)的沉淀效果也更為顯著［54］。華南花崗巖型鈾礦主要是大氣降水成因的大規(guī)模流動區(qū)域流體與含礦熱液混合導致礦質(zhì)沉淀的結(jié)果。

4.3 幔源物質(zhì)加入機制

熱液礦床形成過程中新物質(zhì)的加入是含礦熱液形成和礦質(zhì)卸載的重要機制，加入的新物質(zhì)可分為兩類，1）重要的礦化劑組份，如CO2、H2S等；2）氧化劑或還原劑［49］。幔源CO2在華南熱液鈾礦床成礦過程中的作用，已為眾多學者所認識［1，9，12，20，25，28，33-34］。與基性脈巖有關的“交點型”鈾礦床的存在［55］，為華南花崗巖型鈾礦幔源物質(zhì)加入促成礦質(zhì)沉淀提供了事實支持（圖4）。

基性脈巖侵入在帶來熱量的同時，也帶來幔源CO2、H2S、CH4等礦化劑組份，它們有效并且快速促成含鈾熱液的形成，其在熱驅(qū)動作用下運移，硅化破碎帶是有利運移通道，隨著溫、壓快速降低及氣體逸出，礦質(zhì)在脈巖與硅化破碎帶交點處或硅化破碎帶內(nèi)沉淀?；诤櫉嵋盒纬墒浅傻V作用基本前提的本質(zhì)認識，可以充分理解幔源物質(zhì)的加入是華南交點型鈾礦化礦質(zhì)沉淀的重要機制。

圖4 小水鈾礦床地質(zhì)略圖［55］Fig.4Geological sketch of Xiaoshui uranium deposit［55］

5 結(jié)語

華南花崗巖型鈾礦成礦作用歷經(jīng)數(shù)十年研究，就礦床成因問題，眾多學者提出了各種各樣的看法，主要包括：巖漿熱液說和熱水浸出說［31］、表生成因說［32］、加氣（∑CO2）去氣（∑CO2）說［33-34］、幔源成因說［39-41，55］等。

各種成因?qū)︹櫝傻V流體來源、遷移形式及過程、沉淀機制都做了相應闡述?？偠灾髿饨邓亲钪匾某傻V流體來源，其次為幔源流體。鈾的地球化學性質(zhì)及其在自然界的賦存形式?jīng)Q定了鈾的遷移形式和過程，在大氣降水成因的含鈾熱液中鈾主要以六價的碳酸鈾酰絡合物和氟化鈾酰絡合物形式遷移，在氧逸度低的幔源流體中不排除鈾以四價鹵素元素絡合物形式遷移。鈾的沉淀機制以往從外在的物理表現(xiàn)形式歸結(jié)為“降溫、減壓、排氣”，成礦作用是一種化學、動力學過程，鈾的沉淀機制最重要的是：溫度和壓力的快速降低、含礦熱液濃縮作用及流體混合作用、幔源物質(zhì)的加入等。某一沉淀機制可能在華南某一類型花崗巖型鈾礦中占主導地位，但不是惟一的機制，在各種類型鈾礦化成礦作用過程中，往往是多種沉淀機制相互疊加作用的結(jié)果。

盡管華南花崗巖型鈾礦研究成果豐碩，特別是近年來研究進展很大，但仍有許多問題尚待解決。如：幔源流體作為成礦熱液來源，其組份由液體和氣體共同組成還是以氣體為主；理論上鈾可以四價態(tài)的鹵素元素絡合物形式在熱液中遷移，但這種遷移形式在華南花崗巖型鈾礦床成礦過程中是否廣泛存在還需要進一步證實。溫壓的改變及流體混合作用是鈾沉淀的重要機制，這些作用是否會導致含鈾熱液運動狀態(tài)的改變并促使礦質(zhì)沉淀，也需要進一步研究。燕山期華南地區(qū)經(jīng)歷了統(tǒng)一熱場作用下的區(qū)域流體運動和大規(guī)模中、低溫成礦作用，并形成了不同元素組合的成礦分帶［30］，這種區(qū)域流體運動在鈾成礦過程中的作用也有待進一步研究。

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Review of study on transportation and deposition mechanisms of oreforming element for granite type uranium deposit in South China

XU Jianjun，SHAO Fei
（Research Institute No.270，CNNC，Nanchang 330200，China）

This paper reviewed the study on the uranium metallogenetic geological characteristics，source of uranium-bearing hydrothermal fluid，mechanisms of uranium transportation and deposition of granite type uranium deposits which are dominated by hydrothermal vein types in South China. Uranium-bearing hydrothermal is mainly originated from atmospheric precipitation，and the mantlederived fluids come to the second.The form of uranium transportation is related to the occurrence state of uranium in nature.In uranium-bearing hydrothermal solution，uranium is mainly transported as uranyl carbonate complex and uranyl fluoride complex.The deposition of uranium is related to the change of the physical and chemical conditions of uranium-bearing hydrotherm.The main deposition mechanisms include rapid fall of the temperature and pressure，inspissation of the uranium-bearing hydrothermal solution and fluid mixing，and joining of the mantle-derived material.For a certain granite type uranium deposit in South China，one kind of deposition mechanism may play a leading role.But it is not the only one，it is often the result of the mutual superimposition of multiple precipitation.

uranium-bearing hydrotherm；uranium transportation；mechanisms of uranium deposition；granite type uranium deposits；South China

P619.14；P595結(jié)果A

1672-0636（2015）03-0132-07

10.3969/j.issn.1672-0636.2015.03.002

2014-04-02

許健?。?989—），男，江西南昌人，助理工程師，主要從事鈾礦地質(zhì)勘查及科研工作。

E-mail：xjj270@163.com