趙東洋,王雅迪,王而力
(1.遼寧工程技術(shù)大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,阜新 123000;
2.遼寧工程技術(shù)大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院,阜新 123000)
doi:10.7515/JEE201502006
沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮解吸特征的影響
趙東洋1,王雅迪2,王而力1
(1.遼寧工程技術(shù)大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,阜新 123000;
2.遼寧工程技術(shù)大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院,阜新 123000)
采用平衡解吸法研究了西遼河沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮解吸特征的影響。結(jié)果表明,去除有機(jī)質(zhì)后的沉積物氨氮解吸比例(Dr=0.70)大大增加,同時(shí),解吸遲滯性指數(shù)顯著降低(TⅡ=0.016),有機(jī)質(zhì)是影響沉積物氨氮解吸特征的重要因素;重組有機(jī)組分中的緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)(胡敏素)對(duì)抑制氨氮解吸起關(guān)鍵作用,它不但解吸比例較低,而且解吸遲滯性指數(shù)較大;氨氮在輕組有機(jī)組分上的表面分配作用吸附是導(dǎo)致解吸比例增大,解吸遲滯性指數(shù)減小的原因;考查沉積物吸附態(tài)氨氮的解吸特征不但要考慮有機(jī)質(zhì)的含量,更要考慮有機(jī)質(zhì)的存在形態(tài),它也是影響沉積物吸附態(tài)氨氮解吸特征的重要因素,輕組有機(jī)組分、重組有機(jī)組分以及重組有機(jī)組分中的穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)和緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)所吸附的氨氮對(duì)上覆水體的擴(kuò)散通量可分別按其飽和吸附量的0.97倍、0.41倍、0.25倍和0.17倍進(jìn)行估算。
沉積物;有機(jī)組分;氨氮;解吸分配系數(shù);最大解吸量;解吸比例;解吸遲滯性指數(shù)
coeff cient; maximum desorption capacity; desorption ratio; desorption hysteresis index
沉積物—水界面NO3-N和NH4-N的擴(kuò)散通量對(duì)于水環(huán)境中氮的循環(huán)具有非常重要的作用(Aller et al,1985;Kaspar et al,1985),特別是在淺水區(qū),沉積物對(duì)于水環(huán)境體系的營(yíng)養(yǎng)水平是主要控制因子之一。沉積物—水界面的擴(kuò)散作用以及吸附/解吸作用都與擴(kuò)散通量密切相關(guān)(Berner et al,1980)NH4+-N在沉積物—海水界面上的擴(kuò)散通量為5.46μmol·m-2·d-1(蔣增杰等,2007)。靜態(tài)條件下太湖全湖一年沉積物中的NH4+-N釋放量達(dá)1萬t左右(秦伯強(qiáng)等,2005)。在沉積物—水界面營(yíng)養(yǎng)鹽交換過程中,氨氮的遷移在總?cè)芙鈶B(tài)氮的交換中起主要作用,其交換量約占總?cè)芙鈶B(tài)氮擴(kuò)散量的76%(玉坤宇等,2001),甚至可以滿足上層水體中浮游植物生長(zhǎng)對(duì)氮素營(yíng)養(yǎng)鹽需求的80%(Jesnen et al,1990)。因此在某種程度上可以認(rèn)為,沉積物—水界面的物質(zhì)交換可對(duì)上覆水體的營(yíng)養(yǎng)水平和環(huán)境質(zhì)量產(chǎn)生不可忽視的影響(范成新等,2004)。不同河流中沉積物的理化性質(zhì)存在較大差異(孟凡德等,2004)。有機(jī)質(zhì)是影響氨氮在沉積物上吸附特征的主要因素(王而力等,2012a)。沉積物有機(jī)質(zhì)含量增加,影響各種離子釋放量并使可轉(zhuǎn)化態(tài)氮向穩(wěn)定態(tài)轉(zhuǎn)化,抑制各形態(tài)氮釋放(王圣瑞等,2012)。天然有機(jī)質(zhì)(NOM)是土壤、水體和沉積物中的重要組成部分,NOM一般可分為兩類,一類是組成有機(jī)體的各種有機(jī)化合物,稱為非腐殖物質(zhì),如蛋白質(zhì)、糖類、樹脂、有機(jī)酸等;另一類是成為腐殖質(zhì)的有機(jī)化合物,占沉積物有機(jī)質(zhì)的65%~75%(李愛民等,2005)。