李 莉 ,王建昕 *,肖建華 ,王 志 ,楊文明 (.清華大學(xué),汽車安全與節(jié)能國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 00084；.新加坡國立大學(xué)機(jī)械工程系, 新加坡 7575)

車用柴油機(jī)燃用棕櫚生物柴油的顆粒物排放特性研究

李 莉1,王建昕1*,肖建華1,王 志1,楊文明2(1.清華大學(xué),汽車安全與節(jié)能國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084；2.新加坡國立大學(xué)機(jī)械工程系, 新加坡 117575)

在滿足國Ⅳ排放法規(guī)的車用柴油機(jī)上研究了燃用不同摻混體積比例的棕櫚油生物柴油的顆粒物排放特性.試驗(yàn)中棕櫚油生物柴油的摻混比例分別為0%、10%、20%、50%和100%,采用DMS500型快速顆粒光譜儀測試分析了發(fā)動機(jī)在外特性和負(fù)荷特性時的顆粒物數(shù)量濃度、質(zhì)量濃度及粒徑分布.研究結(jié)果表明:隨生物柴油摻混比例的增加,顆粒物質(zhì)量濃度降低.燃用生物柴油后顆粒物的數(shù)量濃度在大負(fù)荷明顯降低,中小負(fù)荷呈升高趨勢.生物柴油的排氣顆粒物呈核態(tài)和凝聚態(tài)的雙峰分布特征,核態(tài)數(shù)量濃度所占比例高于柴油,凝聚態(tài)的質(zhì)量濃度所占比例略低于柴油.生物柴油顆粒物的幾何平均直徑小于柴油.

國-Ⅳ柴油機(jī)；生物柴油；顆粒物；粒徑分布

當(dāng)前全球機(jī)動車的排放法規(guī)日益嚴(yán)格,新的歐五法規(guī)將開始限制排放顆粒物的數(shù)量,引起了國內(nèi)外學(xué)者對發(fā)動機(jī)排放顆粒物的生成規(guī)律及數(shù)量測試方法的日益重視[1],其中柴油機(jī)的顆粒物排放為大氣污染的重要來源,研究證實(shí)粒徑尺寸小于 1000nm 的細(xì)顆粒為潛在的致癌物質(zhì),可增大呼吸系統(tǒng)、惡性腫瘤、心血管損害等疾病的發(fā)病率和死亡率[2-4].

生物柴油作為最有發(fā)展前景的一種清潔可再生替代能源,其顆粒物尤其是納米微粒的排放特性愈來愈受到國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注.Chuepeng等[5]在新歐洲測試循環(huán)的 16工況點(diǎn)下對低硫柴油和菜籽油生物柴油(B30)的顆粒物排放進(jìn)行試驗(yàn)研究,結(jié)果表明包括廢氣再循環(huán)(EGR)在內(nèi)的發(fā)動機(jī)工況參數(shù)與顆粒物的粒徑分布密切相關(guān);與柴油相比,在EGR條件下B30的平均粒徑降低了41%,數(shù)量濃度升高.Sinha等[6]研究表明噴油壓力和大豆油生物柴油摻混比例對顆粒物排放特性均有影響,隨生物柴油摻混比例的增大,排放顆粒物的數(shù)量密度升高,質(zhì)量降低.Srivastava等[7]研究發(fā)現(xiàn)生物柴油排放的顆粒物粒徑、數(shù)量濃度和質(zhì)量都低于柴油.Li等[8]研究指出,廢棄餐飲油生物柴油的納米級顆粒物在兩種負(fù)荷下呈現(xiàn)較低的數(shù)量濃度,而且這種變化趨勢取決于采樣位置在氧化催化器的前端或后端.Tinsdale等[9]研究表明在新歐洲駕駛測試循環(huán)下,與柴油相比,B30生物柴油的總顆粒數(shù)降低了 16%,碳煙質(zhì)量下降 20%～30%,核態(tài)顆粒數(shù)上升了25%.國內(nèi)的學(xué)者針對不同的測試工況、測試循環(huán)和生物柴油摻混比例對顆粒物排放特性的影響進(jìn)行了試驗(yàn)研究[10-14].

