張 薛，李福志，趙 璇

（清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院，北京 100084）

核電廠放射性廢水調(diào)研

張 薛，李福志，趙 璇

（清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院，北京 100084）

核電廠低水平放射性廢水的排放是放射性核素進(jìn)入和污染環(huán)境的重要來(lái)源。本文以目前商用核電廠的主要堆型為例，詳細(xì)闡述了壓水堆核電廠放射性廢液的來(lái)源、水質(zhì)特征、核素種類和含量等。選取我國(guó)大亞灣核電廠和嶺澳核電廠，具體分析其放射性廢水的來(lái)源、廢水量、核素組成和其他無(wú)機(jī)、有機(jī)污染物的特征。鑒于放射性核素的特殊毒害作用，需要加強(qiáng)對(duì)放射性廢水的長(zhǎng)期、細(xì)致的監(jiān)測(cè)，并進(jìn)行高效處理，以保障公眾和生態(tài)環(huán)境的安全。

核電廠；放射性廢水；放射性核素；廢水量；污染物

世界核電至今已有60多年的發(fā)展史，截止到2005年年底，全世界運(yùn)行核電機(jī)組共有442臺(tái)，總裝機(jī)容量為3.69億千瓦時(shí)，其發(fā)電量約占世界發(fā)電總量的17%。世界各國(guó)核電利用水平差異較大，其中法國(guó)核電裝機(jī)占總裝機(jī)的比例最高，為78%，韓國(guó)為42%，日本為36%，美國(guó)為20%，而在中國(guó)大陸僅占1.1%。目前，國(guó)家將核電列為重點(diǎn)發(fā)展的能源方向，在國(guó)家發(fā)改委發(fā)布的《核電中長(zhǎng)期發(fā)展規(guī)劃》（2005年—2020年）中提出的核電發(fā)展目標(biāo)為：到2020年，核電運(yùn)行裝機(jī)容量爭(zhēng)取達(dá)到4 000萬(wàn)千瓦；核電年發(fā)電量達(dá)到2600億kW/h～2800億kW/h。

核電廠一般分為兩部分：利用原子核裂變生產(chǎn)蒸汽的核島（包括反應(yīng)堆裝置和一回路系統(tǒng)）和利用蒸汽發(fā)電的常規(guī)島（包括汽輪發(fā)電機(jī)系統(tǒng)），使用的燃料一般是鈾和钚。核電廠主要反應(yīng)堆類型包括壓水堆、沸水堆、重水堆、石墨水冷堆、石墨氣冷堆、高溫氣冷堆和快中子增殖堆。目前，世界上已建成的核電廠中，壓水堆占60%，沸水堆占21%，重水堆占9%，石墨堆等其他堆型占10%。我國(guó)核電廠以壓水堆為主。

隨著核電的發(fā)展，核電廠運(yùn)行過(guò)程中產(chǎn)生的低水平放射性廢水（LLRW）不斷增加，而低水平放射性廢水的排放是放射性核素進(jìn)入和污染環(huán)境的重要來(lái)源［1，2］。因此，對(duì)核電廠的低水平放射性廢水排放的放射性劑量具有嚴(yán)格的要求，特別針對(duì)內(nèi)陸核電廠，其排放要求更為嚴(yán)格［3］。對(duì)低水平放射性廢水的水質(zhì)和水量的準(zhǔn)確認(rèn)知，是選擇合適的處理工藝，保證低水平放射性廢水安全排放的前提。

1 核電廠放射性廢液來(lái)源

1.1 核電廠放射性廢液主要來(lái)源概述

核電廠廢液的主要來(lái)源有：主設(shè)備和輔助設(shè)備排空時(shí)的排放水、反應(yīng)堆排放水、第二回路的放射性廢液、清洗廢液和沖洗水、離子交換裝置的再生廢液和清洗水、專用洗滌水和淋浴水以及泄漏水［4］。在壓水堆核電廠中，將放射性廢水分為三類，即工藝疏水、地面疏水和化學(xué)疏水，此三類廢水將分別收集、儲(chǔ)存及處理［5］。