腐殖質(zhì)中大量含氧官能團(tuán)的存在,是它們具有水溶性、酸性、金屬絡(luò)合能力、表面活性和在礦物表面吸附性質(zhì)的主要原因(湯鴻霄等,1982;Schulten and Scnnitzer,1993),進(jìn)而影響污染物(重金屬、農(nóng)藥)和N、P等元素的遷移方式和生物有效性(Jastrow,1996;Cheshire et al,2000),因而成為影響氮素生物地球化學(xué)循環(huán)的一個(gè)關(guān)鍵因素。但關(guān)于沉積物中不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮解吸特征影響的研究鮮見報(bào)道。研究沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮解吸特征的影響,對(duì)于理解氮素生物地球化學(xué)循環(huán)具有特殊的意義。
遼河是遼寧省重要河流,其中西遼河是遼河的主要支流之一,其流域面積占遼河流域總面積的64.6%,徑流量占遼河總徑流量的21.6%(趙純厚等,2000),遼河雙臺(tái)子河口淤泥質(zhì)沉積物主要來源于西拉木倫河,貢獻(xiàn)率達(dá)76.08%(楊俊鵬等,2001)。本文研究了西遼河沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮解吸特征的影響,以期為應(yīng)用有機(jī)質(zhì)含量和組成估算沉積物吸附態(tài)氨氮對(duì)上覆水體擴(kuò)散通量提供依據(jù)。
1.1 材料
1.1.1 采樣點(diǎn)位布設(shè)
西遼河上、中、下游均為沖積平原(曹振等,2005),河道坡降比較小,水體中顆粒物易于沉積。上、中、下游沉積物理化性質(zhì)變化不大(見表1)。為了研究西遼河全河段沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮解吸特征的影響,采樣點(diǎn)位基本按等距離布設(shè)。采樣點(diǎn)的分布情況為:西遼河上游兩條支流老哈河(設(shè)置玉田皋斷面)和西拉木倫河(設(shè)置海拉蘇斷面);西遼河中游(設(shè)置通遼、雙遼兩個(gè)斷面);西遼河下游(設(shè)置三眼井?dāng)嗝妫?。采樣點(diǎn)位置及分布見圖1。
1.1.2 樣品采集
應(yīng)用自制的底質(zhì)采樣器,在設(shè)置的5個(gè)斷面上采集表層(0~10cm)沉積物樣品20 kg,自然風(fēng)干,通過1mm篩,備用。
1.1.3 樣品制備
沉積物不同天然有機(jī)組分分組方法:(1)輕組樣品;(2)重組樣品;(3)穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)(HⅡ)+緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)(HⅢ)樣品;(4)緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)(HⅢ)樣品;(5)全去除腐殖質(zhì)(H0)樣品。采用相對(duì)密度分組法和熊毅-傅積平改進(jìn)的結(jié)合態(tài)腐殖質(zhì)分組法(魯如坤,2000;Tan et al,2007;Christensen,2001)。具體制備方法詳見文獻(xiàn)王而力等(2012a)。
1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)
采用先吸附、后解吸的方法研究沉積物不同天然有機(jī)組分的氨氮解吸特征。
1.2.1 吸附實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)
吸附實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)詳見文獻(xiàn)王而力等(2012a)。
1.2.2 解吸實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)
樣品對(duì)氨氮達(dá)飽和吸附后,加入0.02mg·L-1KCl溶液25mL解吸,振蕩解吸24h,靜止平衡2h,上清液通過0.45μm微孔濾膜后,測(cè)定氨氮濃度,由此計(jì)算氨氮解吸量(王而力,2012b)。
表1 供試沉積物樣品的有機(jī)組成(單位%)Table 1 organic composition of tested sediments
圖1 西遼河沉積物采樣點(diǎn)位平面分布Fig.1 Distribution of sampling sites from sediment in Western Liao River
1.3 測(cè)試方法