目前已有研究多集中在歐Ⅲ及早期排放標(biāo)準(zhǔn)的柴油機(jī)上,且生物柴油的來源主要為麻風(fēng)樹油、地溝油和菜籽油等.研究結(jié)果表明[10-16]燃用生物柴油普遍會導(dǎo)致核態(tài)顆粒物的數(shù)量濃度上升,凝聚態(tài)顆粒物數(shù)量濃度下降;而不同的發(fā)動機(jī)類型、運(yùn)行工況、燃燒特性和油品理化性能等都會對柴油機(jī)顆粒物的排放特性有較大影響[17-18],不同來源的生物柴油由于其理化指標(biāo)的差異也會產(chǎn)生不同的顆粒物粒徑分布規(guī)律.總體來說,對生物柴油顆粒物的排放特性研究尚缺乏多種原料來源的數(shù)據(jù)積累,如棕櫚油,尤其是面向最新排放法規(guī)的國Ⅳ及以上柴油機(jī)的試驗(yàn)研究.

為深入了解燃用棕櫚油的柴油機(jī)顆粒物生成機(jī)理,本文運(yùn)用DMS500型快速顆粒光譜儀,在一臺滿足國Ⅳ排放標(biāo)準(zhǔn)的高壓共軌柴油機(jī)上,測量分析了棕櫚油生物柴油和石化柴油以不同體積摻混比例制成的 5種混合燃料(PB0、PB10、PB20、PB50、PB100)的顆粒物數(shù)量濃度、質(zhì)量濃度、幾何平均直徑和粒徑分布規(guī)律,從而為生物柴油應(yīng)用于未來滿足最新排放標(biāo)準(zhǔn)的現(xiàn)代柴油機(jī)提供數(shù)據(jù)補(bǔ)充和理論支持.

1 試驗(yàn)部分

1.1 試驗(yàn)用發(fā)動機(jī)

試驗(yàn)用發(fā)動機(jī)為滿足國Ⅳ排放法規(guī)的電控高壓共軌增壓中冷柴油機(jī),臺架系統(tǒng)如圖1所示,發(fā)動機(jī)的主要技術(shù)指標(biāo)如表1所示.

1.2 顆粒物采集測量裝置

顆粒物排放特性測量采用的是英國Cambustion公司生產(chǎn)的DMS500型快速顆粒分析儀.該儀器的最高測量頻率為 10Hz,可測量粒徑范圍在5～1000nm內(nèi)的微粒,共有22級.能夠?qū)?shí)測顆粒的核態(tài)和凝聚態(tài)顆粒數(shù)進(jìn)行對數(shù)正態(tài)擬合,從而得到顆粒物的數(shù)量濃度和粒徑分布[5].試驗(yàn)過程中快速顆粒分析儀的一級稀釋比設(shè)定為1:4,二級稀釋比設(shè)定為1:120.

圖1 發(fā)動機(jī)試驗(yàn)臺架布置Fig.1 Schematic of experimental set up

表1 試驗(yàn)用發(fā)動機(jī)的主要技術(shù)指標(biāo)Table 1 Diesel engine specifications

1.3 燃料特性

試驗(yàn)采用棕櫚油生物柴油和石化柴油以不同體積摻混比例組成的5種混合燃料:PB0(純石化柴油),PB10(生物柴油的體積摻混比例為10%),PB20(生物柴油的體積摻混比例為 20%),PB50(生物柴油的體積摻混比例為 50%)和PB100(純棕櫚油生物柴油).棕櫚油生物柴油由中海油公司提供,石化柴油為市場出售的京五低硫柴油.試驗(yàn)用柴油和棕櫚油生物柴油的主要理化指標(biāo)如表2所示.

表2 試驗(yàn)用燃料的主要理化指標(biāo)Table 2 Main properties of the test fuels

1.4 試驗(yàn)方案

發(fā)動機(jī)未做任何調(diào)整,參照 GB 17691-2005《車用壓燃式、氣體燃料點(diǎn)燃式發(fā)動機(jī)與汽車排氣污染物排放限值及測量方法》[19],分別燃用五種不同比例的生物柴油混合燃料進(jìn)行歐洲穩(wěn)態(tài)測試循環(huán)(ESC)中的A轉(zhuǎn)速(1980r/min)、B轉(zhuǎn)速(2400r/min)、C轉(zhuǎn)速(2820r/min)下的25%負(fù)荷、50%負(fù)荷、75%負(fù)荷和外特性的對比試驗(yàn)[20],試驗(yàn)過程中冷卻水溫控制在(85±1)℃,機(jī)油溫度在(90±1)℃,為重點(diǎn)研究不同比例生物柴油對國Ⅳ柴油機(jī)原機(jī)排放的影響,避免氧化型催化轉(zhuǎn)化器(DOC)對試驗(yàn)結(jié)果的影響,測試點(diǎn)布置在發(fā)動機(jī)后處理裝置的前端.

