邢立亭, 王立艷, 李常鎖, 徐旻天

(1. 濟(jì)南大學(xué) 資源與環(huán)境學(xué)院, 濟(jì)南 250022; 2. 山東正元建設(shè)工程有限責(zé)任公司, 濟(jì)南 250100; 3. 山東省地礦工程勘察院, 濟(jì)南 250014)

地下淡水驅(qū)替咸水過程中水文地球化學(xué)作用的試驗(yàn)研究

邢立亭, 王立艷2, 李常鎖3, 徐旻天1

(1. 濟(jì)南大學(xué) 資源與環(huán)境學(xué)院, 濟(jì)南 250022; 2. 山東正元建設(shè)工程有限責(zé)任公司, 濟(jì)南 250100; 3. 山東省地礦工程勘察院, 濟(jì)南 250014)

選取魯北地區(qū)淺層粉土、淺層地下咸水及大氣降水為供試材料，進(jìn)行室內(nèi)淡水驅(qū)替咸水試驗(yàn)，分析地下淡水驅(qū)替咸水過程中水化學(xué)成分形成、演化過程，探討內(nèi)陸淺層咸水區(qū)地下淡水驅(qū)替咸水過程中發(fā)生的水文地球化學(xué)過程.試驗(yàn)結(jié)果表明：① 驅(qū)替過程中，含水介質(zhì)粘土礦物含量高，電導(dǎo)率≤0.83 ms/cm，粘土礦物“膜效應(yīng)”使離子組分發(fā)生濃縮現(xiàn)象.② 驅(qū)替過程中，白云石處于沉淀狀態(tài)，巖鹽處于溶解狀態(tài)；電導(dǎo)率>1.00 ms/cm，方解石處于沉淀狀態(tài)；電導(dǎo)率≥6.22 ms/cm，石膏處于平衡狀態(tài).臨界離子強(qiáng)度為0.20～0.25 mol/L，Mg/Ca-Na陽離子交換作用顯著.電導(dǎo)率>12.00 ms/cm，離子交換吸附作用顯著.研究表明，內(nèi)陸淺層咸水區(qū)淡水驅(qū)替咸水過程中發(fā)生復(fù)雜的水化學(xué)作用，主要包括吸附作用、離子交換作用、溶濾作用、脫白云巖化作用及混合作用.

淺層咸水； 水化學(xué)特征； 水文地球化學(xué)作用； 驅(qū)替試驗(yàn)； 內(nèi)陸地區(qū)

0 引 言

受氣候、地下水動力條件和古沉積環(huán)境的影響，地下咸水主要分布在干旱、半干旱地區(qū)和沿海地帶，如干旱的西北地區(qū)內(nèi)陸盆地廣泛分布微咸—咸水(TDS>2 g/L)[1].沿海地區(qū)淺層咸水多以海成鹽化咸水為主，內(nèi)陸咸水多以大陸鹽化咸水為主.關(guān)于地下咸水的成因有多種認(rèn)識[2]：①原生說，即咸水形成于封閉、半封閉的海相-瀉湖相沉積環(huán)境，認(rèn)為地下咸水受海相高含鹽量地層控制;②次生說，即河間洼地地下徑流不暢，蒸發(fā)濃縮、鹽分集聚，長期演化形成;③海水入侵說，即濱海地帶來源于海水的入侵形成淺層地下咸水.然而對于內(nèi)陸咸水形成也有不同成因類型，如水-巖作用、蒸發(fā)濃縮作用、人類活動的影響等[3-9].干旱地區(qū)的淺層咸水多與蒸發(fā)濃縮作用有關(guān)，如以色列Negev地區(qū)咸水、我國西北內(nèi)陸盆地咸水及吉林省西部苦咸水的形成均與強(qiáng)烈的蒸發(fā)濃縮作用密切相關(guān)[10-12]；Texas北部沙漠地帶及納米比亞沙漠北部Cl-Na型地下水的演化過程也受到蒸發(fā)作用及水巖作用的影響[13,14].

與內(nèi)陸咸水相比，國內(nèi)外對海水入侵的研究相對成熟[15,16].黃河以北華北平原(North China Plain)面積約139 238 km2[17]，廣泛TDS>2 g/L的咸水/微咸水[18]，獨(dú)特的水循環(huán)特征造成咸水成因類型復(fù)雜，既有原生海相成因咸水也有次生成因咸水[19]，大陸鹽漬化成因類型咸水遍布于整個咸水區(qū)[19].因此，本文選取濟(jì)陽縣典型咸水區(qū)的水樣和土樣為供試材料，通過室內(nèi)咸淡水驅(qū)替試驗(yàn)，研究淺層咸水的形成和演化機(jī)制.