1.1.1 工藝疏水

工藝疏水指的是化學(xué)物質(zhì)含量少的放射性廢液，其放射性元素主要為反應(yīng)堆活化腐蝕產(chǎn)物，主要來(lái)源包括：

（1）不能復(fù)用的一回路冷卻劑泄漏水、淋洗水和疏排水；

（2）硼回收系統(tǒng)、廢液處理系統(tǒng)、化學(xué)和容積控制系統(tǒng)、反應(yīng)堆與乏燃料水池冷卻和處理系統(tǒng)中用于逆流松動(dòng)和沖排廢樹(shù)脂的除鹽水，以及除鹽器和過(guò)濾器的排水和硼回收系統(tǒng)不能回收的濃縮液；

（3）固體廢物處理系統(tǒng)的廢樹(shù)脂貯存箱中用于反洗廢樹(shù)脂的水；

（4）運(yùn)輸容器間最后一次排水；

（5）乏燃料容器室排水。

1.1.2 地面疏水

地面疏水指的是化學(xué)成分不同的低放射性活度的放射性廢液，主要包括：

（1） 不能回收的設(shè)備泄漏水；

（2）核島廠房（不包括反應(yīng)堆廠房）地面沖洗水；

（3）設(shè)備冷卻水系統(tǒng)排水；

（4）廠區(qū)實(shí)驗(yàn)室排水；

（5）蒸汽發(fā)生器排污系統(tǒng)除鹽器反洗水和沖排疏水。

1.1.3 化學(xué)疏水

化學(xué)疏水指的是化學(xué)物質(zhì)含量高的放射性廢液，主要包括：

（1）從放射性去污廠房產(chǎn)生的廢液；

（2）從熱實(shí)驗(yàn)來(lái)的廢液；

（3）從核取樣系統(tǒng)來(lái)的廢液；

（4）從核輔助廠房來(lái)的含有化學(xué)物質(zhì)的貯槽和設(shè)備的排水；

（5）從乏燃料容器清洗室來(lái)的廢液；

（6）廢液處理系統(tǒng)蒸發(fā)器濃縮液回路和濃縮液送往固體廢物處理系統(tǒng)的管路排水、排氣和取冷凝液樣；

（7）從核島廢液排放系統(tǒng)貯槽來(lái)的經(jīng)檢測(cè)不合格需要重新處理的廢液；（8）從反應(yīng)堆廠房地面排水坑來(lái)的廢液；（9）從廢液貯槽、工藝疏水貯槽、地面疏水貯槽來(lái)的廢液及監(jiān)測(cè)槽來(lái)的廢液。

1.2 壓水堆核電廠中的廢液系統(tǒng)案例分析

大亞灣核電廠和嶺澳I期核電廠均為壓水堆，以這兩座核電廠為例，調(diào)研分析其主要的放射性廢液來(lái)源及產(chǎn)生量。放射性廢液按照來(lái)源、特征及對(duì)應(yīng)的處理途徑基本分為兩類：可復(fù)用的硼回收系統(tǒng)廢液和不可復(fù)用的的廢液，如圖1所示。其中，硼回收系統(tǒng)廢液是將進(jìn)入硼回收系統(tǒng)進(jìn)行處理和回收硼酸；不可復(fù)用的廢液則將進(jìn)入廢液處理系統(tǒng)處理達(dá)標(biāo)后排放，主要包括工藝水、地板水和化學(xué)水。