2 結(jié)果分析

2.1 顆粒物數(shù)濃度和粒徑分布

圖2給出了2400r/min轉(zhuǎn)速下,不同負(fù)荷的5種燃油顆粒物粒徑分布規(guī)律.由圖2可見,生物柴油的顆粒物數(shù)濃度粒徑分布特征與石化柴油類似,均呈雙峰對數(shù)分布,在 5～20nm 和 50～100nm直徑范圍形成兩處數(shù)濃度的峰值,且隨負(fù)荷的增大,數(shù)濃度的峰值從小粒徑的核態(tài)轉(zhuǎn)移至較大粒徑的凝聚態(tài).

圖2 不同負(fù)荷顆粒物數(shù)濃度的粒徑分布(2400r/min)Fig.2 Distributions of Particle number density at different engine loads (2400r/min)PB0,PB10,PB20,PB50,PB100分別為生物柴油的體積摻混比例為0,10%,20%,50%,100%,下同

與石化柴油相比,PB100生物柴油排放的核態(tài)顆粒物數(shù)量明顯增多,凝聚態(tài)顆粒數(shù)減少.在50%和100%負(fù)荷下,核態(tài)顆粒數(shù)隨生物柴油摻混比例的增大而增加,凝聚態(tài)顆粒數(shù)隨生物柴油摻混比例的增大而減少.小負(fù)荷下,各種燃油PM數(shù)量排放均以核態(tài)顆粒物為主,且隨負(fù)荷增大,5種燃油的核態(tài)顆粒數(shù)逐漸減少,凝聚態(tài)顆粒數(shù)逐漸增多,峰值粒徑逐漸增大;大負(fù)荷下各種燃油 PM數(shù)量排放以凝聚態(tài)顆粒物為主.

圖3為5種燃油在1980,2400,2820r/min 3種轉(zhuǎn)速下不同負(fù)荷的總顆粒物數(shù)濃度,每種燃油的總顆粒物數(shù)濃度由核態(tài)顆粒數(shù)(柱狀圖的下半部分)和凝聚態(tài)顆粒數(shù)(柱狀圖的上半部分)組成.由圖3所示,負(fù)荷一定時,隨生物柴油摻混比例增加,核態(tài)顆粒物數(shù)量呈增加趨勢,凝聚態(tài)顆粒物數(shù)量呈減少趨勢.與石化柴油相比,由于棕櫚油生物柴油的黏度和密度較大,蒸餾溫度較高,造成霧化質(zhì)量較差,燃燒不夠完全,未燃碳?xì)湓龆?導(dǎo)致由可揮發(fā)性成分組成的核態(tài)顆粒數(shù)的增多;同時由于生物柴油不含芳烴,燃燒過程中生成的碳煙前驅(qū)體PAH降低,造成由碳煙等組成的凝聚態(tài)顆粒數(shù)的減少.

在外特性工況、75%負(fù)荷的 1980r/min和2400r/min轉(zhuǎn)速、50%負(fù)荷的 1980r/min轉(zhuǎn)速下,PB100生物柴油總顆粒物數(shù)濃度低于石化柴油,這主要是由于生物柴油含有 11.1%的氧,改善了燃燒室中的局部空燃比,減少了凝聚態(tài)顆粒物的生成.轉(zhuǎn)速一定時,PB100生物柴油和柴油的顆粒物數(shù)濃度的最大值都出現(xiàn)在 25%負(fù)荷工況,主要是因?yàn)樾∝?fù)荷時缸內(nèi)燃燒溫度相對較低,不利于顆粒物的后期氧化.在 2820r/min轉(zhuǎn)速下,顆粒物數(shù)濃度隨負(fù)荷增加而減小;其他兩個轉(zhuǎn)速,都是隨負(fù)荷增加先減小到高負(fù)荷時又增大.

外特性工況下,隨轉(zhuǎn)速升高,不同比例生物柴油的顆粒物數(shù)濃度均降低;50%負(fù)荷下,隨轉(zhuǎn)速升高,不同比例生物柴油的顆粒物數(shù)濃度升高.

