周 蘇，任宏偉，裴馮來(lái)

（1.同濟(jì)大學(xué)汽車學(xué)院，上海 201804；2.同濟(jì)大學(xué)中德學(xué)院，上海201804；3.同濟(jì)大學(xué)浙江學(xué)院，嘉興 314051）

PEMFC故障診斷研究主要集中在實(shí)驗(yàn)方法和模型仿真方法上?；趯?shí)驗(yàn)的故障診斷研究包括物理化學(xué)方法和電化學(xué)方法，如 Gebel等［1］通過(guò)小角度中子散射實(shí)驗(yàn)法對(duì)水淹情況進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)。Rubio等［2］利用電流中斷法對(duì)燃料電池故障診斷進(jìn)行了研究。Zhang等［3］通過(guò)測(cè)量交流阻抗研究了水淹故障?；谀Ｐ头抡娴腜EMFC故障診斷方法鮮有報(bào)道，主要有 Pei等［4-5］利用 Matlab/Simulink 和FLUENT分布參數(shù)電堆模型進(jìn)行了膜干、水淹等故障的診斷研究。Tao等［6］利用FLUENT對(duì)不同溫度下PEMFC性能進(jìn)行了分析?；贑FD模型仿真的診斷研究，通常應(yīng)用FLUENT軟件，很少應(yīng)用COMSOL軟件。但是，COMSOL+Multiphysics軟件具有強(qiáng)大的多物理場(chǎng)耦合功能和靈活的公式編輯功能，更適合于PEMFC的故障嵌入和診斷研究。

本研究利用COMSOL+Multiphysics 3.5軟件建立了PEMFC單池二維分布動(dòng)態(tài)模型。通過(guò)添加源項(xiàng)的方式在所建立的模型中嵌入欠氣、膜干、水淹3種典型故障，并對(duì)故障發(fā)生前后相關(guān)變量進(jìn)行了分析對(duì)比。最后，利用小波分析對(duì)3種故障進(jìn)行了識(shí)別。

1 PEMFC單池模型

1.1 模型假設(shè)

此模型基于以下假設(shè)：1）燃料電池中水均以氣態(tài)方式存在；2）所有氣體都服從理想氣體定律；3）為簡(jiǎn)化流道內(nèi)彎道路徑的計(jì)算，流道視為一維區(qū)域；4）催化層視為一個(gè)無(wú)限薄面，反應(yīng)發(fā)生在催化層上；5）電池溫度分布均勻恒定。

1.2 PEMFC二維數(shù)值模型

在使用COMSOL軟件建模的過(guò)程中，主要用到以下4個(gè)模塊：1）用Darcy定律描述計(jì)算氣體的壓力和速度；2）Maxwell-Stefan方程用于描述陽(yáng)極和陰極多組分?jǐn)U散氣體的組分；3）用Nernst-Planck方程對(duì)燃料電池質(zhì)子交換膜中質(zhì)量傳輸進(jìn)行描述；4）用DC公式對(duì)電磁、電荷傳導(dǎo)進(jìn)行描述；具體公式為（1） ～（6）。

Darcy方程：

Maxwell-Stefan方程：

Nernst-Planck方程：

DC公式：

在COMSOL軟件環(huán)境下，以上公式均以功能模塊的形式存在。用戶若想調(diào)用功能模塊，只需要更改其參數(shù)值。COMSOL+Multiphysics建模主要步驟是［7］：繪制單片燃料電池幾何圖形；建立數(shù)學(xué)方程，設(shè)置邊界條件；劃分網(wǎng)格；設(shè)置求解器參數(shù)并求解；后處理，對(duì)結(jié)果進(jìn)行數(shù)據(jù)處理。

1.3 主要參數(shù)

