劉敏敏 ，于水利 ，侯立安 ，2

（1.同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200092；2.第二炮兵后勤科學(xué)技術(shù)研究所，北京 100011）

重金屬廢水處理技術(shù)概述

劉敏敏1，于水利1，侯立安1，2

（1.同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200092；2.第二炮兵后勤科學(xué)技術(shù)研究所，北京 100011）

水體重金屬污染正成為全世界最嚴(yán)重的環(huán)境問題之一，多種多樣的技術(shù)已被用于重金屬廢水的處理。本文綜述了近年來用于重金屬廢水處理的常見工藝，包括化學(xué)沉淀法、混凝-絮凝、電化學(xué)法、膜分離、離子交換法和吸附法等，并對相關(guān)工藝進(jìn)行了評述。

重金屬廢水；膜分離；離子交換；吸附

1 前言

隨著經(jīng)濟(jì)社會發(fā)展，重金屬廢水種類日趨增加，電鍍、采礦和金屬制造業(yè)、工業(yè)機(jī)器生產(chǎn)、攝影和彩繪、農(nóng)藥和紡織工業(yè)等排放廢水常含有鎘、銅、鎳、錫和鈣等重金屬。重金屬廢水的大量排放使得重金屬已經(jīng)成為了環(huán)境水污染的重要污染物之一。與有機(jī)污染物不同的是重金屬不會衰減，因此，水一旦被重金屬污染，很難被修復(fù)。另外，重金屬產(chǎn)生的生物效應(yīng)是長期存在的，環(huán)境中的重金屬會通過生物富集作用對生物體造成更大的傷害。

重金屬離子的有效去除與分離是一項(xiàng)極具挑戰(zhàn)性的工作，目前重金屬廢水處理方法主要有三類：a.化學(xué)法，通過化學(xué)反應(yīng)去除廢水中重金屬離子，主要有化學(xué)沉淀、混凝-絮凝和電化學(xué)法等；b.物理法，在保持重金屬離子原有化學(xué)形態(tài)的情況下，通過濃縮、吸附而分離的方法，主要包括膜分離、離子交換和吸附等；c.生物法，借助微生物或植物的絮凝、吸收及富集等作用去除重金屬。

2 水體重金屬污染狀況

重金屬對水環(huán)境的污染來源于自然和人為的污染，而人為污染是最重要的污染源。人類的活動使得水環(huán)境中的重金屬濃度逐漸地上升，對環(huán)境的危害日益嚴(yán)重，我國水體的重金屬污染問題十分突出。1983年，京杭大運(yùn)河杭州段發(fā)生了嚴(yán)重的重金屬污染事件。近年來，水環(huán)境中的鎘污染也變得越來越嚴(yán)重。1994―1995年的上海市的水質(zhì)普查報(bào)告顯示：污染水體的主要重金屬污染物是鎘，其次是汞。近期的黃浦江水系表層沉積物中的污染物調(diào)查研究發(fā)現(xiàn)：水中鎘和鉛的濃度超標(biāo)，汞的濃度明顯地升高，九條支流中銅、鋅、鎘和鉛污染較嚴(yán)重，蘇州河流中鉛濃度全部超標(biāo)，75%的河流存在鎘濃度超標(biāo)現(xiàn)象，62.5%的河流中汞濃度超標(biāo)[1]。根據(jù)1993―1999年采集的太湖流域表層沉積物中重金屬含量的年平均值顯示：總砷含量為467～1 688 mg/kg，總汞含量為0.062～0.125 mg/kg，總鉻含量為64.4～92.18 mg/kg，總銅含量為18.1～155.7 mg/kg[2]。2003年，黃河、淮河、松花江和遼河等十大流域的重金屬污染程度均超Ⅴ類水體[3]。城市河流中，35.11%的河流的總汞濃度超過地表水Ⅲ類水體的標(biāo)準(zhǔn)，18.46%的河流的總鎘濃度超過地表水Ⅲ類水體的標(biāo)準(zhǔn)，25%的河流存在總鉛的超標(biāo)現(xiàn)象[4]。由長江、珠江和黃河等河流攜帶入海的重金屬污染物總量約為3.4×104t，對海洋水體造成了嚴(yán)重的污染。在我國近岸海域采集的海水樣品中，鉛的超標(biāo)率達(dá)62.9%，鉛濃度的最大值超一類海水標(biāo)準(zhǔn)49倍，銅的超標(biāo)率為25.9%，汞和鎘的濃度也出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象[5]。在大連灣的60%的觀測站中采集的沉積物樣品中鎘的含量均超標(biāo)，位于錦州灣的部分觀測站的排污口鄰近海域的沉積物中鋅、鎘和鉛的含量均超過海洋沉積物Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)[5]?？偠灾?，水體的重金屬污染已成為我國最嚴(yán)重的環(huán)境污染之一。

