張文井，付 杰，黃 毅，丁 樺，Terence G.Langdon,4(.東北大學材料與冶金學院，中國沈陽089；.西部超導材料科技股份有限公司，中國西安7008；.南安普頓大學工程與環(huán)境學院，英國南安普頓SO7 BJ；4.南加州大學航空航天，機械工程與材料科學學院，美國洛杉磯CA 90089-45)

相比例對高壓扭轉(zhuǎn)Ti-6Al-4V合金晶粒細化及顯微硬度的影響

張文井1，付 杰2，黃 毅3，丁 樺1，Terence G.Langdon3,4
(1.東北大學材料與冶金學院，中國沈陽110819；2.西部超導材料科技股份有限公司，中國西安710018；3.南安普頓大學工程與環(huán)境學院，英國南安普頓SO17 1BJ；4.南加州大學航空航天，機械工程與材料科學學院，美國洛杉磯CA 90089-1453)

冷軋態(tài)Ti-6Al-4V(TC4)合金經(jīng)兩種不同熱處理制度處理之后，分別得到70%的等軸α相和30%的α+β片層組織(TC4-1)與25%的等軸α相和75%的α+β片層組織(TC4-2).等軸α相的晶粒尺寸分別為7.0±2 μm和9.5±1.5 μm.在室溫下進行高壓扭轉(zhuǎn)，扭轉(zhuǎn)過程中施加6.0 GPa的壓力，扭轉(zhuǎn)速度為1 r/min，分別扭轉(zhuǎn)了1/4、5、10和20圈.隨著扭轉(zhuǎn)圈數(shù)和片層組織的增加，組織更為均勻.經(jīng)20圈扭轉(zhuǎn)變形后，TC4-1和TC4-2中的晶粒尺寸分別為115±30 nm和75±15 nm.隨著片層組織的增加，顯微硬度值顯著升高.同時探討了相比例對晶粒細化機制的影響.

Ti-6Al-4V合金；高壓扭轉(zhuǎn)；相比例；晶粒細化

TC4(Ti-6Al-4V)鈦合金是典型的α+β型兩相合金，兼有α和β鈦合金的優(yōu)點，具有較高的比強度、熱強性以及良好的高溫抗蠕變、耐腐蝕等優(yōu)良性能，是航空航天領域中不可缺少的結構材料，在艦船、化工、醫(yī)療、汽車制造、體育器材等領域也獲得了廣泛的應用[1].

高壓扭轉(zhuǎn)(high pressure torsion, HPT)是一種典型的劇烈塑性變形方法，通過施加較強的剪切變形和較高的靜水壓力，可以獲得組織細小、結構均勻致密的亞微米甚至納米晶材料.在劇烈塑性變形過程中，高壓扭轉(zhuǎn)工藝的細化效果及組織結構的均勻程度要受到扭轉(zhuǎn)圈數(shù)、扭轉(zhuǎn)速度、軸向壓力、摩擦系數(shù)及溫度等多種因素的影響[2-4].

目前關于鈦及鈦合金高壓扭轉(zhuǎn)的研究多集中在純鈦和β型鈦合金的高壓扭轉(zhuǎn)上[5-12].研究表明，鈦及鈦合金在高壓扭轉(zhuǎn)過程中，隨著靜水壓力和扭轉(zhuǎn)圈數(shù)的增加以及扭轉(zhuǎn)時溫度的降低，晶粒細化更為明顯，達到亞微米(<1 μm)甚至納米級(<100 nm)[6,8-10,13]，并且隨著扭轉(zhuǎn)圈數(shù)的增加顯微硬度顯著升高[6-7,9-10].在室溫3 GPa的扭轉(zhuǎn)壓力下，2級商業(yè)純鈦經(jīng)高壓扭轉(zhuǎn)后，晶粒尺寸由8.6 μm細化至130 nm，并且在塑性降低不明顯的情況下，強度大大增加[6].對鈦合金(Ti-Al2O3)在室溫下進行高壓扭轉(zhuǎn)，當扭轉(zhuǎn)壓力為6 GPa時，晶粒細化至118±58 nm；在低溫條件(-173 ℃)下，晶粒細化至54±24 nm[8].將Ti-6Al-7Nb合金分別在2 GPa和6 GPa下進行高壓扭轉(zhuǎn)，晶粒分別細化至300 nm和100 nm；隨著扭轉(zhuǎn)圈數(shù)的增加，顯微硬度變大[9].對Ti-6Al-7Nb合金施加6 GPa的靜水壓力，經(jīng)5圈扭轉(zhuǎn)變形，晶粒細化至100 nm，顯微硬度由扭轉(zhuǎn)前的325升高至385[10].