所建立的二維單池模型的主要結(jié)構(gòu)、物性參數(shù)和操作條件如表1所示。

根據(jù)PEMFC單池三維結(jié)構(gòu)和切面，如圖1a）所示，建立了PEMFC單池的二維模型，如圖1b）所示。

圖1 COMSOL診斷用三維/二維PEMFC電池模型Fig.1 COMSOL Diagnostic 3D/2D PEMFC model

表1 燃料電池建模參數(shù)Tab le 1 Modeling parameters of PEMFC

2 PEMFC故障嵌入

故障嵌入是基于小交流電流輸入的基礎(chǔ)上，交流擾動(dòng)不宜超過(guò)直流電流的5%。因此，模型電流設(shè)為

2.1 欠氣故障

欠氣故障是由于PEMFC在某電流密度下不能獲得足夠的燃料供應(yīng)引起的。發(fā)生欠氣故障時(shí)，為維持電池電化學(xué)反應(yīng)，欠氣故障處的單片電池的電極反應(yīng)過(guò)程將發(fā)生以下變化：電池的輸出電流保持不變，工作電壓逐漸下降。當(dāng)欠氣故障十分嚴(yán)重時(shí)，電池電壓逐漸降為0后至為負(fù)，發(fā)生“反極”。若電池發(fā)生反極時(shí)仍然繼續(xù)工作，則故障的單電池在陽(yáng)極析出氧氣，經(jīng)電堆管道進(jìn)入相鄰的電池，將導(dǎo)致電堆電壓大幅下降；嚴(yán)重時(shí)，由于氫氧混合可能單池內(nèi)發(fā)生爆炸，從而導(dǎo)致電池?fù)p壞。所以，充足的燃料供應(yīng)對(duì)PEMFC十分重要。因此欠氣故障設(shè)置為，在模型運(yùn)行達(dá)到穩(wěn)定后，將氧氣過(guò)量系數(shù)（ζ）由穩(wěn)定值2線性降為1，下降的時(shí)間區(qū)間為20～30 s。這種取值方法是因?yàn)樵谶^(guò)量系數(shù)為2時(shí)燃料電池可以達(dá)到最佳輸出特性，當(dāng)過(guò)量系數(shù)降低為1時(shí)，燃料電池內(nèi)部部分區(qū)域的氣體供給量不能滿足燃料電池的反應(yīng)需求量，即發(fā)生欠氣故障［8］。具體的欠氣故障嵌入公式為：

2.2 膜干故障

燃料電池工作溫度較高、氣體增濕不足、冷卻出現(xiàn)故障等原因?qū)е履?nèi)水含量下降，進(jìn)而出現(xiàn)膜干故障。水含量過(guò)低將嚴(yán)重影響質(zhì)子傳導(dǎo)率，從而導(dǎo)致歐姆過(guò)電勢(shì)升高和電池輸出電壓降低。因此，研究膜干故障下的各物理量如膜內(nèi)水含量、電池阻抗值、電堆電壓等的變化特征并采取相應(yīng)的措施，是燃料電池水管理的重要內(nèi)容。

研究結(jié)果顯示，相對(duì)濕度是影響質(zhì)子交換膜歐姆阻抗的主要因素。根據(jù)文獻(xiàn)［9］，質(zhì)子交換膜必須保證與液態(tài)水接觸，或膜處相對(duì)濕度高于80%，才能保證高效的離子導(dǎo)電性。陽(yáng)極和陰極相對(duì)濕度的迅速變化將大大提升陽(yáng)極端膜干故障發(fā)生的機(jī)率［10］。此外，保證陰極端氧氣的均勻分布在一定程度上可以降低膜干發(fā)生的機(jī)率［11］。

模型中膜干故障設(shè)置為，在模型運(yùn)行穩(wěn)定后，陰極濕度（HR）的值由穩(wěn)定值1線性降為0.4，降低的時(shí)間區(qū)間為20～30 s。設(shè)置的原因是，在 HR=1時(shí)，電導(dǎo)率為最適宜值，內(nèi)阻最小，當(dāng) HR=0.4時(shí)，質(zhì)子交換膜處于失水狀態(tài)，所以質(zhì)子傳遞受到限制［12］，發(fā)生膜干故障。具體膜干故障嵌入公式為：