1 供試樣品采集

1.1 研究區(qū)概況

淺層咸水系指埋藏于0～60 m深度以上、礦化度大于2 g/L的地下水.魯北平原淺部地層主要由粘土、粉質(zhì)粘土、粉土夾薄層粉砂組成，淺層咸淡水相間分布.淡水資源匱乏，致使工、農(nóng)業(yè)及生活用水困難.黃河以北的魯北平原面積36 532 km2，研究區(qū)位置如圖1所示.

從γNa/γCl比值來看，區(qū)內(nèi)咸水既有海水入侵成因，也有大陸鹽化成因.一般情況下淺層地下水γNa/γCl>1，γNa/γCl介于0.8～0.9之間的區(qū)域主要分布在濱海，內(nèi)陸多呈點(diǎn)狀分布.本研究取樣地點(diǎn)在內(nèi)陸西鹽村，水化學(xué)類型為SO4·Cl-Mg·Na型，TDS>13 g/L，γNa/γCl介于0.51～0.54之間，咸水分布面積不足1 km2.

1.2 樣品采集

本文選取內(nèi)陸西鹽咸水區(qū)的水樣和土樣為供試材料.鉆探采集的深度5～6 m深的原狀土，測定土樣粒徑在0.005～0.075 mm的部分占總量的86.7%，小于0.005 mm的部分占總量的13.3%，不均勻系數(shù)為8.48，根據(jù)樣品的X射線衍射分析的結(jié)果，粉土原樣的成分含量為石英55%，高嶺石10%，伊利石8%，蒙脫石12%，長石15%.供試土樣的處理經(jīng)過風(fēng)干，密封存儲.

供試水樣取自西鹽淺層地下咸水和當(dāng)?shù)卮髿饨邓?，水樣就地密封保存，試?yàn)前用0.45 μm微孔濾膜過濾除雜.其化學(xué)成分如表1所示，咸水水化學(xué)類型Cl·SO4-Mg·Na型.

圖1 研究區(qū)位置圖Fig.1 The location of the studied region

表1 供試水樣水化學(xué)成分檢測表Tab.1 Detection table of the chemical analysis of water samples

注：各離子濃度單位為mg·L-1；EC代表電導(dǎo)率，單位ms·cm-1，全文同.

2 驅(qū)替試驗(yàn)試驗(yàn)設(shè)計(jì)

通過咸淡水驅(qū)替試驗(yàn)，模擬咸淡水交界帶的水化學(xué)組分變化規(guī)律.

(1) 裝置設(shè)計(jì)：試驗(yàn)裝置主要由滲流柱、供水裝置、定水頭裝置，滲出液測量裝置四部分組成(見圖2).土柱內(nèi)直徑12.58 cm、高120 cm，兩端填粒徑0.315～0.613 mm、厚3 cm的細(xì)砂墊層、中部充填108 cm的粉土；在距兩端15 cm處設(shè)有測壓管，初始水力坡度為0.016，溢流口確保定水頭連續(xù)供水.

(2) 土樣經(jīng)風(fēng)干、研磨、過篩(0.080～0.315 mm)，將其均勻、密實(shí)地裝入土柱中，用真空泵抽15 min.水樣用0.45 μm微孔濾膜過濾除雜質(zhì).

(3) 用咸水飽和滲流柱，待滲出液電導(dǎo)率變化穩(wěn)定后，進(jìn)行淡水驅(qū)替咸水過程.

注：1 供水箱,2 土柱,3 定水頭裝置,4 溢流瓶,5 測壓管,6 滲出液測量裝置,7 粉砂層圖2 試驗(yàn)裝置示意圖Fig.2 Pictorial diagram of test equipment

3 結(jié)果與討論

3.1 驅(qū)替過程的離子交換吸附作用

淡水驅(qū)替咸水過程歷時188.21 d.電導(dǎo)率隨時間變化整體呈下降趨勢(見圖3).