應力應變誘發(fā)鈦合金相轉(zhuǎn)變也是最近研究的一個熱點和方向.研究表明，在高壓扭轉(zhuǎn)過程中，隨著靜水壓力以及扭轉(zhuǎn)圈數(shù)的增加，當?shù)刃冞_到某一臨界值時即會誘導相變的發(fā)生[7-9,11-15].純鈦或鈦合金在一定的扭轉(zhuǎn)壓力下，當引入的等效應變達到一定值時，即會發(fā)生應力誘導α→ω的相變[7-9].當施加的等效應變進一步增加時又會發(fā)生ω→α相的逆轉(zhuǎn)變[8].對于亞穩(wěn)態(tài)β型鈦合金，當引入的應變量達到一定值時，應力誘發(fā)β→α"相變[12-15].當應變量進一步增加又會發(fā)生α"→β相的逆轉(zhuǎn)變[12].

關于Ti-6Al-4V合金的高壓扭轉(zhuǎn)研究相對較少.有研究表明，初始相比例不同時Ti-6Al-4V合金經(jīng)高壓扭轉(zhuǎn)加工后的晶粒尺寸有明顯差別.文獻[16]對Ti-6Al-4V合金進行兩種不同的熱處理，分別得到體積分數(shù)為15%和52%的片層組織.在室溫下，施加6 GPa的扭轉(zhuǎn)壓力，結果表明隨著扭轉(zhuǎn)圈數(shù)的增加硬度逐漸升高，10圈時達到飽和.并且隨著片層組織的增加，晶粒細化越明顯.當達到20圈時，兩種相比例的組織分別被細化至130 nm和70 nm.但是，尚沒有對含有更高體積分數(shù)片層組織的Ti-6Al-4V合金進行高壓扭轉(zhuǎn)方面的研究.因此，本文以TC4鈦合金為研究對象，利用光學顯微鏡(OM)、透射電鏡(TEM)、顯微硬度計以及X射線衍射儀對不同相比例試樣的變形組織、力學性能進行觀察與測試，研究不同相比例對高壓扭轉(zhuǎn)試樣組織性能的影響.本實驗為制備小件超細晶材料提供了實驗基礎，并為大件超細晶材料的制備提供了理論依據(jù).

1 實驗材料及方法

實驗材料選用商業(yè)2.3 mm標準冷軋TC4鈦合金板材.為了獲得相比例不同的鈦合金組織，采用兩種熱處理制度： 910 ℃×45 min+550 ℃×3 h AC(air cooling，空氣冷卻)和 970 ℃×45 min+550 ℃×3 h AC對原始材料進行熱處理.將熱處理后的試樣切割成Φ9.7×1.15 mm尺寸的小圓片，隨后依次用240#，800#，1000#，2000#和3000#SIC砂紙機械預磨減薄，直到最終厚度為 0.84 mm，達到高壓扭轉(zhuǎn)試樣尺寸的要求.

在室溫下對2組不同相比例的樣品進行高壓扭轉(zhuǎn)(HPT)，扭轉(zhuǎn)過程中施加的壓力為6.0 GPa，扭轉(zhuǎn)速度為 1 r/min.扭轉(zhuǎn)圈數(shù)分別為1/4，5，10，20圈，采用OLYMPUS GSX500金相顯微鏡觀察試樣經(jīng)熱處理及變形后的光學顯微組織，腐蝕劑體積比為HF∶HNO3∶H2O=1∶2∶7.采用FM-700顯微硬度計對試樣表面沿著直徑方向上硬度分布情況進行打點計數(shù)，取點情況如圖1所示：從圓心開始向邊緣以0.5 mm為單位打點，載荷為 0.5 kg，加載時間為15 s，取4條直徑的硬度平均值為最終值.