(1)平衡液中氨氮濃度采用納氏試劑分光光度法測(cè)定(國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》編委會(huì),2002);(2)沉積物有機(jī)組成采用相對(duì)密度分組法和熊毅-傅積平改進(jìn)的結(jié)合態(tài)腐殖質(zhì)分組法測(cè)定(魯如坤,2000;Christensen,2001;Tan et al,2007);(3)有機(jī)質(zhì)含量采用水合熱重鉻酸鉀氧化-比色法測(cè)定(魯如坤,2000)。
1.4 計(jì)算方法
1.4.1 吸附量計(jì)算
吸附量計(jì)算方法詳見文獻(xiàn)王而力等(2012a)。
1.4.2 解吸量計(jì)算方法
由解吸平衡溶液氨氮濃度計(jì)算得出樣品的氨氮解吸量(王而力等,2012b)。
式中,ce:解吸平衡溶液氨氮濃度(mg·L-1); V:解吸平衡溶液體積(L);W:供試樣品質(zhì)量(kg);De:解吸平衡時(shí)解吸量(mg·kg-1)。
1.4.3 解吸分配系數(shù)
沉積物不同天然有機(jī)組分的氨氮解吸附特征用Freundlich解吸方程來定量描述。Freundlich解吸方程為:
式中,De:解吸平衡時(shí)的解吸量(mg·kg-1);Ce:解吸平衡時(shí)液相中的吸附質(zhì)濃度(mg·L-1);k:解吸分配系數(shù),在一定平衡溶液濃度條件下,吸附質(zhì)在固相和液相中的分配比,可直觀表征吸附劑對(duì)吸附質(zhì)的解吸傾向的大小,k值越小,解吸傾向越大;n:解吸速率常數(shù),表示隨著吸附質(zhì)溶液濃度的降低,解吸量增加的速度。
上式直線化可得:,以ln De對(duì)lnCe作圖,即可求得各特征值。
1.4.4 最大解吸量
沉積物不同天然有機(jī)組分的氨氮解吸特征還可用Langmuir解吸方程來定量描述。Langmuir解吸方程為:
式中,De:解吸平衡時(shí)的解吸量(mg·kg-1);Dm:最大解吸量(mg·kg-1),吸附質(zhì)接近完全解吸時(shí)的解吸量;Ce:解吸平衡時(shí)液相中的吸附質(zhì)濃度(mg·L-1);b:解吸作用的平衡常數(shù),也叫做解吸系數(shù)。上式直線化可得:,以Ce/De對(duì)Ce作圖,即可求得各特征值。
1.4.5 解吸比例
最大解吸量占飽和吸附量的百分比,用下述公式進(jìn)行計(jì)算(張先明等,2007;王而力等,2012b):
1.4.6 解吸遲滯性指數(shù)
描述吸附/解吸行為的一個(gè)重要參數(shù),當(dāng)吸附/解吸等溫線都符合Freundlich擬合時(shí),解吸遲滯性指數(shù)可以簡(jiǎn)化為下式(吳文伶和孫紅文,2009;王而力等,2012b)。
式中ns和nd分別為吸附、解吸等溫線Freundlich擬合的n值,TⅡ值范圍在0~1,越接近0,解吸遲滯性越弱,解吸可逆性越強(qiáng),反之,越接近1,解吸遲滯性越強(qiáng),解吸可逆性越弱。
2.1 沉積物樣品有機(jī)組成特征
供試沉積物樣品的有機(jī)組成見表1。
表1結(jié)果表明,沉積物中輕組有機(jī)質(zhì)含量較高,平均為1.76%。但輕組在沉積物中所占比例較小,平均為0.62%。輕組有機(jī)質(zhì)僅占沉積物有機(jī)質(zhì)總量(Ot)的1.08%。重組有機(jī)質(zhì)含量平均為0.94%。重組有機(jī)質(zhì)占Ot的98.92%。重組中以緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)(相當(dāng)于胡敏素)含量最高,占重組腐殖質(zhì)(Ht)的89.36%。其次為穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì),占Ht的6.81%。以松結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)含量最低,占Ht的3.83%。西遼河沉積物有機(jī)組成特征上下游之間變化不大(變異系數(shù)在0.10%~15.0%,均在20%以內(nèi))。上中下游沉積物樣品比較均一,實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以取用5個(gè)點(diǎn)位平均值進(jìn)行分析。
2.2 沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮解吸特征影響
沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮的解吸等溫線擬合參數(shù)見表2。
表2 沉積物不同有機(jī)組分的氨氮解吸等溫線擬合參數(shù)Table 2 Desorption Isothermal parameters for Ammonium nitrogen on sediment