第136.88～188.21日，滲出液Cl-濃度約為1.77 mg/L，并維持相對穩(wěn)定，而滲出液電導(dǎo)率約為0.62～0.83 ms/cm，滲出液的電導(dǎo)率卻高于進(jìn)水，可能是由于介質(zhì)對鹽分的“膜效應(yīng)”的阻滯分離作用占優(yōu)勢，使驅(qū)替液鹽分存在濃縮現(xiàn)象[20].淡水驅(qū)替咸水過程中，滲出液離子強(qiáng)度與陽離子含量變化規(guī)律存在差異(見圖4).第19.85～38.85日，滲出液的陽離子組分逐步降低，滲出液的離子強(qiáng)度大約在0.20～0.25 mol/L，溶液中3種陽離子下降先后順序?yàn)镸g2+、Ca2+、Na+.在淡水驅(qū)替咸水過程中，臨界離子強(qiáng)度為0.20～0.25 mol/L時，Mg2+的吸附親和力大于Ca2+和Na+的吸附親和力，使Mg2+具有競爭吸附優(yōu)勢[21,22]，開始發(fā)生陽離子交換過程.Mg2+和Ca2+被吸附，Na+解吸的過程中，Ca2+/Mg2+取代粘土表面吸附的Na+.此時以Mg-Na交換為主，Ca-Na次之.從整個驅(qū)替過程來看，陽離子穿透時間快慢順序?yàn)镸g2+>Ca2+>Na+.

圖3 驅(qū)替過程中電導(dǎo)率及Cl-歷時曲線Fig.3 Duration curve of specific conductivity and Cl- in the deplacement process

圖4 驅(qū)替過程中離子強(qiáng)度與陽離子的關(guān)系曲線Fig.4 Relation curves of ion strength and cation in the deplacement process

與濱海地區(qū)相比，咸淡水過渡帶陽離子交換吸附過程存在一定的差異.濱海區(qū)淡水驅(qū)替海水過程中，發(fā)生Ca-Na和Ca-Mg交換過程[23,24]，本試驗(yàn)?zāi)M內(nèi)陸地區(qū)淡水驅(qū)替咸水過程，推測陽離子交換以Mg-Na交換為主，Ca-Na次之.其差異性在于內(nèi)陸地區(qū)含水層中粘土礦物含量高，Mg2+為地下水中主要的優(yōu)勢離子.

3.2 驅(qū)替過程中礦物溶解/沉淀作用

利用PHREEQC軟件對淡水驅(qū)替咸水過程中方解石、石膏、白云石及巖鹽的飽和指數(shù)(Saturation Indices,SI)計(jì)算(見圖6).整個驅(qū)替過程SIh<-0.50，水與巖鹽處于溶解狀態(tài)；SId>0.50，水與白云石處于沉淀狀態(tài)，驅(qū)替液pH >7.37，白云石在堿性條件下不溶解[25].

圖5 驅(qū)替過程中離子強(qiáng)度與陰離子的關(guān)系曲線Fig.5 Relation curves of ion strength and anion in the deplacement proces

圖6 驅(qū)替過程中礦物飽和指數(shù)示意圖Fig.6 Saturation indices of mineral in the deplacement process

第44.95～47.05日，電導(dǎo)率約為6.22 ms/cm時，SIg由(-0.30～-0.10)→(-0.51～-2.26)，水與石膏由平衡狀態(tài)轉(zhuǎn)為溶解狀態(tài)；第83.85～188.21日，電導(dǎo)率約為0.72～1.04 ms/cm時，方解石飽和指數(shù)為 -0.50

3.3 水化學(xué)成分形成過程分析

(1) Cl-變化特征

淡水驅(qū)替咸水過程中，電導(dǎo)率與Cl-變化具有較好的相關(guān)關(guān)系(見圖7).第136.88～188.21日，0.83 ms/cm≤EC≤0.62 ms/cm之間，滲出液中Cl-濃度約為1.77 mg/L，但仍小于滲入水中Cl-濃度.說明介質(zhì)有一定濾鹽作用.

(2) Na+變化特征

淡水驅(qū)替咸水過程中，Cl-與Na+濃度呈非線性關(guān)系(見圖8)，相關(guān)系數(shù)R2=0.99，二者相關(guān)性顯著.當(dāng)CCl->3 550.08 mg/L時，EC>12 ms/cm，Na/Cl系數(shù)位于?；€以下，即Na/Cl<0.56，且隨Cl-增加，Na+幾乎呈平直的曲線.在高礦化水中，介質(zhì)對Na+吸附過程占優(yōu)勢；當(dāng)CCl-<984.38 mg/L時，EC<4.54 ms/cm，Na/Cl>1.因此，僅僅以Na/Cl比例系數(shù)特征[25]，不足以判別咸水成因類型.