將高壓扭轉(zhuǎn)后的試樣機械研磨至約50 μm厚，然后用沖樣器沖出直徑為3 mm大小的小圓片，取樣位置如圖1所示.雙噴電解液為6%高氯酸+34%正丁醇+60%甲醇，在-30 ℃進行點解雙噴，采用Tecnai G220透射電子顯微鏡對變形組織進行觀察和分析.

將扭轉(zhuǎn)后的試樣依次用240#，800#，1000#和2000# SIC砂紙進行機械研磨，直至表面光亮.然后采用X射線衍射儀對試樣進行檢測分析.XRD衍射譜采用中科院金屬研究所的日本生產(chǎn)的D/Max-RaX射線衍射儀，其采用Cu靶，Kα射線.步進掃描速度為0.04(°)/s.電壓為56 kV，電流為182 mA.

2 實驗結果

2.1 熱處理工藝對TC4鈦合金顯微組織的影響

圖2和圖3分別為TC4鈦合金經(jīng) 910 ℃×45 min+550 ℃×3 h AC和 970 ℃×45 min+550 ℃×3 h AC固溶時效處理后的金相組織和透射電鏡組織.

原始組織為冷軋態(tài)α+β兩相組織.經(jīng) 910 ℃ 固溶處理后組織為雙態(tài)組織，組織中等軸α相含量(體積分數(shù)，以下同)很高(約占70%)，α+β片層組織含量比較低(約占30%)，如圖2(a)所示.當熱處理溫度升高到 970 ℃時，組織發(fā)生很大的變化，此時等軸α相的數(shù)量急劇減少(約占25%)，α+β片層組織比例急劇升高(約占75%)，如圖2(b)所示.這是由于 970 ℃ 時固溶溫度較高，距離β單相區(qū)較近，大部分等軸α相轉(zhuǎn)變?yōu)棣孪喽沟容Sα相的比例降低.在隨后的冷卻過程中，等軸α相得以保留，而β相在晶內(nèi)析出板條狀次生α相，與剩余的等軸α相構成了雙態(tài)組織，如圖3所示.

兩種熱處理制度下，固溶溫度由低到高，等軸α相的晶粒尺寸分別為7.0±2 μm(圖2(a))和9.5±1.5 μm(圖2(b))，晶粒尺寸隨固溶溫度升高而略有增大，但不明顯.隨著熱處理溫度的升高，β轉(zhuǎn)變基體尺寸越大，其中次生α相束域尺寸及片層厚度等均增大，如圖2和圖3所示.

綜上所述： 910 ℃ 和 970 ℃ 固溶時效處理可使原始組織中的條狀α相發(fā)生等軸化和長大.隨著固溶溫度的升高，組織中等軸α相含量明顯減少，α+β片層組織明顯增多，片層組織由板條狀次生α相和晶間β相組成.

2.2 高壓扭轉(zhuǎn)對不同相比例TC4鈦合金組織的影響

圖4和圖5為徑向距試樣中心3 mm處的TEM組織.由圖可以看出，當試樣經(jīng)過10圈扭轉(zhuǎn)變形后，組織并不均勻，能夠看出在扭轉(zhuǎn)過程中的組織流動痕跡.同為10圈扭轉(zhuǎn)變形，對比TC4-1和TC4-2合金，可以發(fā)現(xiàn)隨著等軸α相比例的減少，組織更加均勻.

當經(jīng)過20圈扭轉(zhuǎn)變形時，TC4-1合金的平均晶粒尺寸為115±30 nm，但組織并不均勻，甚至有短條狀組織存在，見圖4(c)、(d)； TC4-2中的晶粒細化效果較好，且較均勻，晶粒尺寸達到(75±15) nm，見圖5(c)、(d).可以看出，對于同一種相比例的組織，隨著扭轉(zhuǎn)圈數(shù)的增加，衍射環(huán)趨于完整；在相同圈數(shù)扭轉(zhuǎn)變形時，隨著等軸α相比例的減少，即片層組織的增加，衍射環(huán)越來越完整，如圖4(c)和圖5(c)所示.這說明隨著扭轉(zhuǎn)圈數(shù)和片層組織的增加，形成了更多的大角度晶界.