2.3 水淹故障

系統(tǒng)運(yùn)行條件發(fā)生變化，如啟動(dòng)工況、高電流密度、陰極氣體增濕程度變大、孔隙率減小等［13］，會(huì)導(dǎo)致電化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的水不能及時(shí)通過(guò)陰極氣道排出，從而產(chǎn)生水淹故障。隨著反應(yīng)的繼續(xù)進(jìn)行，陰極端氣體擴(kuò)散層將部分或完全的充滿液態(tài)水，阻礙了氧氣的輸送，無(wú)法到達(dá)催化層進(jìn)行反應(yīng)，導(dǎo)致電流的非均勻分布和電壓劇烈下降，尤其當(dāng)燃料電池工作在高電流密度時(shí)［14］。針對(duì)水淹現(xiàn)象已有大量的實(shí)驗(yàn)和數(shù)值研究。其中 Shi等［15］通過(guò)建立一維穩(wěn)態(tài)模型研究了燃料電池溫度對(duì)于水活度和管道壓力的分布。該研究發(fā)現(xiàn)，溫度的上升對(duì)于及時(shí)排除氣體擴(kuò)散層中的水分有著不可忽視的作用，而孔隙率小、濕度大的工作環(huán)境很有可能導(dǎo)致水淹的發(fā)生。

模型中孔隙率設(shè)置為，在模型運(yùn)行穩(wěn)定后，孔隙率（ε）由穩(wěn)定值0.6線性降為0.03，變化區(qū)間為20～30 s期間。這種設(shè)置方法是為了清晰的反映孔隙率對(duì)電池性能的影響，孔隙率取值為0.6時(shí)，電池性能最優(yōu)，孔隙率為0.03時(shí)，達(dá)其下限，電池性能最差［16］，發(fā)生水淹故障。具體水淹故障嵌入公式為：

3 模型仿真及結(jié)果分析

圖2為仿真計(jì)算得到的正常和欠氣故障下陰極擴(kuò)散層氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布圖。

圖2 正常/欠氣故障下陰極擴(kuò)散層處氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布圖Fig.2 O2mass fraction distribution d iagramin cathode diffusion layer under normal/gas starvation condition

在正常情況下，氧氣的質(zhì)量分?jǐn)?shù)在擴(kuò)散層中沿流道入口至出口方向逐漸降低，在出口處達(dá)到最低值，自流道至催化層方向氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸降低，在催化層處達(dá)到最低值，圖2描述的氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布符合PEMFC物理特性，證明了建模的合理性。當(dāng)欠氣故障發(fā)生時(shí)，氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布特征沒(méi)有改變，但質(zhì)量分?jǐn)?shù)的值在擴(kuò)散層內(nèi)部各處均明顯降低。

圖3為正常/膜干故障下陰極擴(kuò)散層和膜含水量分布圖。

圖3 正常/膜干故障下陰極擴(kuò)散層和膜含水量分布圖Fig.3 Water content distribution d iagramof cathod diffusion layer and membrane under normal/membrane dehyd ration

在正常情況下，擴(kuò)散層含水量沿流道入口至出口方向逐漸增大，在陰極出口處達(dá)到最大值。從縱向來(lái)看，陰極含水量自陰極流道到陰極催化層逐漸增大，在催化層處最大。在質(zhì)子交換膜中，靠近陰極催化層部分的含水量較高，這是由于化學(xué)反應(yīng)主要發(fā)生在陰極催化層導(dǎo)致的。

在相同的比例下，發(fā)生膜干故障后擴(kuò)散層和膜處的含水量值明顯降低，但分布特征沒(méi)有改變。

圖4為正常/水淹故障下膜和陰極擴(kuò)散層含水量分布圖。

當(dāng)水淹故障發(fā)生后，含水量的在陰極擴(kuò)散層和膜中的擴(kuò)散趨勢(shì)沒(méi)有改變，在陰極擴(kuò)散層末端與膜的交界處明顯增大，含水量最大值由正常狀況下7.606升至10.109，最小值2.291上升至4.491。