表2結(jié)果表明,沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮的解吸特征均符合Langmuir解吸等溫式,其R2在0.974~0.988。該解吸特征也符合Freundlich解吸等溫式,其R2在0.965~0.996。不同有機(jī)組分的氨氮解吸比例(Dr)由大到小排序?yàn)檩p組(0.97)>H0組(0.70)>重組(HⅠ+HⅡ+HⅢ)(0.41)>HⅡ+HⅢ組(0.25)>HⅢ組(0.17)。解吸遲滯性指數(shù)(TⅡ)由大到小排序?yàn)镠Ⅲ組(0.478)>HⅡ+HⅢ組(0.251)>重組(HⅠ+HⅡ+HⅢ)(0.069)>輕組(0.041)>H0組(0.016)。河流沉積物主要來源于流域的土壤(Martin and Meybeck,1979),科爾沁沙地主要分布于西遼河下游干、支流沿岸的沖積平原上(曹振等,2005),其疏松的表土是西遼河沉積物的主要來源。西遼河流域沙土的氨氮解吸行為研究(王而力,2011)表明,沙土氨氮解吸比率Dr在0.44~0.99,平均為0.75。解吸遲滯性指數(shù)TⅡ在0.05~0.65,平均為0.29,全去除腐殖質(zhì)(H0組)的解吸比例接近于其平均值(0.75),重組(HⅠ+HⅡ+HⅢ)、HⅡ+HⅢ組和HⅢ組的解吸比例均小于其最小值(0.44)??梢?,輕組有機(jī)組分吸附的氨氮進(jìn)入水體后重新釋放的比例最大,對(duì)上覆水體的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)最大,其次為全去除腐殖質(zhì)(H0)組;全去除腐殖質(zhì)(H0)組的解吸遲滯性指數(shù)最小,其次為輕組。重組有機(jī)組分吸附的氨氮進(jìn)入水體后重新釋放的比例較小,特別是緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)HⅢ組吸附的氨氮對(duì)上覆水體的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)最小。
沉積物有機(jī)質(zhì)含量增加,影響各種離子釋放量并使可轉(zhuǎn)化態(tài)氮向穩(wěn)定態(tài)轉(zhuǎn)化,抑制各形態(tài)氮釋放(王圣瑞等,2012)。沉積物對(duì)氨氮的吸附系數(shù)與沉積物孔隙度有明顯相關(guān)關(guān)(Mackin and Aller,1984)。在富含有機(jī)質(zhì)的沉積物中,有機(jī)質(zhì)或有機(jī)-無機(jī)復(fù)合體控制著沉積物對(duì)氨氮的吸附(Boatman and Murray,1982)。微團(tuán)聚體是形成沉積物結(jié)構(gòu)的基本單元(陳友媛等,2009)。土壤和侵蝕泥沙氮磷養(yǎng)分主要存在于不同粒徑的土壤團(tuán)聚體中(黃滿湘等,2003)。關(guān)于沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮的解吸機(jī)理下面分別討論。
3.1 重組有機(jī)組分氨氮解吸機(jī)理探討
研究表明,有機(jī)質(zhì)是團(tuán)聚體存在的膠結(jié)物質(zhì)。在團(tuán)聚體的形成過程和穩(wěn)定性方面起著重要作用。氨氮在穩(wěn)、緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì),特別是緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)的碳標(biāo)化飽和吸附量大,其根本原因就在于在穩(wěn)、緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)中存在孔隙填充方式的氨氮吸附。氨氮在重組有機(jī)組分上的吸附除分配作用外,還存在孔隙填充方式的吸附,特別是重組有機(jī)組分中的緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)(胡敏素)對(duì)氨氮吸附起關(guān)鍵作用(王而力等,2012b)。表2結(jié)果表明,HⅢ組(Dr=0.17)和HⅡ+HⅢ組(Dr=0.25)的氨氮解吸比例較小。當(dāng)前普遍認(rèn)為導(dǎo)致吸附/解吸不可逆性的微觀機(jī)理是吸附質(zhì)在固體顆粒微孔隙中轉(zhuǎn)變?yōu)閬喎€(wěn)態(tài)并造成吸附劑的不可逆形變(Sander et al,2005),氨氮在緊結(jié)態(tài)和穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)所形成的團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)微孔隙中的不可逆吸附是導(dǎo)致解吸比例降低的根本原因。