由圖4和圖5可以看出，隨著組織中片層組織的增加，晶粒的細化效果增強.分析認為，由于初生α相為等軸組織，有利于松弛劇烈塑性變形過程中的應力集中，所以，在扭轉(zhuǎn)過程中等軸α相相對于片層組織不會首先發(fā)生變形；對于片層狀的β轉(zhuǎn)變組織來說，其主要由次生板條狀α相組成，并集聚成α束域，不同α束域之間由于取向差較大而很難協(xié)調(diào)變形，再加上相鄰次生α相之間的界面增多，對位錯運動的阻礙增強，引起位錯的大量塞積，而產(chǎn)生較大的應力集中，使片層組織首先發(fā)生變形、碎化，從而達到晶粒細化的目的，而等軸α相直到變形后期應變累積到一定程度后才會發(fā)生細化.所以，片層組織較等軸α相來說更易實現(xiàn)組織的細化.

近期的文獻研究結果表明[16]：當雙相TC4合金中兩相所占的體積分數(shù)近似相等時，HPT后的晶粒細化效果最佳.但本實驗得出的結果是：隨著β轉(zhuǎn)變組織(片層組織)含量增加，TC4鈦合金的晶粒細化效果增強. 應通過調(diào)整熱處理制度進一步增加片層組織的體積分數(shù)，研究近片層或全片層組織在HPT后的細化效果，并分別研究α相和β相在劇烈塑性變形過程中細化機制的差異以及兩相在變形過程中的相互作用.

2.3 高壓扭轉(zhuǎn)對不同相比例TC4鈦合金顯微硬度影響

圖6為不同相比例TC4鈦合金試樣在20圈扭轉(zhuǎn)變形下徑向的硬度值分布.可以看出兩種相比例的組織經(jīng)20圈扭轉(zhuǎn)變形后，硬度比較均勻，中心死區(qū)的范圍相對較小.同時可以看出，隨著組織中等軸α相含量的減小，顯微硬度值顯著提高，兩種TC4鈦合金的平均顯微硬度值分別為411 HV和436 HV.這主要是因為隨著等軸α相含量的降低，組織細化更明顯，由于細晶強化的作用，硬度值逐漸增大.此外，隨著組織中等軸α相含量的降低，試樣中心處低硬度值區(qū)域的直徑減小，分別為3.0 mm和1.0 mm.這主要是因為隨著固溶溫度的升高，組織中等軸α相含量降低，片層組織相應增多，而片層組織相對于等軸α相更容易實現(xiàn)組織細化.當發(fā)生相同的細化效果時，TC4-2合金相對于TC4-1合金只需要更小的應變量.高壓扭轉(zhuǎn)過程中，試樣沿半徑方向從中心向邊部應變量逐漸增加.所以，隨著組織中等軸α相含量的減少，中心低硬度區(qū)域直徑越來越小.這與其他文獻中有關鈦合金高扭轉(zhuǎn)硬度分布規(guī)律相一致[16].

我們對不同相比例TC4鈦合金HPT后的金相組織進行了研究，結果表明[19]，經(jīng)過大變形后(HPT20圈)，TC4-1試樣中心處的晶粒組織雖然發(fā)生了明顯的變形，但仍可觀察到被拉長并發(fā)生彎曲的等軸α相.而變形后TC4-2中的原始晶界已經(jīng)難于分辨，β轉(zhuǎn)變組織幾乎完全消失，基本上觀察不到等軸初生α相，只在靠近圓心的部分區(qū)域殘留有少量的等軸初生α相.說明在試樣的中心區(qū)域，含有較多片層組織的TC4鈦合金的變形更為劇烈，這與本文中隨著片層組織的增加，中心區(qū)低硬度值區(qū)域的直徑減小是對應的.

