夏騰+杜丹+趙崎策+陶宗慧

摘 要：自從受激拉曼散射被發(fā)現(xiàn)以后，發(fā)現(xiàn)了多種拉曼介質(zhì)，這些拉曼介質(zhì)有氣體、液體還有固體，從這些介質(zhì)的受激拉曼散射中得到上百條譜線，光譜分布從紫外到近紅外，有效拓寬了激光光譜范圍。增益較高的拉曼晶體有碳酸鹽、硝酸鹽和鎢酸鹽晶體，在這些晶體中Ba（NO3）2晶體是最有潛力的材料之一。該文研制出一套實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，通過受激拉曼散射的原理和實(shí)驗(yàn)結(jié)合來研究硝酸鋇晶體的受激拉曼散射現(xiàn)象。研究?jī)?nèi)容主要包括如下：搭建一級(jí)放大1064 nm激光實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)；在1064 nm有源光基礎(chǔ)上，完成泵浦光355 nm激光的搭建；完成355 nm激光泵浦Ba（NO3）2晶體的受激拉曼散射實(shí)驗(yàn)研究。

關(guān)鍵詞：355nm激光 BN晶體 受激拉曼散射

中圖分類號(hào)：O437 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1674-098X（2014）12（a）-0023-02

1 緒論

1.1 引言

激光的出現(xiàn)使受激拉曼散射等非線性光學(xué)在理論研究和應(yīng)用有了長(zhǎng)足的發(fā)展。

20世紀(jì)80年代前，較為實(shí)用的拉曼介質(zhì)主要為氣體拉曼介質(zhì)，例如H2，CH4等，氣體中的受激拉曼散射在激光頻移、脈沖壓縮還有放大等方面得到廣泛的應(yīng)用。在1963年晶體介質(zhì)中受激拉曼散射的首次報(bào)道，G.Eckhardt等人在金剛石、方解石等晶體中發(fā)現(xiàn)了受激拉曼散射效應(yīng)。之后近20年，天然方解石晶體由于具有較大的尺寸和較低價(jià)格成為了唯一實(shí)用的固體拉曼介質(zhì)。1977年，C.P.Dzhotyan等人以LiIO3和HIO3晶體作為非線性介質(zhì)研究參量振蕩時(shí)發(fā)現(xiàn)了在這些晶體中同時(shí)存在著受激拉曼散射效應(yīng)。1980年，Eremenko等人獲得了Ba（NO3）2晶體在可見光區(qū)域的拉曼激光。之后相繼出現(xiàn)多種拉曼散射增益系數(shù)大并且價(jià)格適中的人工晶體，例如BaWO4，KGd（WO4）2及YVO4等晶體，晶體的受激拉曼散射研究開始受到關(guān)注。

1.2 受激拉曼散射效應(yīng)

受激拉曼散射與自發(fā)拉曼散射相比，具有方向性好、光強(qiáng)度極高、高單色性、光脈沖時(shí)間短等特點(diǎn)。從受激拉曼散射的以上主要特點(diǎn)可以看出，受激拉曼散射光和激光具有相同的特性，因此往往把受激拉曼散射叫做拉曼激光。受激拉曼散射既屬于光受激輻射的一種形式，同時(shí)也屬于非線性光譜學(xué)的一個(gè)方面。實(shí)驗(yàn)表明，受激拉曼散射光譜具有特殊的光譜規(guī)律，具體表現(xiàn)如下。

（1）多重譜線特性。在受激拉曼散射的光譜中，除出現(xiàn)一些和普通拉曼散射光譜的頻移相同的譜線外，還有一些頻率間隔相等的高階拉曼散射譜線。

（2）受激拉曼散射的譜線往往和普通拉曼散射譜線中最強(qiáng)譜線的位置相同。這可以從最強(qiáng)譜線具有較大的拉曼散射截面來解釋，當(dāng)最強(qiáng)線受激時(shí)，其他的弱線就很難受激，拉曼介質(zhì)中的雜質(zhì)也很難產(chǎn)生受激拉曼散射。

（3）在普通的拉曼散射光譜中，斯托克斯線是較容易出現(xiàn)的，反斯托克斯線則很難被拍攝到，這是因?yàn)榉此雇锌怂咕€的強(qiáng)度太弱。而在受激拉曼散射的光譜中除可以產(chǎn)生低頻方向的斯托克斯受激散射的譜線外，還可產(chǎn)生高頻方向同樣頻移的反斯托克斯受激散射的譜線。