圖5描述了膜干、水淹、欠氣故障下與正常情況下的電壓過(guò)程。

由圖5可知，在燃料電池出現(xiàn)欠氣、膜干、水淹狀況下，都會(huì)出現(xiàn)電壓下降的情況。各種故障對(duì)電壓的影響程度依次是水淹、膜干、欠氣。水淹時(shí)，電壓下降趨勢(shì)明顯，當(dāng)孔隙率降為原來(lái)的1/20后，電壓下降了0.5 V。

根據(jù)膜干、水淹和欠氣3種故障產(chǎn)生的電壓差，利用MATLAB/Simulink小波分析工具箱對(duì)其3種故障進(jìn)行分析。對(duì)輸出的交流電壓信號(hào)進(jìn)行db8小波3層分解，可得到小波近似信號(hào)和小波細(xì)節(jié)信號(hào)，如圖6所示。

圖4 正常/水淹故障下膜和陰極擴(kuò)散層含水量分布圖Fig.4 Water conten t distribu tion diagramof cathod diffusion layer and membrane under normal/flooding distribution d iagram

圖5 正常/故障下的電壓比較圖Fig.5 Voltage comparision d iagramunder normal/fault situation

通過(guò)對(duì)比不同故障下的細(xì)節(jié)信號(hào)和近似信號(hào)，本研究選取了可以反映不同故障類型區(qū)別的第1層小波細(xì)節(jié)信號(hào)作為特征向量，如圖7所示。

圖7顯示，正常情況下波峰和波谷出現(xiàn)的位置和頻率較為均勻，呈現(xiàn)有規(guī)律的循環(huán)變化，但是在欠氣、膜干和水淹故障發(fā)生時(shí)，不同故障情況下的時(shí)域波形會(huì)出現(xiàn)不同的形態(tài)，如欠氣故障下波形會(huì)出現(xiàn)4個(gè)不同的波峰，膜干故障下出現(xiàn)3個(gè)變化明顯的波峰，水淹故障則出現(xiàn)1個(gè)大的波峰并在其附近伴隨著多個(gè)密集的小波峰。另外，3種故障下波峰出現(xiàn)的時(shí)間也完全不同。據(jù)此，通過(guò)對(duì)比第1層小波細(xì)節(jié)信號(hào)在3種故障下的時(shí)域波形可以區(qū)別3種故障，即可以初步實(shí)現(xiàn)故障識(shí)別和分類。

圖6 小波分析結(jié)果示意圖Fig.6 Sketch for wavelet analysis result

圖7 正常/欠氣/膜干/水淹小波分析Fig.7 Wavelet analysis resu lt for normal/gas starvation/memb rane dehyd ration/flooding situation

4 結(jié)論與展望

利用COMSOL+Multiphysics軟件建立了PEMFC二維單池模型，研究了3種典型的故障嵌入，為發(fā)展診斷方法提供了必要條件。在此基礎(chǔ)上，利用小波分析初步區(qū)分了3種故障，用以研究故障發(fā)生前后相關(guān)物理量時(shí)間/空間信息。仿真研究得出以下主要結(jié)論：

1）基于預(yù)定義函數(shù)和添加源項(xiàng)的方式可以在模型中嵌入典型故障。

2）嵌入欠氣、膜干、水淹3種典型的故障后，PEMFC內(nèi)部特征量分布會(huì)出現(xiàn)趨勢(shì)變化，但是沿通道方向及通道至催化層方向的分布模態(tài)不會(huì)發(fā)生變化。同時(shí)，嵌入3種故障后，電池會(huì)出現(xiàn)不同程度和類型的電壓降。

3）通過(guò)對(duì)電壓降信號(hào)進(jìn)行小波分析，可定性區(qū)分PEMFC典型故障，達(dá)到了故障診斷的目的。

現(xiàn)有的二維 PEMFC單池模型和診斷結(jié)果，為未來(lái)建立PEMFC電堆模型提供了基礎(chǔ)。利用電堆模型，將進(jìn)行不同位置的典型故障嵌入，并基于小波方法對(duì)各種故障進(jìn)行定量識(shí)別、分類和定位研究。

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