一般認(rèn)為,化合物解吸的滯后性主要有兩個(gè)原因:一是化合物與特殊吸附位點(diǎn)的結(jié)合不可逆(Bhandaria et al,1996),二是吸附到有機(jī)質(zhì)和無機(jī)礦物晶格中的化合物的解吸速度緩慢(Weber et al,1998;Guo et al,2006)。表2結(jié)果表明,HⅢ組(TⅡ= 0.478)和HⅡ+HⅢ組(TⅡ= 0.251)的氨氮解吸遲滯性指數(shù)較大主要是腐殖質(zhì)的作用,作為團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)形成重要膠結(jié)物質(zhì)的緊結(jié)態(tài)和穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)對(duì)氨氮的解吸滯后性也產(chǎn)生重要影響。重組有機(jī)組分以及重組有機(jī)組分中的穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)和緊結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)攜載的吸附態(tài)氨氮向上覆水體的擴(kuò)散通量可分別按其飽和吸附量的41%、25%和17%估算。
3.2 輕組有機(jī)組分氨氮解吸機(jī)理探討
核磁共振技術(shù)分析輕組的化學(xué)成分發(fā)現(xiàn),輕組有機(jī)質(zhì)含有豐富的木質(zhì)素二聚物、油脂、固醇、軟木脂和脂肪酸。由此可以推斷,輕組有機(jī)質(zhì)除不同分解階段的動(dòng)植物殘?bào)w外,還包括它們的分解產(chǎn)物可溶性的木質(zhì)素二聚物、有機(jī)酸和脂肪酸等,它們共同構(gòu)成了無定形的橡膠態(tài)有機(jī)組分。研究證明,沉積物輕組有機(jī)組分對(duì)氨氮的表面分配作用吸附是導(dǎo)致氨氮解吸比例增大、解吸遲滯性指數(shù)減小的原因(王而力等,2012b)。輕組有機(jī)組分?jǐn)y載的吸附態(tài)氨氮向上覆水體的擴(kuò)散通量可按其飽和吸附量的97%估算。
(1)通過過氧化氫去除有機(jī)質(zhì)后的沉積物氨氮的解吸比例(Dr=0.70)大大增加,解吸遲滯性指數(shù)(TⅡ= 0.016)顯著降低,進(jìn)一步說明有機(jī)質(zhì)是影響氨氮在沉積物上解吸特征的重要因素。
(2)沉積物有機(jī)組分中的重組有機(jī)質(zhì)對(duì)氨氮的固持起主導(dǎo)作用,重組有機(jī)組分中的緊結(jié)態(tài)和穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)對(duì)抑制氨氮解吸起關(guān)鍵作用,氨氮在緊結(jié)態(tài)和穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)所形成的團(tuán)聚體顆粒微孔隙中的不可逆吸附是導(dǎo)致解吸比例降低的根本原因。
(3)作為團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)形成重要膠結(jié)物質(zhì)的緊結(jié)態(tài)和穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)對(duì)氨氮的解吸滯后性產(chǎn)生重要影響,其影響機(jī)制一是氨氮與特殊吸附位點(diǎn)的結(jié)合不可逆,二是吸附到團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)微孔隙中的氨氮解吸速度緩慢。
(4)氨氮在輕組有機(jī)組分上的表面分配作用吸附是導(dǎo)致解吸比例增大,解吸遲滯性指數(shù)減小的原因。
(5)考查沉積物吸附態(tài)氨氮的解吸特征不但要考慮有機(jī)質(zhì)的含量,更要考慮有機(jī)質(zhì)的存在形態(tài),它也是影響沉積物吸附態(tài)氨氮解吸特征的重要因素,輕組有機(jī)組分、重組有機(jī)組分以及重組有機(jī)組分中的穩(wěn)結(jié)態(tài)腐殖質(zhì)和緊結(jié)態(tài)質(zhì)所吸附的氨氮對(duì)上覆水體的擴(kuò)散通量可分別按其飽和吸附量的0.97倍、0.41倍、0.25倍和0.17倍進(jìn)行估算。
曹 振,胡 克,張永光,等.2005.科爾沁沙地地表沉積物粒度分析與可風(fēng)蝕性討論[J].中國(guó)沙漠,25(1):15-19.[Cao Z,Hu K,Zhang Y G,et al.2005.Grain size distribution and wind erosion possibilities of surface sediments in Horqin Sandland[J].Journal of Desert Research,25(1):15-19.]