受激拉曼散射光譜和自發(fā)拉曼散射光譜規(guī)律不僅有相同之處，還有所區(qū)別。區(qū)別主要由受激拉曼散射和自發(fā)拉曼散射光譜的產(chǎn)生機(jī)制不同所引起的。下面從經(jīng)典理論和量子理論兩方面來論述受激拉曼散射的產(chǎn)生機(jī)制。

2 實(shí)驗(yàn)分析

2.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的搭建

通過閱讀文獻(xiàn)知，Ba（NO3）2晶體被認(rèn)為是納秒脈沖首選的拉曼晶體。在該文中采用一級(jí)放大退壓式電光調(diào)Q的方式獲得納秒量級(jí)的1064 nm有源光，在有源光的基礎(chǔ)上，利用晶體的非線性效應(yīng)得到 532 nm二倍頻光；1064 nm和532 nm二波和頻得到了355 nm的三混頻光。實(shí)驗(yàn)中為了防止泵浦光能量不足以達(dá)到BN晶體的拉曼閾值，采用了一級(jí)放大實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，得到高功率的1064 nm有源光，進(jìn)而獲得相對(duì)強(qiáng)的355 nm泵浦光。

激光器的基本組成：工作物質(zhì)、諧振腔、泵浦源。在本次實(shí)驗(yàn)中工作物質(zhì)為Nd：YAG；諧振腔為平凹型穩(wěn)定腔；泵浦源為氙燈泵浦。

2.2 實(shí)驗(yàn)分析

2.2.1 二倍頻實(shí)驗(yàn)

二倍頻是非線性光學(xué)現(xiàn)象中的一種，在晶體中光波有o光和e光之分，其中e光的折射率隨波矢和光軸間的夾角角而變化。改變光波的角，使e光的折射率變化。當(dāng)角變化到某一角度θp時(shí)，e光的折射率剛好使相位匹配公式成立。這種改變晶體入射角度來實(shí)現(xiàn)相位匹配的方法被稱之為角度相位匹配或臨界相位匹配，使相位匹配條件成立時(shí)的角度θp被稱為相位匹配角。在實(shí)驗(yàn)中可通過轉(zhuǎn)動(dòng)倍頻晶體找到相位匹配角。

通過二倍頻效率測(cè)試的實(shí)驗(yàn)得知，影響倍頻效率的因素有兩個(gè)：一個(gè)倍頻晶體的φ角，另外一個(gè)是注入的能量。

2.2.2 三混頻實(shí)驗(yàn)

三混頻實(shí)驗(yàn)，得到355 nm波長(zhǎng)的光。光學(xué)倍頻過程的實(shí)質(zhì)為在非線性介質(zhì)內(nèi)兩個(gè)基頻入射光子的湮滅和一個(gè)倍頻光子的產(chǎn)生。而三波混頻實(shí)驗(yàn)與光學(xué)倍頻過程在本質(zhì)上是相同的，同樣是涉及到能量為ω1和ω2的兩個(gè)入射光子的湮沒同時(shí)發(fā)射了出一個(gè)能量為ω3=（ω1+ω2）的和頻光子。旋轉(zhuǎn)晶體架改變?nèi)祛l晶體的角度（即調(diào)整入射光與軸的夾角φ，從而使匹配角φ達(dá)到相位匹配）。通過觀察找出輸出紫光最大時(shí)晶體的角度，即找到了相位匹配角。

在三混頻實(shí)驗(yàn)時(shí)，由于實(shí)驗(yàn)條件的限制，不能通過能量探測(cè)得到輸出355 nm光最強(qiáng)點(diǎn)，只能通過目測(cè)。因三混頻后不僅有355 nm激光的輸出，同時(shí)有剩余的1064 nm和532 nm的激光輸出，實(shí)驗(yàn)中采用鍍有1064 nm和532 nm的高反膜、355 nm增透膜的濾光片（低通片），將1064 nm和532 nm光濾除，只有355 nm激光出射。實(shí)驗(yàn)中使濾光片略有傾斜以防止光返回原光路，若光返回原光路會(huì)引起晶體的損傷。同時(shí)考慮到K9玻璃對(duì)355 nm紫光有強(qiáng)吸收，濾光片選用石英材質(zhì)。在實(shí)驗(yàn)前已知濾光片的鍍膜情況，在實(shí)驗(yàn)中對(duì)濾光片的鍍膜強(qiáng)情況加以實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