圖7 淡水驅(qū)替咸水過程電導(dǎo)率隨Cl-變化曲線Fig.7 Change curve of specific conductivity and Cl- in freshwater deplacing saltwater

圖8 淡水驅(qū)替咸水過程N(yùn)a/Cl變化曲線Fig.8 Change curve of Na/Cl in deplacement process

(3) Ca2+變化特征

淡水驅(qū)替咸水過程，Cl-與Ca2+濃度呈較好的線性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)R2=0.98(見圖9).驅(qū)替過程中，Ca/Cl系數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于?；€，即Ca/Cl=0.21>0.021；當(dāng)CCl->2935.39 mg/L，EC>10.41 ms/cm，Ca、Cl二者規(guī)律性不明顯，說明高礦化地下水形成與演化過程中Ca2+參與了復(fù)雜水化學(xué)作用.

圖9 淡水驅(qū)替咸水過程 Ca/Cl變化曲線Fig.9 Change curve of Ca/Cl in deplacement proces

(4) Mg2+變化特征

淡水驅(qū)替咸水過程中，隨Cl-含量升高，Mg2+呈增長趨勢(見圖10)，且Mg-Cl呈現(xiàn)三階段顯著性相關(guān)(R2>0.5).Mg2+-Cl-曲線位于?；€之上，即Mg/Cl≈0.36>0.067.

當(dāng)918.31 mg/L≤CCl-≤1607.03 mg/L，4.40 ms/cm≤EC≤6.56 ms/cm，曲線斜率最大；當(dāng)CCl->1 607.03 mg/L，EC>6.56 ms/cm，Mg～Cl關(guān)系降低；一般情況下，地下水流經(jīng)灰?guī)r含水層，γMg/γCa系數(shù)<1；流經(jīng)白云巖含水層，γMg/γCa系數(shù)≈1，對于海相沉積水，γMg/γCa系數(shù)≈5.5[25].驅(qū)替試驗(yàn)中1

圖10 淡水驅(qū)替咸水過程Mg/Cl變化曲線Fig.10 Change curve of Mg/Cl in deplacement process

圖11 淡水驅(qū)替咸水過程Mg-Ca關(guān)系曲線Fig.11 Change curve of Mg/Ca in deplacement process

圖12 淡水驅(qū)替咸水過程SO4/Cl 變化曲線Fig.12 Change curve of SO4/Cl in deplacement process

(6) SAR

淡水驅(qū)替咸水過程中，Cl-與SAR呈非線性關(guān)系(見圖13).CCl-<97.49 mg/L，EC<1.40 ms/cm，吸鈉比隨Cl-的增加而顯著增加.當(dāng)97.49 mg/L≤CCl-≤1 418.00 mg/L，1.40 ms/cm≤EC≤5.95 ms/cm，吸鈉比隨Cl-的增加而緩慢；當(dāng)CCl->1 418.00 mg/L，EC>5.95 ms/cm，吸鈉比開始下降.已有研究表明[29,30]，低礦化度和高鈉吸附比(SAR)的淡水滲入后，膠體釋放使介質(zhì)的滲透性明顯降低.SAR增加時，黏粒膨脹是滲透性降低的主要原因，水溶液鈉吸附比越大，含水介質(zhì)滲透性損失越小[31].

圖13 淡水驅(qū)替咸水過程 SAR變化曲線Fig.13 Change curve of SAR in deplacement process

3.4 驅(qū)替試驗(yàn)對野外淺層地下水環(huán)境演化的指示作用

應(yīng)當(dāng)指出，與野外地質(zhì)條件相比，室內(nèi)試驗(yàn)存在尺度效應(yīng).為此，野外測定深度7 m以淺咸淡水過渡帶的電導(dǎo)率，野外觀測表明(見圖14)，水平方向，受淡水區(qū)地下水補(bǔ)給，沿著地下水流向電導(dǎo)率增加，由于淺層地下水無垂向越流補(bǔ)給，枯水期水平徑流強(qiáng)度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于垂向循環(huán)強(qiáng)度，因此，可采用滲流柱模擬淺層地下水的一維運(yùn)動特征.

圖14 粉土介質(zhì)中淺層咸水界面示意圖(2013-10-27)Fig.14 Diagram of shallow saltwater interface in silt (2013-10-27)

驅(qū)替試驗(yàn)過程的影響因素主要為水力坡度、溫度和鹽度，從表2中可以看出，試驗(yàn)的溫度與野外接近，驅(qū)替水的氯離子濃度、電導(dǎo)率均在野外咸淡水過渡帶的范圍內(nèi)，唯滲流柱的水力坡度值大于野外實(shí)際水力坡度，主要原因是由于滲流柱的尺度效應(yīng)，當(dāng)柱子的水力坡度接近野外實(shí)際時，滲流柱存在一起始水力坡度值而不發(fā)生滲流，因此增大滲流柱的水力坡度不會影響試驗(yàn)結(jié)果.

