鄒功江，葛良全，趙劍錕，谷 懿，羅耀耀，盧貞瑞

（成都理工大學 核技術與自動化工程學院，成都610059）

氡是自然界中唯一的天然放射性氣體元素。1975年，美國科學家首次根據(jù)氡氣在斷層帶上的異常變化成功地對美國西部地區(qū)斷裂進行了監(jiān)測［1］。此后，氡氣作為預測隱伏斷裂形成（地震前兆）的重要手段得到了地球物理學家的共同關注。日本西南8.3級地震之前，Hatuda等觀測到該地區(qū)土壤氡濃度發(fā)生了突變［2］。20世紀80年代中期，蘇聯(lián)科學家蘇爾坦霍賈耶夫提出有關巖石內自由氡的析出新理論即孕震超聲波震動和壓力影響學說之后，該領域的研究工作由簡單觀測向機理研究方向轉變［3］。雖然自從地震學家羅光偉20世紀80年代同步提出巖石受壓破碎過程中氡氣析出異常理論后，中國的地震氡異常相關研究成果一直處在國際前沿［4－8］；但是，有關巖石受壓過程中的瞬時氡析出變化的研究成果還未見報道。

1 基礎理論

1.1 巖石中氡的賦存形式

氡是一種單原子分子，由天然放射性元素鐳衰變而來，其在巖石中的存在方式有以下2種：（1）自由氡，該類氡在放射性衰變過程中獲得的動能較大（由衰變能轉化而來），使得其足以擺脫晶格骨架的束縛而進入巖石的裂隙或孔隙中，成為可遷移的自由氡氣。（2）束縛氡，這類氡所獲得動能不足以使其脫離束縛而被封存在晶格結構中［9］。只有當巖石晶格被破壞時，被晶格“束縛”的氡才有可能進入巖石的裂隙或孔隙，成為自由氡。自由氡一旦進入孔隙中便可被地下流體（氣流或熱液）所搬運，其主要變現(xiàn)為隨地下水遷移到淺層或地表。

1.2 氡析出瞬態(tài)響應理論

已有的關于巖石孔隙自由氡遷移距離的研究大多是在穩(wěn)態(tài)條件下進行的，研究內容主要為自由氡進入土壤后的遷移距離變化問題［11，12］。有關氡的非穩(wěn)態(tài)遷移理論，也有部分學者進行了報道［13］；但是，非穩(wěn)態(tài)條件下巖石孔（裂）隙中自由氡對應力變化的瞬態(tài)響應問題，還未見文獻報道。

巖石氡析出的瞬態(tài)響應是指巖石在受到外界應力作用之后，其內部孔隙中的自由氡濃度隨時間的變化規(guī)律。巖石氡析出的瞬態(tài)響應研究內容是在以“小時”或“天”的時間尺度范圍內通過正演或反演孕震區(qū)內水氡濃度監(jiān)測曲線，進而判定監(jiān)測點附近巖石結構狀態(tài)，預測該區(qū)域未來一定時間內地下巖石斷裂破碎趨勢，以實現(xiàn)對特定區(qū)域的地震預測，豐富氡異常地震預測的內容，提高預測精度。

自然界中存在3種氡的天然放射性同位素222Rn、220Rn和219Rn，它們的半衰期依次為3.825 d、54s和3.96s［1－3］。鐳氡衰變放射性平衡方程（氡量的積累方程）可表示為

式中：NRn、NRa分別表示t時刻巖石中氡和鐳的原子數(shù)（假設體積恒定，該值亦可用體積比活度表示）；λRa和λRn分別為放射性鐳和氡的衰變常數(shù)，其值分別為1.37×10－11s－1和2.10×10－6s－1。

假設巖石中初始鐳元素的原子數(shù)為，則在t時刻的鐳元素原子數(shù)NRa可表示為

將式（2）代入式（1），可得氡積累的一階微分方程

引入邊界條件：當t＝0時，氡的初始原子數(shù)為0，以上一階常微分方程可解

由于λRa?λRn，式（4）可簡化為

其中：ρ為巖石密度（g/cm－3）。由于為巖石中的鐳含量（質量分數(shù)），Na為阿伏伽德羅常數(shù)。若以Ci/cm3為單位定義NRn，則有所以，式（5）可再次簡化為

天然巖石在成巖過程中，由于冷凝、膨脹和應力作用，其內部往往含有大量的孔隙、裂隙等微細結構，這些微細結構則形成了自由氡析出的天然通道和貯存空間。在受到宏觀應力的持續(xù)作用之后，其內部的微細結構亦會隨之發(fā)生改變，一般可用冪函數(shù)的形式描述孔隙度與應力變化的關系［14］

式中：P0為常壓下巖石孔隙度；A和n為實驗常數(shù)；σ為有效應力（MPa）［15］。巖石表面空氣中氡濃度與巖石產生的總氡濃度之比η（通常稱為射氣系數(shù)）有如下關系

式中：為巖石孔隙中自由氡濃（Ci/cm3）。

巖石自由氡濃度狀態(tài)又可描述如下

式中：NK為巖石表面空氣中氡濃度（Ci/cm3），聯(lián)立式（7）、（8）、（9），可建立有效應力σ與NK的關系

根據(jù)式（6），可得NK為巖石表面介質中氡濃度的時間響應函數(shù)表達式

上式表明，巖石孔隙氡析出的瞬態(tài)響應受到應力變化的影響，相對封閉的空間中氡不斷地從巖石中析出，Ra-Rn尚未達到放射性衰變平衡狀態(tài)，巖石表面介質中氡濃度是按飽和指數(shù)方式增長。