3 重金屬廢水處理技術(shù)

3.1 化學(xué)沉淀法

化學(xué)沉淀法是指利用化學(xué)沉淀劑和水中的重金屬離子反應(yīng)，形成難溶的沉淀物，然后通過沉淀或過濾工藝，從水中分離出來。水中的重金屬通過化學(xué)沉淀法得以去除的機(jī)理如下式所示：

M2＋＋2(OH)–======M(OH)2↓M2+和OH–分別表示水中溶解的金屬離子和沉淀劑，而M(OH)2是難溶的金屬氫氧化物。

化學(xué)沉淀法可以有效去除工業(yè)廢水中的重金屬，而且操作簡單。在水處理中廣泛使用的化學(xué)沉淀劑包括氫氧化物和硫化物。在氫氧化物沉淀的工藝中，Charerntanyarak采用石灰有效去除了廢水中的Zn、Cd、Mn和Mg[6]。Erdem采用黃鐵礦和硫化鐵，通過硫化物的沉淀作用，去除了水中的Cu、Cd和Pb[7]。但是，化學(xué)沉淀法實(shí)際應(yīng)用中存在一些局限性?；瘜W(xué)沉淀法對于低濃度重金屬廢水的處理效果欠佳，因?yàn)闅溲趸锏某恋碜饔脮a(chǎn)生大量低密度的沉淀物，不但大幅度地增加了脫水和處置沉淀物的工作量，而且在酸性條件下，硫化物沉淀劑也產(chǎn)生了如H2S等次級污染物。

3.2 混凝-絮凝

混凝是通過中和膠體顆粒間的斥力而使得膠體顆粒失穩(wěn)，從而產(chǎn)生絮體沉淀的過程。絮凝則是將不穩(wěn)的顆粒凝聚成大體積的絮體，絮體的體積不斷地增大的過程。常見的混凝和絮凝方法為調(diào)整pH和添加硫酸亞鐵、氯化鐵、鋁鹽等作為絮凝劑，以便克服顆粒間的斥力。Li等利用氯化鐵和聚合氯化鋁兩種商業(yè)絮凝劑去除水中重金屬[8]。研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)絮凝劑的濃度存在最優(yōu)值，即水中重金屬的去除率存在最大值。Kabdasli等通過將黃鐵酸鈉結(jié)合到聚乙烯亞胺上，制成新型的絮凝劑，并用于去除帶負(fù)電荷的金屬[9]。?lmez等采用二乙基二硫氨甲酸對傳統(tǒng)的混凝-絮凝工藝進(jìn)行改進(jìn)，實(shí)現(xiàn)了電鍍廢水中金屬銅的有效去除[10]。

混凝-絮凝工藝通常用于處理金屬濃度低于100 mg/L或高于1 000 mg/L的無機(jī)廢水，但也存在有局限性?；炷?絮凝工藝的操作成本較高，且其過程產(chǎn)生的污泥體積不斷地增加，可能會阻礙廢水處理中污泥對重金屬的吸附作用，因此，需要將含有重金屬的污泥轉(zhuǎn)變成穩(wěn)定的物質(zhì)，以免重金屬從污泥中泄露。

3.3 電化學(xué)法

電化學(xué)法通常包括電混凝、電滲析、電浮選和電化學(xué)沉淀等。電混凝技術(shù)是指通過添加富含電荷的聚合金屬氫氧化物，將廢水中的金屬、膠體顆粒和無機(jī)污染物去除。Ipek等研究了采用不銹鋼電極的電混凝處理含Ni（Ⅱ）和Zn（Ⅱ）的重金屬廢水，結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)電流密度為9 mA/cm2時，幾乎100%的Ni（Ⅱ）和Zn（Ⅱ）重金屬被去除[11]。Kandah等研究了電混凝技術(shù)處理濃度為1 470 mg/L的含Cr（Ⅵ）的重金屬廢水[12]，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在最佳實(shí)驗(yàn)條件下，所有的Cr（Ⅵ）可以被去除。Shafaet等研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)電流密度為6.25 mA/cm2時，重金屬廢水中78.2%的Mn(Ⅱ)可以通過電混凝工藝被去除[13]。