理論上認(rèn)為當(dāng)1064 nm與532 nm的光子數(shù)之比為1∶1，也就是倍頻效率為66.7%時(shí)，將產(chǎn)生最強(qiáng)的355 nm的紫光。但由二倍頻的實(shí)驗(yàn)得知倍頻效率不僅與φ角有關(guān)，注入能量對(duì)倍頻效率也有影響。實(shí)驗(yàn)中通過反復(fù)的調(diào)節(jié)二倍頻晶體與三混頻晶體的角度，找到355 nm激光輸出最強(qiáng)的位置。

2.2.3 以KD*P為三混頻晶體的BN晶體受激拉曼散射實(shí)驗(yàn)分析

三倍頻晶體為KD*P，實(shí)驗(yàn)中分別用長(zhǎng)度為是10 mm、30 mm、50 mm的BN晶體來耦合，只有50 mm的BN晶體出現(xiàn)了受激拉曼散射現(xiàn)象。進(jìn)一步驗(yàn)證了晶體的長(zhǎng)度直接對(duì)位相匹配方向上的可用長(zhǎng)度有影響。實(shí)驗(yàn)中用光譜儀采集得到了一階受激拉曼散射光，圖1是采集的數(shù)據(jù)經(jīng)計(jì)算機(jī)擬和得到的光譜圖。

2.3 實(shí)驗(yàn)小結(jié)

（1）本實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生了355 nm激光的一階受激拉曼散射現(xiàn)象，其一階受激拉曼散射光是368.15 nm。硝酸鋇晶體的振動(dòng)模ν（Ag）=1047 cm-1，經(jīng)理論的計(jì)算得到一階受激拉曼散射光為368.34 nm，考慮到光譜儀分辨率等因素的影響，認(rèn)為實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論結(jié)果基本吻合。

（2）實(shí)驗(yàn)中有三種硝酸鋇晶體，其尺寸為8 mm×8 mm×10 mm，8 mm×8 mm ×30 mm，8mm×8 mm×50 mm，因?yàn)榫w的長(zhǎng)度直接對(duì)位相匹配方向上的可用長(zhǎng)度有影響，實(shí)驗(yàn)中用8 mm×8 mm×50 mm的硝酸鋇晶體產(chǎn)生了受激拉曼散射現(xiàn)象，驗(yàn)證了晶體的長(zhǎng)度直接對(duì)位相匹配方向上的可用長(zhǎng)度有影響。

（3）本實(shí)驗(yàn)只產(chǎn)生一階受激拉曼散射現(xiàn)象，未產(chǎn)生高階受激拉曼散射現(xiàn)象。

3 結(jié)語

（1）由于實(shí)驗(yàn)條件的限制，355 nm光能量無法探測(cè)，即對(duì)355 nm激光泵浦BN晶體的閾值無法探測(cè)，此方面也是研究受激拉曼散射的重要組成部分，希望今后在此方面做進(jìn)一步的探索。

（2）國內(nèi)關(guān)于355 nm激光泵浦硝酸鋇晶體的受激拉曼散射報(bào)道較少，該文從實(shí)驗(yàn)上得到了受激拉曼散射光，證實(shí)了355 nm激光泵浦BN晶體受激拉曼散射的可實(shí)現(xiàn)性，為進(jìn)一步的研究奠定了基礎(chǔ)。

（3）非線性晶體的選擇要結(jié)合非線性晶體的有效非線性系數(shù)、損傷閾值、接收角還有走離角進(jìn)行選材。晶體器件的選材主要指標(biāo)如下：晶體的有效作用波長(zhǎng)范圍；晶體的有效作用類型；晶體的有效作用強(qiáng)度；合適的晶體尺寸還有配合結(jié)構(gòu)要求的形狀。

（4）在實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的搭建與設(shè)計(jì)過程中，應(yīng)考慮光學(xué)器件的膜系設(shè)計(jì)。

參考文獻(xiàn)

[1] 沈柯.激光原理[M].北京：高等教育出版社，1986.

[2] 陳慧挺.基于硝酸鋇晶體的全固態(tài)拉曼激光器研究[D].中科院上海光機(jī)所，2007.