2.4 XRD實驗分析

XRD衍射結果顯示，隨著扭轉(zhuǎn)圈數(shù)增加，TC4-1合金的部分衍射峰發(fā)生寬化.X射線中衍射峰發(fā)生寬化與試樣結構的不完整性、不均勻變形(微觀應變)和晶粒細化等因素有關，在高壓扭轉(zhuǎn)過程中，隨著扭轉(zhuǎn)圈數(shù)的增加，衍射峰越來越寬化，這可能是因為晶粒細化造成的[17].純鈦或鈦合金在4～6 GPa的扭轉(zhuǎn)壓力下，當引入的等效應變達到一定值時，即會發(fā)生應力誘導α→ω的相變[7-9].在塑性變形過程中，當引入的應變量達到一定值時，亞穩(wěn)態(tài)β型鈦合金會發(fā)生應力誘發(fā)β→α"相變[13-15].而在本實驗中并未明顯發(fā)現(xiàn)此類相變的發(fā)生.對包含片層組織的鈦合金在劇烈塑性變形過程中的相變問題仍需做進一步的研究.

3 結 論

(1)冷軋態(tài)TC4鈦合金經(jīng)兩種不同熱處理制度處理之后，分別得到70%的等軸α和30%的α+β片層組織(TC4-1)與25%的等軸α和75%的α+β片層組織(TC4-2).等軸α的晶粒尺寸分別約為7.0 μm和9.5 μm.

(2)對于同一種相比例的合金，隨著扭轉(zhuǎn)圈數(shù)的增加，組織的均勻性增加；經(jīng)20圈扭轉(zhuǎn)變形后，TC4-1和TC4-2中的晶粒尺寸分別約為 115 nm 和 75 nm. 隨著片層組織的增加，組織更為均勻，細化效果增強，且大角晶界的比例增加.

(3)對兩種不同相比例的TC4鈦合金在室溫下施加6 GPa的靜水壓力，20圈扭轉(zhuǎn)變形后，隨著等軸α相含量的降低，顯微硬度值升高，且中心低硬度區(qū)域的直徑減小.

[1]C.萊茵斯, M.皮特爾斯, 陳振華. 鈦與鈦合金[M]. 北京: 化學工業(yè)出版社, 2005. (Leyens C, Peters M, Chen Zhenhua. Titanium and titanium alloys[M]. Beijing: Chemical Industry Press, 2005.)

[2]Kawasaki M, Ahn B, Langdon T G. Microstructural evolution in a two-phase alloy processed by high-pressure torsion[J]. Acta Materialia, 2010, 58(3):919-930.

[3]Kawasaki M, Figueiredo R B, Langdon T G. An investigation of hardness homogeneity throughout disks processed by high-pressure torsion[J]. Acta Materialia, 2011, 59(1):308-316.

[4]Xu C, Horita Z, Langdon T G. The evolution of homogeneity in processing by high-pressure torsion[J]. Acta Materialia, 2007, 55(1):203-212.

[5]Todaka Y, Sasaki J, Moto T,etal.Bulk submicrocrystallineω-Ti produced by high-pressure torsion straining[J]. Scripta Materialia, 2008, 59(6):615-618.

[6]Wang C T, Gao N, Gee M G,etal. Processing of an ultrafine-grained titanium by high-pressure torsion: an evaluation of the wear properties with and without a TiN coating[J]. Journal of the Mechanical Behavior of Biomedical Materials, 2013, 17(1):166-175.

[7]Edalati K, Matsubara E, Horita Z. Processing pure Ti by high-pressure torsion in wide ranges of pressures and strain[J]. Metallurgical and Materials Transactions A, 2009, 40(9):2079-2086.

[8]Edalati K, Daio T, Arita M,etal. High-pressure torsion of titanium at cryogenic and room temperatures: Grain size effect on allotropic phase transformations[J]. Acta Materialia, 2014, 68(15):207-213.

[9]Yilmazer H, Niinomi M, Cho K,etal. Microstructural evolution of precipitation-hardenedβ-type titanium alloy through high-pressure torsion[J]. Acta Materialia, 2014, 80(80):172-182.

[10]Ashida M, Chen P, Doi H,etal. Superplasticity in the Ti-6Al-7Nb alloy processed by high-pressure torsion[J]. Materials Science and Engineering A, 2015, 640(29):449-453.