圖1 大亞灣核電廠放射性廢液系統(tǒng)Fig.1 Radioactivewastewater system in Daya Bay NPP

2009年～2011年，大亞灣核電廠和嶺澳核電廠I期各類放射性廢液的排放情況的調(diào)研結(jié)果如圖2和圖3所示。大亞灣核電廠年排放放射性廢液量約為每臺(tái)機(jī)組6 000m3，其中不可復(fù)用廢液排水、硼回收系統(tǒng)排水和洗衣廢液大約各占總排水量的1/3。根據(jù)廢液的放射性活度水平，一般情況下洗衣廢液和硼回收系統(tǒng)排水經(jīng)過(guò)檢測(cè)合格后可直接排放，無(wú)需特別處理，而不可復(fù)用廢液則需要進(jìn)入專門(mén)的廢液處理系統(tǒng)，經(jīng)過(guò)濾、除鹽、蒸發(fā)等工藝處理，放射性水平達(dá)標(biāo)后方可排放。在不可復(fù)用廢液中，地板水排放量所占比例較大，占不可復(fù)用排水總量的67%～80%，工藝水所占比例最?。?%～10%），其余為化學(xué)水（9%～21%）。對(duì)于嶺澳核電廠I期，放射性廢液年排放量較大亞灣核電廠稍少，約為每臺(tái)機(jī)組5 000m3，其中不可復(fù)用廢液占總排放水量的23%～38%，硼回收系統(tǒng)排水所占比例稍高（36%～45%），其余為洗衣廢液（25%～30%）。在不可復(fù)用廢液中，地板水的排放量最大，所占比例為56%～82%，工藝水所占比例為10%～22%，化學(xué)水占8%～22%。綜合對(duì)比，嶺澳核電廠I期的廢液組成和大亞灣核電廠基本類似，但年廢液排放總量較后者少2 000m3，不可復(fù)用排水占廢液總量的比例稍低，且不可復(fù)用廢液中工藝水所占比例稍高。

2.2 活化腐蝕產(chǎn)物

活化腐蝕產(chǎn)物系由中子轟擊沉積在燃料表面

圖2 大亞灣核電廠低放廢液組成情況Fig.2 Composition of radioactivewastewater in Daya Bay NPP

圖3 嶺澳核電廠I期低放廢液組成情況Fig.3 Composition of radioactivewastewater in Ling’ao NPP

1.3 AP1000核電廠中的廢液系統(tǒng)案例分析

AP1000全稱為dvanced Passive PWR，是一種先進(jìn)的非能動(dòng)型壓水堆核電技術(shù)。與傳統(tǒng)壓水堆核電廠相比，非能動(dòng)安全系統(tǒng)要簡(jiǎn)單得多，維修簡(jiǎn)單，反應(yīng)堆采用了灰棒控制組件，減少調(diào)硼次數(shù)，減少了運(yùn)行人員的操作［6］。目前，世界上還沒(méi)有已經(jīng)建成運(yùn)行的AP1000核電機(jī)組。最早簽訂合同進(jìn)行建設(shè)的4臺(tái)AP1000核電機(jī)組全部位于中國(guó)：2臺(tái)位于山東海陽(yáng)，2臺(tái)位于浙江三門(mén)。

在放射性排出物方面，AP1000系統(tǒng)的放射性液體排放量和固體廢物產(chǎn)生量較小。放射性廢液的年排放總量約3 060m3，根據(jù)廢液的來(lái)源和特性，將其大體分為4類。

（1）冷卻劑流出液，包括化容下泄流、安全殼泄露等，流出液中主要放射性核素為Cs、Sr、Co等，源項(xiàng)約106Bq·L-1，單機(jī)組每年約1000m3。

（2）地面疏水含有雜質(zhì)顆粒，源項(xiàng)約為103Bq·L-1，單機(jī)組每年1600m3。

（3）洗手廢液和人員去污水，源項(xiàng)約10Bq·L-1，約200m3。

（4）化學(xué)廢液，放化實(shí)驗(yàn)室疏水和熱檢修去污水，源項(xiàng)約105Bq·L-1，前者單機(jī)組每年10m3，后者全廠每年60m3左右。

與傳統(tǒng)壓水堆核電廠相比，AP1000核電廠的放射性廢液產(chǎn)生量大幅縮減，約為前者的24%～31%，特別是化學(xué)廢液和洗滌劑廢液的排放量?jī)H相當(dāng)于傳統(tǒng)壓水堆核電廠對(duì)應(yīng)廢液排放量的11%和8%。