陳友媛,趙文娟,賈永剛,等.2009.黏粒和有機(jī)質(zhì)對(duì)黃河口潮間帶沉積物微團(tuán)聚體的影響[J].海洋地質(zhì)與第四紀(jì)地質(zhì),29(1):31-37.[Chen Y Y,Zhao W J,Jia Y G,et al.2009.The influence of clay and organic matter on the sediment aggregation in the yellow river estuary[J].Marine Geology & Quaternary Geology,29(1):31-37.]
范成新,張 路,秦伯強(qiáng),等.2004.太湖沉積物—水界面生源要素遷移機(jī)制及定量化—1.銨態(tài)氮釋放速率的空間差異及源-匯通量[J].湖泊科學(xué),16(1):10-20.[Fan C X,Zhang L,Qin B Q,et al.2004.Migration mechanism of biogenic elements and their quantif cation on the sedimentwater interface of Lake Taihu:1.Spatial variation of the ammonium release rates and its source and sink f uxes[J].Journal of Lake Sciences,16(1):10-20.]
國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》編委會(huì).2002.水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法(第四版)[M].北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社,276-280.[SEPA "Water and wastewater monitoring and analysis methods" editorial board.2002.Water and wastewater monitoring and analysis methods(fourth edition)[M].Beijing:China Environmental Science Press,276-280.]
蔣增杰,崔 毅,陳碧鵑.2007.唐島灣網(wǎng)箱養(yǎng)殖區(qū)沉積物—水界面溶解無機(jī)氮的擴(kuò)散通量[J].環(huán)境科學(xué),28(5):1001-1005.[Jiang Z J,Cui Y,Chen B J.2007.Diffusive fluxes of dissolved inorganic nitrogen across sedimentwater interface in net-cage culture area of Tangdao Bay[J].Environmental Science,28(5):1001-1005.]
李愛民,冉 煒,代靜玉.2005.天然有機(jī)質(zhì)與礦物間的吸附及其環(huán)境效應(yīng)的研究進(jìn)展[J].巖石礦物學(xué)雜志,24(6):671-680.[Li A M,Ran W,Dai J Y.2005.Advances in the study of adsorption of natural organic material on minerals and its environmental effects[J].Acta Petrologica et Mineralogica,24(6):671-680.]
魯如坤.2000.土壤農(nóng)業(yè)化學(xué)分析方法[M].北京:中國(guó)農(nóng)業(yè)科技出版社,106-282.[Lu R K.2000.Agricultural chemical analysis of the soil[M].Beijing:China Agricultural Science and Technology Press,106-282.]
黃滿湘,章 申,晏維金.2003.農(nóng)田暴雨徑流侵蝕泥沙對(duì)氮磷的富集機(jī)理[J].土壤學(xué)報(bào),40(2):306 -310.[Huang M X,Zhang S,Yan W J.2003.Sediment enrichment mechanisms of nitrogen and Phos- Phorus under simulated rainfall conditions[J].Acta Pedologica Sinica,40(2):306-310.]
孟凡德,姜 霞,金相燦.2004.長(zhǎng)江中下游湖泊沉積物理化性質(zhì)研究[J].環(huán)境科學(xué)研究,17(S1):24-29.[Meng F D,Jiang X,Jin X C.2004.Physical-chemical characteristics of the sediments in lakes from the middle and lower reaches of the Yangtze River[J].Research of Environmental Science,17(S1):24-29.]
秦伯強(qiáng),朱廣偉,張 路,等.2005.大型淺水湖泊沉積物內(nèi)源營(yíng)養(yǎng)鹽釋放模式及其估算方法——以太湖為例[J].中國(guó)科學(xué)(D輯: 地球科學(xué)),35(S2):33-44.[Qin B Q,Zhu G W,Zhang L,et al.2005.Large shallow lake sediment nutrient release pattern of endogenous and estimation methods—a case study of Taihu Lake[J].Science in China Series D:Earth Science,35(S2):33-44.]