[11]Wang Y B, Zhao Y H, Lian Q,etal. Grain size and reversible beta-to-omega phase transformation in a Ti alloy[J]. Scripta Materialia, 2010, 63(6):613-616.

[12]Zafari A, Wei X S, Xu W,etal. Formation of nanocrystalline beta structure in metastable beta Ti alloy during high pressure torsion: the role played by stress induced martensitic transformatio[J]. Acta Materialia, 2015, 97:146-155.

[13]Xu W, Wu X, Figueiredo R B,etal. Nanocrystalline body-centred cubic beta-titanium alloy processed by high-pressure torsion[J]. International Journal of Materials Research, 2009, 100(12):1662-1667.

[14]Ping D H, Yamabe-Mitarai Y, Cui C Y,etal. Stress-inducedα″ martensitic (110) twinning inβ-Ti alloys[J]. Applied Physics Letters, 2008, 93(15):1911-1913.

[15]Duerig T W, Albrecht J, Richter D,etal. Formation and reversion of stress induced martensite in Ti-10V-2Fe-3Al[J]. Acta Metallurgica, 1982, 30(12):2161-2172.

[16]Wang Y C, Langdon T G. Influence of phase volume fractions on the processing of a Ti-6Al-4V alloy by high-pressure torsion[J]. Materials Science and Engineering A, 2013, 559(3):861-867.

[17]Zhang Z Q, Dong L M, Yang Y,etal. Microstructure refinement of a dual phase titanium alloy by severe room temperature compression[J]. Transactions of Nonferrous Metals Society of China, 2012, 22(11):2604-2608.

[18]Neelakantan S. Tailoring the mechanical properties of titanium alloys via plasticity induced transformations[M]. Delft: Delft University of Technology, 2010:11-57.

[19]付杰. 相比例對高壓扭轉(zhuǎn)TC4鈦合金晶粒細化及超塑性的影響[D]. 沈陽： 東北大學， 2014. (Fu Jie. Influence of phase volume fraction on the grain refining and superplastic behavior of a TC4 alloy by high-pressure torsion[D]. Shenyang: Northeastern University, 2014.)

Influence of phase volume fraction on grain refinement and microhardness of a Ti-6Al-4V alloy by high-pressure torsion

Zhang Wenjing1，F(xiàn)u Jie2，Huang Yi3，Ding Hua1, Terence G.Langdon3,4

(1. School of Materials and Metallurgy, Northeastern University, Shenyang 110819, China；2.Western Superconducting Technologies Co. Ltd, Xi'an 710018, China;3. Materials Research Group, Faculty of Engineering and the Environment, University of Southampton, Southampton SO17 1BJ, U.K; 4.Departments of Aerospace & Mechanical Engineering and Materials Science, University of Southern California, Los Angeles, CA 90089-1453, U.S.A.)

A cold-rolled Ti-6Al-4V sheet was subjected to two different heat treatments respectively to obtain microstructures with different volume fraction of equiaxedαphase and lamellar (α+β). The heat treatments produced two different initial microstructures, one with 70% equiaxedαphase and 30% lamellar (α+β) (TC4-1) and the other with 25% equiaxedαphase and 75% lamellar (α+β) (TC4-2). The grain sizes of the equiaxedαphase were 7.0 ± 2 μm in TC4-1 and 9.5 ± 1.5 μm in TC4-2. Both TC4-1 and TC4-2 were processed by HPT at room temperature with a pressure of 6.0 GPa and a rotation speed of 1 rpm to total numbers of revolutions, N, of 1/4, 5, 10 and 20. With the increase of the turns and volume fraction of lamellar structure, the microstrucutre became more uniform. The grain sizes after 20 turns of HPT were 115±30 nm in TC4-1 and 75±15 nm in TC4-2. Meanwhile, the microhardness increased significantly with the increase of the volume fractions of lamellar structure. The influence of phase volume fraction on the grain refinement mechanism was also investigated.

Ti-6Al-4V alloy; high-pressure torsion; volume fraction; grain refinement

10.14186/j.cnki.1671-6620.2015.04.009

TG 146.2

A

1671-6620(2015)04-0298-07