[3] 陳慧挺，樓祺洪，葉震寰，等.固體拉曼激光器[J].激光與光電子進(jìn)展，2005， 42（7）：55-60.

[4] 劉頌豪，赫光生.強(qiáng)光光學(xué)及其應(yīng)用[M].廣州：廣東科技出版社，1995.

理論上認(rèn)為當(dāng)1064 nm與532 nm的光子數(shù)之比為1∶1，也就是倍頻效率為66.7%時(shí)，將產(chǎn)生最強(qiáng)的355 nm的紫光。但由二倍頻的實(shí)驗(yàn)得知倍頻效率不僅與φ角有關(guān)，注入能量對(duì)倍頻效率也有影響。實(shí)驗(yàn)中通過反復(fù)的調(diào)節(jié)二倍頻晶體與三混頻晶體的角度，找到355 nm激光輸出最強(qiáng)的位置。

2.2.3 以KD*P為三混頻晶體的BN晶體受激拉曼散射實(shí)驗(yàn)分析

三倍頻晶體為KD*P，實(shí)驗(yàn)中分別用長(zhǎng)度為是10 mm、30 mm、50 mm的BN晶體來耦合，只有50 mm的BN晶體出現(xiàn)了受激拉曼散射現(xiàn)象。進(jìn)一步驗(yàn)證了晶體的長(zhǎng)度直接對(duì)位相匹配方向上的可用長(zhǎng)度有影響。實(shí)驗(yàn)中用光譜儀采集得到了一階受激拉曼散射光，圖1是采集的數(shù)據(jù)經(jīng)計(jì)算機(jī)擬和得到的光譜圖。

2.3 實(shí)驗(yàn)小結(jié)

（1）本實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生了355 nm激光的一階受激拉曼散射現(xiàn)象，其一階受激拉曼散射光是368.15 nm。硝酸鋇晶體的振動(dòng)模ν（Ag）=1047 cm-1，經(jīng)理論的計(jì)算得到一階受激拉曼散射光為368.34 nm，考慮到光譜儀分辨率等因素的影響，認(rèn)為實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論結(jié)果基本吻合。

（2）實(shí)驗(yàn)中有三種硝酸鋇晶體，其尺寸為8 mm×8 mm×10 mm，8 mm×8 mm ×30 mm，8mm×8 mm×50 mm，因?yàn)榫w的長(zhǎng)度直接對(duì)位相匹配方向上的可用長(zhǎng)度有影響，實(shí)驗(yàn)中用8 mm×8 mm×50 mm的硝酸鋇晶體產(chǎn)生了受激拉曼散射現(xiàn)象，驗(yàn)證了晶體的長(zhǎng)度直接對(duì)位相匹配方向上的可用長(zhǎng)度有影響。

（3）本實(shí)驗(yàn)只產(chǎn)生一階受激拉曼散射現(xiàn)象，未產(chǎn)生高階受激拉曼散射現(xiàn)象。

3 結(jié)語

（1）由于實(shí)驗(yàn)條件的限制，355 nm光能量無法探測(cè)，即對(duì)355 nm激光泵浦BN晶體的閾值無法探測(cè)，此方面也是研究受激拉曼散射的重要組成部分，希望今后在此方面做進(jìn)一步的探索。

（2）國內(nèi)關(guān)于355 nm激光泵浦硝酸鋇晶體的受激拉曼散射報(bào)道較少，該文從實(shí)驗(yàn)上得到了受激拉曼散射光，證實(shí)了355 nm激光泵浦BN晶體受激拉曼散射的可實(shí)現(xiàn)性，為進(jìn)一步的研究奠定了基礎(chǔ)。

（3）非線性晶體的選擇要結(jié)合非線性晶體的有效非線性系數(shù)、損傷閾值、接收角還有走離角進(jìn)行選材。晶體器件的選材主要指標(biāo)如下：晶體的有效作用波長(zhǎng)范圍；晶體的有效作用類型；晶體的有效作用強(qiáng)度；合適的晶體尺寸還有配合結(jié)構(gòu)要求的形狀。

（4）在實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的搭建與設(shè)計(jì)過程中，應(yīng)考慮光學(xué)器件的膜系設(shè)計(jì)。

參考文獻(xiàn)

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[3] 陳慧挺，樓祺洪，葉震寰，等.固體拉曼激光器[J].激光與光電子進(jìn)展，2005， 42（7）：55-60.