圖3 不同工況的總顆粒物數(shù)濃度Fig.3 Total concentration of particulates at different conditions

圖4為2400r/min轉(zhuǎn)速下不同負(fù)荷的總顆粒物數(shù)濃度中核態(tài)組分的比例,可見在各個負(fù)荷下,高摻混比PB50、PB100生物柴油排放中的核態(tài)顆粒物數(shù)濃度比例都大于石化柴油,且隨生物柴油摻混比例的增大,核態(tài)顆粒物的比例呈增大趨勢.由于生物柴油含氧,對柴油機(jī)擴(kuò)散燃燒階段中碳煙顆粒的生成有明顯的抑制作用,可減少中小負(fù)荷時凝聚態(tài)的顆粒數(shù)濃度比例.同時隨著混合燃料中生物柴油摻混比例的升高,排放中生成的可溶性有機(jī)物(SOF)會增加,可溶性有機(jī)物在柴油機(jī)核態(tài)顆粒物的生成中起著關(guān)鍵的作用,是造成PB100生物柴油的核態(tài)顆粒物數(shù)濃度高于石化柴油的主要原因[3,6].

圖4 不同負(fù)荷顆粒物數(shù)濃度和核態(tài)比例(2400r/min)Fig.4 Particle number density and proportion in different modes(2400r/min)

2.2 顆粒物的質(zhì)量濃度

圖5分別為5種燃油在1980,2400,2820r/min轉(zhuǎn)速下不同負(fù)荷的總顆粒物質(zhì)量濃度.由圖 5可見,中小負(fù)荷時,5種燃料的顆粒物質(zhì)量濃度都較低,PB0的顆粒物質(zhì)量濃度最高為 0.002μg/cm3,PB100的顆粒物質(zhì)量濃度最高為 0.0015μg/cm3,同柴油相比,燃用不同比例生物柴油的顆粒物質(zhì)量濃度變化不明顯,PB100略有下降;中高負(fù)荷時(>50%負(fù)荷),生物柴油的顆粒物質(zhì)量濃度明顯低于石化柴油,且隨著生物柴油摻混比例的升高,顆粒物的質(zhì)量濃度呈下降趨勢;外特性工況下,PB0的顆粒物質(zhì)量濃度最高為0.0248μg/cm3,PB100的顆粒物質(zhì)量濃度最高為 0.003μg/cm3,PB100的顆粒物質(zhì)量濃度相比于PB0降低了72.7%～ 86.4%.

以上結(jié)果主要是由于試驗(yàn)用柴油機(jī)噴油壓力較高,霧化和燃燒更為充分,中小負(fù)荷下原機(jī)顆粒物排放較少,故燃用生物柴油后顆粒物的質(zhì)量濃度變化不明顯,但高負(fù)荷時,由于缸內(nèi)燃燒溫度高、局部空燃比降低,造成PM排放增大,此時生物柴油的含氧和超低芳烴的特性,以及較少的碳煙前驅(qū)體生成量起到了降低顆粒物質(zhì)量濃度的明顯效果[21-22].

圖6為2400r/min轉(zhuǎn)速時不同負(fù)荷的顆粒物質(zhì)量濃度中凝聚態(tài)組分的比例.由圖6可見,5種燃油顆粒物質(zhì)量排放的主體都集中在凝聚態(tài)微粒,而數(shù)量排放的主體在中低負(fù)荷時集中在核態(tài)微粒.核態(tài)微粒主要是由THC、硫酸等可揮發(fā)性成份構(gòu)成,尺寸范圍主要在 5～30nm 之間,與柴油類似,生物柴油的核態(tài)顆粒只占總顆粒物質(zhì)量的0.1%～20%,但數(shù)量比例在 37%～90%.凝聚態(tài)微粒主要由干碳煙、可溶性有機(jī)物和硫酸鹽組成,尺寸范圍為 30～500nm 之間,與柴油類似,生物柴油的凝聚態(tài)顆粒占總顆粒物質(zhì)量 濃度的80%以上,數(shù)量排放比例在10%～60%.

圖5 不同負(fù)荷3種轉(zhuǎn)速下顆粒物的質(zhì)量濃度Fig.5 Particle mass concentration at different conditions

圖6 不同負(fù)荷顆粒物質(zhì)量濃度和凝聚態(tài)比例(2400r/min)Fig.6 Particle mass concentrations and proportion in different modes(2400r/min)

2.3 顆粒物的幾何平均直徑

圖7為5種燃油在1980,2400,2820r/min轉(zhuǎn)速下不同負(fù)荷的顆粒物平均幾何直徑.由圖 7可見,25%負(fù)荷時,PB100生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在15～18nm之間,石化柴油顆粒物的幾何平均直徑在17～28nm之間;50%負(fù)荷時,PB100生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在13～20nm之間,石化柴油顆粒物的幾何平均直徑在23～26nm之間;75%負(fù)荷時,PB100生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在16～28nm之間,石化柴油顆粒物的幾何平均直徑在 32～47nm之間;100%負(fù)荷時,PB100生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在19～35nm之間,石化柴油顆粒物的幾何平均直徑在 40～73nm之間.生物柴油顆粒物的幾何平均直徑在各個工況下普遍都小于石化柴油.且隨生物柴油摻混比例的升高,排放中顆粒物的幾何平均直徑總體呈下降趨勢.轉(zhuǎn)速一定時隨負(fù)荷增大,顆粒物的幾何平均直徑呈增大趨勢.