湯鴻霄,薛含斌,田寶珍,等.1982.逐級(jí)化學(xué)分離法對(duì)水體沉積物各組分吸附作用模式的研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2(4):279-292.[Tang H X,Xue H B,Tian B Z,et al.1982.Effect of potamogeton crispus on adsorption of zinc in sediments of sequential chemical separation[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2(4):279-292.]
王而力,王嗣淇,薛 揚(yáng).2012a.沉積物不同天然有機(jī)組分對(duì)氨氮吸附特征的影響[J].生態(tài)與農(nóng)村環(huán)境學(xué)報(bào),28(5):544-549.[Wang E L,Wang S Q,Xue Y.2012a.Effects of fractions of natural organic matter in sediment on sorption characteristic of ammonium nitrogen[J].Journal of Ecology and Rural Environment,28(5):544-549.]
王而力,王嗣淇,趙東洋.2012b.風(fēng)沙土不同有機(jī)組分對(duì)氨氮的解吸特征影響[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào),21(6):1044 -1049.[Wang E L,Wang S Q,Zhao D Y.2012b.Effect of organic matter fraction on desorption characteristic of ammoniumnitrogen on sandy soil in western Liao River[J].Ecology and Environment Sciences,21(6):1044-1049.]
王而力,楊立偉,王嗣淇.2011.西遼河流域沙土的氨氮解吸行為研究[J].環(huán)境科學(xué)與技術(shù),34(S1):122-126.[Wang E L,Yang L W,Wang S Q.2011.Research on ammonia desorption behavior of West Liaohe River[J].Environmental Science and Technology,34(S1):122 -126.]
王圣瑞,趙海超,王 娟,等.2012.有機(jī)質(zhì)對(duì)湖泊沉積物不同形態(tài)氮釋放動(dòng)力學(xué)影響研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),32(2):332-340.[Wang S R,Zhao H C,Wang J,et al.2012.The effects of organic matter on the release kinetics of nitrogen with different forms in the lake sediments[J].Acta Scientiae Circumstantiae,32(2):332-340.]
吳文伶,孫紅文.2009.菲在沉積物上的吸附―解吸研究[J].環(huán)境科學(xué),30(4):1133 -1138.[Wu W L,Sun H W.2009.Sorption and desorption of phenanthrene on sediments[J].Journal of Environmental Science,30(4):1133 -1138.]
楊俊鵬,孟凡雪,李亞繁,等.2011.遼河雙臺(tái)子河口淤泥質(zhì)沉積物來源探析[J].世界地質(zhì),30(1):46 -50.[Yang J P,Meng F X,Li Y F,et al.2011.Analysis of muddy sediment origin in Hekou of Shuangtaizi in Liaohe[J].Global Geology,30(1):46 -50.]
玉坤宇,劉素美,張 經(jīng),等.2001.海洋沉積物—水界面營(yíng)養(yǎng)鹽交換過程的研究[J].環(huán)境化學(xué),20(5):425-430.[Yu K Y,Liu S M,Zhang J,et al.2001.A study on the exchange of nutrients between sedimentand and sea water[J].Environmental Chemistry,20(5):425-430.]
張先明,潘 波,劉文新,等.2007.天然土壤中菲的解吸行為特征研究[J].環(huán)境科學(xué),28(2):272-277.[Zhang X M,Pan B,Liu W X,et al.2007.Desorption behavior characteristics of phenanthrene in natural soils[J].Chinese Journal of Environmental Science,28(2):272-277.]
趙純厚,朱振宏,周端莊.2000.世界江河與大壩[M].北京:水利電出版社,69-73.[Zhao C H,Zhu Z H,Zhou D Z.2000.The world's rivers and dams[M].Beijing:Water Power Press,69-73.]
Aller R C,Mckin J E,Ullman W J,et al.1985.Early chemical diagenesis,sediment-water solute exchange,and storage of reactive organic matter near the mouth of the Changjiang,East China Sea[J].Continental Shelf Research,4(1-2):227-251.
Berner R A.1980.Early diagenesis:a theoretical approach[M].Princeton:Princeton University Press,174-241.
Bhandaria A,Novak J T,Berryd F.1996.Binding of 4-monochlorophenol to soil[J].Environmental Science&Technology,30(7):2305-2311.