2 核電廠放射性廢液中的放射性元素組成及其特征

2.1 裂變產(chǎn)物

反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中，在燃料芯塊中裂變?cè)剡M(jìn)行著核裂變反應(yīng)。例如，235U熱中子裂變時(shí)生成原子序數(shù)Z=30～65和質(zhì)量數(shù)A=72～161的大量裂變產(chǎn)物，并在質(zhì)量數(shù)95和135處裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額最大。在燃料芯塊中，半衰期較長(zhǎng)的放射性核素發(fā)生累積，如3H、K r、Xe、Cs、Sr、I、Zr、Nb、Tc、Ru、Ag、Ba、Ce。此外，燃料包殼外側(cè)、鋯合金燃料包殼中、堆芯結(jié)構(gòu)材料中含有的天然鈾成分，均會(huì)裂變生成裂變產(chǎn)物。在定期換料過(guò)程中，大量放射性物質(zhì)隨乏燃料從堆芯取出，經(jīng)過(guò)幾個(gè)換料周期后，堆芯中各放射性物質(zhì)將不同程度地處于某種平衡狀態(tài)。表1給出了一座100萬(wàn)KW水冷反應(yīng)堆換料前堆芯放射性累積量。其中，3H是比較特殊的放射性核素，目前還沒(méi)有有效的除氚方法。和堆芯結(jié)構(gòu)材料上的腐蝕產(chǎn)物產(chǎn)生的。常見(jiàn)的活化腐蝕產(chǎn)物包括58Co、60Co、59Fe、110Agm、54Mn等?；罨g產(chǎn)物通過(guò)浸蝕和由水力剪切力引起的剝離以及溶解作用從燃料表面沉積物中釋放出來(lái)，進(jìn)入冷卻劑。在正常運(yùn)行工況下，冷卻劑中的55Fe、59Fe為不溶態(tài)；51Cr一般為HCrO4-或CrO42-陰離子形態(tài)；64Cu與65Zn多半呈溶解的陰離子形態(tài)；58Co、60Co、54Mn和56Mn以完全溶解的陽(yáng)離子形態(tài)或難溶的形態(tài)存在。堆水中主要活化腐蝕產(chǎn)物的典型濃度參見(jiàn)表2。

表1 堆芯放射性累積量Table1 Accum ulated radioactivity of reactor core

表2 反應(yīng)堆水中主要活化腐蝕產(chǎn)物活度（單位：0.01μCi·kg-1）Table 2 Radioactivity of activated cor rosion product in reactor water

2.3 大亞灣核電廠放射性廢液中的核素組成

2.3.1 一回路放射性廢液的核素組成

大亞灣核電廠一回路放射性廢液中的放射性核素主要為活化腐蝕產(chǎn)物。通過(guò)γ譜儀檢測(cè)確定，主要核素包括60Co、58Co、110Agm，見(jiàn)表3。其中60Co和58Co活度濃度均在105Bq·L-1以下，110Agm活度濃度在106Bq·L-1以下。大修期間，核素釋放量較正常運(yùn)行時(shí)多，58Co極端活度濃度在3×108Bq·L-1以下；110Agm極端活度濃度在9× 106Bq·L-1以下。Sr正常情況下很少測(cè)（β放射性）；Cs為裂變產(chǎn)物，含量也很少，一般在燃料棒破損情況下釋放，但Cs為γ放射源，輻照危害極大，一般采用專門(mén)的無(wú)機(jī)吸附劑進(jìn)行專門(mén)處理［7］。

表3 大亞灣核電廠一回路廢液中的主要核素及含量Table 3 M ain nuclides and their contents in the prim ary circuit radioactivewastewater of Daya Bay NPP

2.3.2 二回路冷卻劑系統(tǒng)中的裂變產(chǎn)物

蒸汽發(fā)生器發(fā)生泄漏時(shí)，放射性核素會(huì)進(jìn)入二回路。蒸汽發(fā)生器的泄漏率可根據(jù)公式進(jìn)行估算［5］。以廣東大亞灣核電廠二回路冷卻劑系統(tǒng)為例，假定在反應(yīng)堆冷卻劑從一回路向二回路泄漏的兩倍時(shí)間里，二回路蒸汽發(fā)生器系統(tǒng)內(nèi)所包含的總放射性未經(jīng)處理即通過(guò)蒸汽發(fā)生器排污系統(tǒng)向常規(guī)島廢液排放系統(tǒng)排放，同時(shí)假定：固態(tài)裂變產(chǎn)物進(jìn)入蒸汽的夾帶因子等于蒸汽中所含的水分子即0.25%，碘夾帶因子為1%；氣體夾帶因子100%，蒸汽發(fā)生器中水的質(zhì)量為44 t；二回路系統(tǒng)泄漏率為22 t·h-1，每臺(tái)蒸汽發(fā)生器的排污率為10 t·h-1～50 t·h-1。計(jì)算得到穩(wěn)態(tài)運(yùn)行條件下水和蒸汽中惰性氣體、I和Cs的最大放射性活度濃度，列于表4中。