圖7 不同工況5種燃油顆粒物的幾何平均直徑Fig.7 Particle mean diameter at different conditions

3 結(jié)論

3.1 與石化柴油類似,生物柴油的顆粒物排放也呈現(xiàn)雙峰形態(tài)的分布特征,分別對應(yīng)核態(tài)和凝聚態(tài).低負(fù)荷時,顆粒物數(shù)濃度峰值主要集中在5～15nm 的核態(tài),高負(fù)荷時主要集中在 40～60nm的凝聚態(tài);即隨負(fù)荷增大,基于數(shù)濃度的顆粒物粒徑分布的峰值由核態(tài)向凝聚態(tài)轉(zhuǎn)移.

3.2 對于質(zhì)量濃度而言,生物柴油顆粒物的質(zhì)量濃度低于柴油顆粒物的質(zhì)量濃度,外特性工況下降低了72.7%～86.4%.與石化柴油類似,不同摻混比例的生物柴油的顆粒物質(zhì)量排放的主體都在凝聚態(tài)微粒(>80%).中小負(fù)荷時,生物柴油的顆粒物中核態(tài)比例高于石化柴油;大負(fù)荷時,生物柴油和柴油的核態(tài)比例都較低(<3%),差異不大.

3.3 對于數(shù)量濃度而言,生物柴油的顆粒物中核態(tài)比例高于石化柴油,凝聚態(tài)的比例低于石化柴油.燃用生物柴油后顆粒數(shù)的變化規(guī)律和發(fā)動機(jī)的轉(zhuǎn)速、負(fù)荷等運(yùn)轉(zhuǎn)參數(shù)相關(guān),外特性下,PB100生物柴油的總顆粒數(shù)低于石化柴油;中小負(fù)荷時,生物柴油的總顆粒數(shù)普遍高于石化柴油.與柴油類似,生物柴油的數(shù)量濃度的峰值出現(xiàn)在小負(fù)荷低轉(zhuǎn)速工況,數(shù)量排放的主體都集中在核態(tài)顆粒.

3.4 生物柴油的幾何平均直徑總體小于石化柴油,且排放中顆粒物的幾何平均直徑隨摻混比例的升高呈下降趨勢.

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Particulate emission characteristics of vehicle diesel engine fuelled with palm-oil derived biodiesel.

LI Li1, WANG Jian-xin1*, XIAO Jian-hua1, WANG Zhi1, YANG Wen-ming2(1.State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy,Tsinghua University, Beijing 100084, China；2.Department of Mechanical Engineering, Faculty of Engineering, National University of Singapore, 117575 Singapore). China Environmental Science, 2014,34(10)：2458～2465

Characteristics of particulate emission of engines fuelled with different blend ratios of palm oil derived biodiesel and Ultra Low Sulfur Diesel (ULSD)were studied using a China-IV diesel engine. Five biodiesel-ULSD blends of 0%、10%、20%、50% and 100% were tested. The particle mass (PM)concentration, particle number (PN)density, and particle size distribution were measured by DMS500 particulate spectrometer. The results showed PM concentration decreased with the increase of biodiesel blend ratios. The total PN density decreased significantly at high load,while increased at low and medium loads. Bimodal PN size distribution was observed corresponding to nucleation mode and accumulation mode particles. Comparing with ULSD, biodiesel exhibited higher percentage of nucleation mode PN emissions and lower percentage of accumulation mode PM emission. Also, biodiesel exhibited smaller particulatd mean diameter than that of ULSD.

China- IV diesel engine；biodiesel；particulate matter；particle size distribution

TK464

A

1000-6923(2014)10-2458-08

2013-12-28

科技部國際合作項(xiàng)目(2012DFG61960)

* 責(zé)任作者, 教授, wangjx@mail.tsinghua.edu.cn

李 莉(1976-),女,河南南陽人,清華大學(xué)汽車系博士研究生,主要從事內(nèi)燃機(jī)替代燃料的燃燒和排放研究.發(fā)表論文12篇.