Boatman C D,Murray J W.1982.Modeling exchangeable Nadsorption in marine sediments:Process and controls of adsorption[J].Limnology and Oceanography,27(1):99 -110.Cheshire M V,Dumat C,F(xiàn)raser A R.2000.The interaction between soil organic matter and soil clay minerals by selective removal and controlled addition of organic matter[J].European Journal of Soil Science,51(3):497-509.
Christensen B T.2001.Physical fractionation of soil and structural and turnover[J].European Journal of Soil Science,52(3):345-353.
Guo Z H,Liao B H,Huang C Y.2006.Leaching potential and changes in components of metals in two acidic ferrisols[J].Journal of Central South University of Technology,13(6):631 - 636.
Jastrow J D.1996.Soil aggregate formation and the accrual of particulate and mineral-associated organic matter[J].Soil Biology and Biochemistry,28(4-5):665-676.Jesnen M H,Lomstein E,Sorensen J.1990.Benthic Nand Nf ux following sedimentation of spring phytoplankton bloom in Aarhus Bight,Denmark[J].Marine Ecology Progress Series,61:87-96.
Kaspar H F,Asher R A,Boyer I C.1985.Microbial nitrogen transformations in sediments and inorganic nitrogen f uxes across the sediment/water interface on the South Island West Coast,New Zealand[J].Estuarine,Coastal and Shelf Science,21(2):245-255.
Mackin J E,Aller R C.1984.Ammonium adsorption in marine sediment[J].Limnology and Oceanography,29(2):250-257.Martin J M,Meybeck M.1979.Elemental mass balance of material carried by world major rivers[J].Marine Chemistry,7(3):173-206.
Sander M,Lu Y,Pignatello J J.2005.A thermodynamically based method to quantify true sorption hysteresis[J].Journal of Environmental Quality,34(3):1063-1072.
Schulten H R,Scnnitzer M.1993.A state of the art structural concept for humic substances[J].Naturwissenschaften,80(1):29-30.
Tan Z,Lal R,Owens L,et al.2007.Distribution of light and heavy fractions of soil organic carbon as related to land use and tillage practice[J].Soil & Tillage Research,92:53-59.Weber W J,Huang W L,Yu H.1998.Hysteresis in the sorption and desorption of hydrophobic organic contaminants by soils and sediments:2.Effects of soil organic matter heterogeneity[J].Journal of Contaminant Hydrology,31(1-2):149-165.
Effect of natural organic matter fraction on desorption characteristic of ammonium nitrogen on sediment in Western Liao River
ZHAO Dong-yang,WANG Ya-di,WANG Er-li
(1.College of Environmental Science and Engineering,Liaoning Technical University,F(xiàn)uxin 123000,China;
2.College of Safety Science and Engineering,Liaoning Technical University,F(xiàn)uxin 123000,China)
Effect of desorption characteristic of ammonia nitrogen on different natural organic matter from Western Liao River sediments was investigated by batch experiments of equilibrium adsorption.The results indicated that humus was a main inf uencing factor in desorption of ammonia nitrogen on sediment,because desorption ratio(0.70) of ammonia nitrogen on the sediment increased dramatically,while desorption hysteresis index(0.016) decreased signif cantly after the organic matter was removed.Tight humus(humin) in heavy fraction play an important role in restraining desorption of ammonia nitrogen.It could cause the desorption ratio to be lower and desorption hysteresis index to be larger.Distribution function sorption of ammonia nitrogen on light fraction mainly caused desorption ratio to be larger and desorption hysteresis index to be smaller.Consequently,the content of organic matter and its existing state were the main inf uencing factors of desorption characteristic of ammonia nitrogen on sediment and both should be considered.The diffusion f ux of the adsorption of ammonia nitrogen on light fraction and heavy fraction of organic matter,stable humus and tight humus of heavy fraction to the overlying water could be roughly calculated by the percent of 97,41,25 and 17 of the saturated adsorption amount respectively.
sediment; natural organic matter fraction; ammonium nitrogen; desorption partition
X131.2
A
1674-9901(2015)02-0113-07121
2014-12-12
國(guó)家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)(2012ZX07505-005)
趙東洋,E-mail:zhaodongyang107@163.com