表4 二回路水和蒸汽中惰性氣體、I和Cs的最大放射性活度濃度Table4 Maximum radioactivity of inactivegas，iodineand cesium in the secondary circuitand vapour

3 核電廠放射性廢液中的非放射性污染物

3.1 無(wú)機(jī)離子和無(wú)機(jī)物

壓水反應(yīng)堆低放廢液中非放射性的組分包括：Cl-、SO42-、H3BO3等無(wú)機(jī)物。核電廠中一般使用除鹽水，為避免自來(lái)水中的無(wú)機(jī)離子對(duì)核設(shè)備造成腐蝕，核電廠對(duì)除鹽水水質(zhì)有嚴(yán)格要求，特別是對(duì)水中Cl-、F-、NO3-、PO43-、Ca2+、Mg2+等的含量有嚴(yán)格限制。因此，核電廠所用水源中Cl-、F-等無(wú)機(jī)離子含量甚少，廢水中的無(wú)機(jī)離子大多來(lái)源于調(diào)節(jié)反應(yīng)堆水化學(xué)所添加的H3BO3和LiOH。以大亞灣核電廠為例，一回路廢液中H3BO3含量一般＜2500mg·L-1，正常運(yùn)行時(shí)其含量大約為1 400mg·L-1；LiOH＜3.5mg·L-1；Ca、Mg、A l濃度均小于50μg·L-1；SiO2在幾百μg·L-1左右。傳統(tǒng)壓水堆核電廠一回路廢液的高濃度H3BO3通過(guò)硼回收系統(tǒng)進(jìn)行處理和回收。但在AP1000核電廠的設(shè)計(jì)中取消了硼回收系統(tǒng)，由此帶來(lái)了低放廢液中硼排放的問(wèn)題。

3.2 有機(jī)污染物

核電廠放射性廢液中的有機(jī)物主要來(lái)源于去污過(guò)程中產(chǎn)生的廢液。核電廠設(shè)施去污過(guò)程中，化學(xué)去污被廣泛應(yīng)用于去除管道、設(shè)備表面上的固定放射性污染物。去污劑主要包括絡(luò)合劑、有機(jī)酸、表面活性劑，例如烷基多苷（APG）、乙二胺四乙酸（EDTA）、黃原膠、草酸、檸檬酸［8］。去污廢水中草酸等物質(zhì)的含量可達(dá)到250mg·L-1，甚至更高［9-10］。洗衣廢液中也含有表面活性劑、去污劑等有機(jī)物成分，正常情況下，洗衣廢液的放射性水平較低（不高于10Bq·L-1），不需要進(jìn)入放射性廢液處理系統(tǒng)，檢測(cè)合格后即可排放。但特殊情況下，當(dāng)該部分水中放射性水平超過(guò)排放標(biāo)準(zhǔn)時(shí)，也需要進(jìn)入放射性廢液處理系統(tǒng)。洗衣廢水中表面活性劑等的總有機(jī)碳（TOC）含量在100mg·L-1～200mg·L-1的水平［11-12］。

以大亞灣和嶺澳核電廠為例，其去污車間使用的去污劑以高錳酸鉀和草酸為主，每年使用量大約各為15 kg，還有部分表面活性劑用于擦拭去污，每年使用量在300 kg～500 kg。去污廢液的放射性水平一般在103Bq·L-1～104Bq·L-1。以大亞灣核電廠為例，假設(shè)去污廢水全部排入化學(xué)水，則全年平均有機(jī)物濃度為：草酸、檸檬酸各為25mg·L-1，表面活性劑833mg·L-1。實(shí)際上，去污主要集中在大修期間，此時(shí)廢水中去污劑濃度最高，按照每半年大修一次計(jì)算，每次大修廢水排入化學(xué)水接收罐（20m3），則此時(shí)罐中廢水的有機(jī)物濃度較高，估算草酸、檸檬酸375mg·L-1，表面活性劑12 500mg·L-1。