[4] 劉頌豪，赫光生.強(qiáng)光光學(xué)及其應(yīng)用[M].廣州：廣東科技出版社，1995.

理論上認(rèn)為當(dāng)1064 nm與532 nm的光子數(shù)之比為1∶1，也就是倍頻效率為66.7%時(shí)，將產(chǎn)生最強(qiáng)的355 nm的紫光。但由二倍頻的實(shí)驗(yàn)得知倍頻效率不僅與φ角有關(guān)，注入能量對(duì)倍頻效率也有影響。實(shí)驗(yàn)中通過反復(fù)的調(diào)節(jié)二倍頻晶體與三混頻晶體的角度，找到355 nm激光輸出最強(qiáng)的位置。

2.2.3 以KD*P為三混頻晶體的BN晶體受激拉曼散射實(shí)驗(yàn)分析

三倍頻晶體為KD*P，實(shí)驗(yàn)中分別用長(zhǎng)度為是10 mm、30 mm、50 mm的BN晶體來耦合，只有50 mm的BN晶體出現(xiàn)了受激拉曼散射現(xiàn)象。進(jìn)一步驗(yàn)證了晶體的長(zhǎng)度直接對(duì)位相匹配方向上的可用長(zhǎng)度有影響。實(shí)驗(yàn)中用光譜儀采集得到了一階受激拉曼散射光，圖1是采集的數(shù)據(jù)經(jīng)計(jì)算機(jī)擬和得到的光譜圖。

2.3 實(shí)驗(yàn)小結(jié)

（1）本實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生了355 nm激光的一階受激拉曼散射現(xiàn)象，其一階受激拉曼散射光是368.15 nm。硝酸鋇晶體的振動(dòng)模ν（Ag）=1047 cm-1，經(jīng)理論的計(jì)算得到一階受激拉曼散射光為368.34 nm，考慮到光譜儀分辨率等因素的影響，認(rèn)為實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論結(jié)果基本吻合。

（2）實(shí)驗(yàn)中有三種硝酸鋇晶體，其尺寸為8 mm×8 mm×10 mm，8 mm×8 mm ×30 mm，8mm×8 mm×50 mm，因?yàn)榫w的長(zhǎng)度直接對(duì)位相匹配方向上的可用長(zhǎng)度有影響，實(shí)驗(yàn)中用8 mm×8 mm×50 mm的硝酸鋇晶體產(chǎn)生了受激拉曼散射現(xiàn)象，驗(yàn)證了晶體的長(zhǎng)度直接對(duì)位相匹配方向上的可用長(zhǎng)度有影響。

（3）本實(shí)驗(yàn)只產(chǎn)生一階受激拉曼散射現(xiàn)象，未產(chǎn)生高階受激拉曼散射現(xiàn)象。

3 結(jié)語

（1）由于實(shí)驗(yàn)條件的限制，355 nm光能量無法探測(cè)，即對(duì)355 nm激光泵浦BN晶體的閾值無法探測(cè)，此方面也是研究受激拉曼散射的重要組成部分，希望今后在此方面做進(jìn)一步的探索。

（2）國內(nèi)關(guān)于355 nm激光泵浦硝酸鋇晶體的受激拉曼散射報(bào)道較少，該文從實(shí)驗(yàn)上得到了受激拉曼散射光，證實(shí)了355 nm激光泵浦BN晶體受激拉曼散射的可實(shí)現(xiàn)性，為進(jìn)一步的研究奠定了基礎(chǔ)。

（3）非線性晶體的選擇要結(jié)合非線性晶體的有效非線性系數(shù)、損傷閾值、接收角還有走離角進(jìn)行選材。晶體器件的選材主要指標(biāo)如下：晶體的有效作用波長(zhǎng)范圍；晶體的有效作用類型；晶體的有效作用強(qiáng)度；合適的晶體尺寸還有配合結(jié)構(gòu)要求的形狀。

（4）在實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的搭建與設(shè)計(jì)過程中，應(yīng)考慮光學(xué)器件的膜系設(shè)計(jì)。

參考文獻(xiàn)

[1] 沈柯.激光原理[M].北京：高等教育出版社，1986.

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[4] 劉頌豪，赫光生.強(qiáng)光光學(xué)及其應(yīng)用[M].廣州：廣東科技出版社，1995.