2 實驗

2.1 實驗模型設計

巖石壓縮變化過程中氡析出瞬態(tài)響應測量的實驗裝置如圖1所示，該裝置內由巖石試件、測氡儀探頭和密封罩等三部分組成。巖石試件位于密封罩中央，距離巖石試件10cm處布置氡及子體總量連續(xù)測量儀。通過氡及子體連續(xù)測量儀測量不同壓力下的巖石氡的實時析出率，采樣時間為7d。

圖1 測量裝置示意圖Fig.1 Schematic of the radon measurement device

2.2 儀器標定與檢驗

氡及其子體連續(xù)測量儀主要由探頭、數(shù)據(jù)處理電路兩部分構成（圖2）。其中探頭由金硅面壘半導體探測器和電荷靈敏放大器構成；數(shù)據(jù)處理部分選擇嵌入式ARM7并外配I2C非易失只讀存儲器以簡化硬件電路，提高儀器的抗干擾能力以及數(shù)據(jù)處理能力，儀器本底計數(shù)＜0.5s－1。

測氡儀探測效率刻度是通過對已知活度放射源的測量來實現(xiàn)的，以儀器計數(shù)與放射源活度的比值，作為儀器的探測效率ηt。

式中：是測氡儀計數(shù)的期望值；N0為標準源的活度。

標準α刻度源由成都理工大學“地學核技術”四川省重點實驗室提供，活度為626min－1，測量時間為1min，測量10次。測量結果如表1。

表1 連續(xù)測氡儀探測效率測量結果Table 1 Efficiency of the continuous radon measurement instrument

由表1中計算出儀器測量的期望值＝256.30，可得到測氡儀的探測效率為40.9%。

使用239Pu源對測氡儀的長期穩(wěn)定性進行檢測，具體方法是連續(xù)測量8h，每次測量時間為10 min，共測量47次，測量結果見表2。由表2可得測量數(shù)據(jù)的期望值（）為451.68，標準差（s）為21.25。顯然，每次測量的計數(shù)都落在均值加減3倍標準差的范圍內，符合放射性統(tǒng)計漲落規(guī)律。

圖2 實時連續(xù)測氡儀結構圖Fig.2 Unit of the continuous radon measurement instrument

表2 連續(xù)測氡儀穩(wěn)定性測試數(shù)據(jù)Table 2 Stability test for the continuous radon measurement instrument

采用U檢驗法對長期穩(wěn)定性測量數(shù)據(jù)進行檢查。根據(jù)U檢驗法的規(guī)則，先計算表2前16次測量數(shù)據(jù)的平均值（＝450.31），然后根據(jù)下式計算U值

式中：m為測量的次數(shù)（應＞30）。通過比較U值和Ua（＝1.96）的大小，對儀器的穩(wěn)定性作出判斷，如果｜U｜≥Ua，落在否定域中，說明N和有顯著性差異，儀器的穩(wěn)定性差；反之，儀器的穩(wěn)定性良好。

2.3 實驗結果與分析

圖3 初始狀態(tài)下析出氡的瞬態(tài)變化Fig.3 Instantaneous variability of the radon in an initial state

為便于直觀反映密閉裝置內的氡濃度積累變化規(guī)律，將實驗值以“天”為單位呈現(xiàn)，初始狀態(tài)下巖石氡析出的瞬態(tài)測量結果如圖3所示。該圖明顯反映出以下信息：實驗結果曲線總體呈現(xiàn)以飽和負指數(shù)函數(shù)上升而后趨于平穩(wěn)的趨勢，該趨勢與理論研究結果（即式（5）所示）相符合，除第二天測量結果與理論分析誤差存在較大誤差（21.06%）之外，其余誤差均控制在20%之內，測量結果符合放射性測量統(tǒng)計誤差的要求。圖4為巖石受到軸向壓力條件下，析出氡濃度隨壓力變化的示意圖。對比圖3和圖4中的析出氡濃度瞬態(tài)變化實驗值可見，壓力的增加使得巖石析出氡濃度在不斷降低，加壓后的析出量降低至原始狀態(tài)下析出濃度的1/4左右。這主要是由于在軸向應力的作用下巖石內部孔隙度變小，即巖石氡析出通道的截面變小，最終導致了氡濃度的降低。該實驗結果與此前的理論研究結果（即式（9）所示）一致。

圖4 加壓狀態(tài)下析出氡的瞬態(tài)變化Fig.4 Instantaneous variability of the radon under pressure

3 結論

在有限空間內，巖石孔隙氡濃度隨時間變化呈飽和指數(shù)方式增長，實驗值與理論計算結果之間的誤差總體控制在20%之內，實驗結果與理論分析的變化趨勢具有較高的一致性。在壓力作用下，試樣原有的一些開張性結構面和“原生”裂隙逐漸閉合，巖石試樣的氡析出率與壓力值呈負相關關系，氡析出通道的完全閉合而導致氡濃度出現(xiàn)低值異常。瞬態(tài)響應模型的建立可以實現(xiàn)以“小時”或“天”為單位觀察和分析地震氡異常形態(tài)的突變，監(jiān)測孕震區(qū)內巖石的碎裂程度，為地震預測提供技術支撐。

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