去污廢液中有機(jī)物的存在不僅不利于放射性廢液的存儲(chǔ)，而且增加了廢液處理的難度。主要體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面。（1）表面活性劑等成分易造成發(fā)泡問(wèn)題，且可與離子狀態(tài)的放射性核素形成絡(luò)合物，增加放射性核素的處理難度［13］。（2）有機(jī)物易發(fā)生輻解，增加放射性廢物的不穩(wěn)定性，加速核素在地質(zhì)環(huán)境中的遷移［14-16］。所以，低放廢液的有機(jī)物成分需要給予特別關(guān)注，進(jìn)行有針對(duì)性的處理，將其對(duì)放射性廢液后續(xù)處理處置的影響降到最低。

4 結(jié)論

針對(duì)核電廠運(yùn)行過(guò)程中低水平放射性廢水的來(lái)源、產(chǎn)量和水質(zhì)特征進(jìn)行了調(diào)研，主要結(jié)論如下。

（1）壓水堆核電廠放射性廢液的年排放量每臺(tái)機(jī)組為5 000m3～6 000m3，其中不可復(fù)用廢水、可復(fù)用廢水排水和洗衣廢液大約各占總排水量的三分之一。不可復(fù)用廢水又分為化學(xué)水、工藝水和地板水3類，其中化學(xué)水中化學(xué)物質(zhì)和放射性水平均較高，是相對(duì)較難處理的一類，約占不可復(fù)用廢水總量的10%～20%。與傳統(tǒng)壓水堆核電廠相比，AP1000的放射性廢液產(chǎn)生量較小，年產(chǎn)量每臺(tái)機(jī)組約為3 000m3，而放射性水平較高的工藝水約占三分之一。

（2）反應(yīng)堆放射性污染物包括裂變產(chǎn)物和活化腐蝕產(chǎn)物。裂變產(chǎn)物主要是一些半衰期較長(zhǎng)的放射性核素，如3H、K r、Xe、Cs、Sr、I、Zr、Nb、Tc、Ru、Ag、Ba、Ce?；罨g產(chǎn)物包括58Co、60Co、59Fe、110Agm、54Mn等。大亞灣核電廠廢水中的放射性核素主要為活化腐蝕產(chǎn)物，包括60Co、58Co、110Agm。非放射性污染物主要為硼酸及去污過(guò)程中引入的有機(jī)物污染，例如檸檬酸、草酸和乙二胺四乙酸（EDTA）。

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Survey on RadioactiveW astewater Generated from Nuclear Power Plants

ZHANGXue，LIFuzhi，ZHAOXuan
（Instituteof Nuclearand New Energy Technology，TsinghuaUniversity，Beijing 100084，China）

The discharge of low level radioactive wastewater（LLRW） generated from nuclear power plants（NPP）isone importantpath for radioactivenuclideentering and pollutingenvironment.Atpresent，the pressurizedwater reactor（PWR）ismostly w idely used among commercial NPPs.Taking PWR asan example，thesourcesandwaterquality of LLRW，thecompositionsand contentsofnuclidesof LLRW were analyzed.Using the dataof Daya Bay NPPand Ling’Ao NPP，the sources，quantity，nuclide composition and other pollutants（inorganic and organic） of the LLRW were carefully investigated.To guarantee the safety of public health and environment，long-term and carefulsurvey on LLRW in NPP isnecessary due to thespecialtoxicityof radioactivewastewater.

nuclear power plant；radioactive wastewater；radioactive nuclide；wastewater quantity；pollutant

X591

：A

：1672-5360（2015）03-0065-06

2014-03-19

2014-08-26

國(guó)家能源應(yīng)用技術(shù)研究及工程示范項(xiàng)目，項(xiàng)目編號(hào)NY 20120102；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目，項(xiàng)目編號(hào)51208279；清華大學(xué)自主科研項(xiàng)目，項(xiàng)目編號(hào)2014z21021

張 薛（1983—），女，江蘇徐州人，助理研究員/博士，現(xiàn)主要從事于環(huán)境工程/放射性廢水處理工作