表2 不同尺度下水動力參數(shù)一覽表Tab.2 Table of dynamic parameters in different measure

咸淡水室內(nèi)驅(qū)替試驗(yàn)反演了野外內(nèi)陸淺層地下水的循環(huán)過程，豐水期淺層淡水區(qū)向咸水區(qū)徑流過程中，咸淡水過渡帶水巖間發(fā)生了復(fù)雜的水化學(xué)作用.以CCl-濃度表征野外咸淡水過渡帶的水化學(xué)特征，當(dāng)?shù)叵滤蠧Cl-≤984.38 mg/L，地下水在徑流過程中，水巖間發(fā)生溶濾作用；當(dāng)?shù)叵滤? 935.39 mg/L≤CCl-≤3 550.08 mg/L時，地下水在徑流過程中，水巖間發(fā)生陽離子交換作用；當(dāng)?shù)叵滤? 418 mg/L≤CCl-≤2 935.39 mg/L時，地下水在徑流過程中，水巖間發(fā)生吸附作用；當(dāng)?shù)叵滤蠧Cl-≤2 790.07 mg/L時，地下水在徑流過程中，水巖間發(fā)生硫酸鹽溶解作用；當(dāng)?shù)叵滤?18.31 mg/L≤CCl-≤1 607.03 mg/L時，地下水在徑流過程中，水巖間發(fā)生脫白云巖化作用.因此，室內(nèi)試驗(yàn)表明咸淡水驅(qū)替過程中的不同階段發(fā)生水化學(xué)作用各異，對于指示野外淺層地下水環(huán)境演化有重要意義.

4 結(jié) 論

(1) 淡水驅(qū)替咸水呈現(xiàn) “反S型”，介質(zhì)對離子組分的 “膜效應(yīng)” 顯著，當(dāng)EC<6.22 ms/cm時，石膏處于溶解狀態(tài)；EC≥6.22 ms/cm時，水與石膏處于平衡狀態(tài)；當(dāng)EC>1.00 ms/cm，水與方解石處于沉淀狀態(tài).離子強(qiáng)度介于0.20～0.25 mol/L時，以Mg/Ca-Na陽離子交換作用為主，介質(zhì)對陰離子吸附作用顯著.

(3) 淡水驅(qū)替咸水試驗(yàn)表明，驅(qū)替過程發(fā)生了復(fù)雜的水文地球化學(xué)作用，進(jìn)而影響著內(nèi)陸淺層地下水成因類型.室內(nèi)模擬試驗(yàn)對于指示野外淺層地下水環(huán)境演化有重要意義.

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(責(zé)任編輯 李萬會)

Experimental study on hydrogeochemistry action in the process of freshwater displacing saltwater

XING Li-ting1, WANG Li-yan2, LI Chang-suo3, XU Min-tian1

(1.ResourceandEnvironmentCollege,JinanUniversity,Jinan250022,China;2.ShandongZhengyuanConstructionEngineeringCo.Ltd,Jinan250100,China;3.ShandongProvincialGeo-mineralEngineeringExplorationInstitute,Jinan250014,China)

Based on test materials, including of silt, shallow salt groundwater and atmospheric precipitation which were got in northwestern Shandong geochemistry action in the process of freshwater displacing saltwater were studied. The results indicated that (1) When content of clay was high in aquifer medium, and specific conductivity of exudate was less than or equal to 0.83 ms/cm in the process of freshwater displacing saltwater, clay played a role of film effect in concentrating ion components. (2) Dolomite still kept precipitation with water, and halite still kept dissolution in the process of freshwater displacing saltwater. Calite precipitated when specific conductivity of exudate was more than 1.00 ms/cm; Gypsum balanced with water when specific conductivity of exudate was more than or equal to 6.22 ms/cm. Mg/Ca-Na exchange interaction was remarkable with critical ion strength being in 0.20～0.25 mol/L. Adsorption was remarkable while specific conductivity of exudate was more then 12.00 ms/cm. Displacement experiment showed that hydrogeochemistry actions were happened in the process of freshwater displacing saltwater with adsorption, exchange interaction, lixiviation, dolomitization and mixing action.

shallow salt groundwater; water chemical characteristics; hydrogeochemistry action; displacement experiment; inland region

1000-5641(2015)04-0132-12

2014-7

國家自然科學(xué)基金(41172222,41472216)

邢立亭，男，博士，教授、研究員.研究方向?yàn)榈叵滤h(huán)境演化.E-mail：xlting596@163.com.

TV213.4

A

10.3969/j.issn.1000-5641.2015.04.014