電滲析是指在一定的電勢下分離水中離子的一種膜分離技術(shù)。Nataraj等比較了兩種陽離子交換膜（全氟磺酸117和聚偏二氟乙烯膜）處理重金屬廢水的效果，結(jié)果顯示當(dāng)廢水中重金屬的初始濃度為0.84 mg/L和11.72 mg/L時，全氟磺酸117膜具有較好的去除效果，可以分別去除廢水中90%的Co（Ⅱ）和69%的Ni(Ⅱ)[14]。

電浮選是通過電解水所產(chǎn)生的微小的氫氣和氧氣氣泡，將污染物上浮至水體表面的一種固液分離工藝。Sudilovskiy等研究了采用鋁電極的電浮選工藝處理重金屬廢水，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明此工藝可以去除廢水中99%的重金屬離子，例如Fe、Ni、Cu、Zn、Pb和Cd[15]。

電化學(xué)沉淀法是通過改進(jìn)傳統(tǒng)的化學(xué)沉淀法，使廢水中重金屬的去除率達(dá)到最大。Sadrzadeha等發(fā)現(xiàn)電化學(xué)沉淀法可有效去除電鍍廢水中Cr(Ⅵ)[16]。Plattes等采用超聲和電化學(xué)沉淀法處理含有乙二胺四乙酸(EDTA)和銅的廢水，發(fā)現(xiàn)95.6%的銅可被去除[17]。

電化學(xué)法被認(rèn)為是一種快速和有效地去除水中重金屬的技術(shù)。電化學(xué)處理技術(shù)所需化學(xué)試劑少、重金屬去除率高、產(chǎn)生的污泥較少。但是，電化學(xué)處理技術(shù)需要很高的投資成本和昂貴的電費(fèi)，因此限制了它在處理重金屬廢水中的廣泛應(yīng)用。

3.4 膜分離

膜分離工藝效率高，而且節(jié)省空間，因此膜分離在重金屬廢水處理領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。常見的膜分離工藝包括微濾、超濾、納濾和反滲透。

微濾和超濾是膜分離中最常用的兩種工藝。微濾和超濾是基于膜孔大小，通過篩濾作用，去除水中懸浮物或膠體顆粒。微濾膜的孔徑一般為0.1～0.2 μm，而超濾膜的孔徑為5～50 nm。Juang和Shiau等研究了采用殼聚糖對膜進(jìn)行改性，去除廢水中的Cu和Zn，結(jié)果表明改性后的膜能夠去除水中100%的Cu和95%的Zn[18]。

納濾和反滲透被廣泛應(yīng)用于去除水中溶解性污染物，例如軟化水或脫鹽。納濾膜適用于去除分子量為200～1 000 Da的顆粒，而反滲透膜則適用于去除分子量小于100 Da的顆粒。納濾膜常用于處理金屬濃度為2 000 mg/L的無機(jī)廢水。Figoli等利用兩種商業(yè)納濾膜（NF90和NF30）去除模擬廢水中的As（Ⅴ）[19]，研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，通過增加溶液的pH，降低反應(yīng)溫度和進(jìn)水砷的濃度，都能提高納濾膜對水中砷的去除率。反滲透膜可以去除水中一系列的溶解態(tài)污染物。Ozaki研究發(fā)現(xiàn)超低壓反滲透可以有效去除模擬和實(shí)際電鍍廢水中的Cu（Ⅱ）和Ni(Ⅱ)離子[20]。Qdais等發(fā)現(xiàn)通過采用反滲透技術(shù)可以去除水中98%的Cu（Ⅱ）和99%的Cd(Ⅱ)離子[21]。雖然納濾對水中重金屬的去除率并沒有反滲透高，但納濾所需壓力比反滲透膜低，使其在實(shí)際水處理工藝中更受歡迎。

膜分離（微濾、超濾、納濾、反滲透）能夠高效去除水中的重金屬離子，同時也存在一些局限性，例如膜易污染、堵塞和透過率比較低等。

3.5 離子交換

離子交換是一種固相和液相之間發(fā)生離子可逆交換的過程，首先離子交換劑去除電解質(zhì)溶液中的離子，然后等量的其他離子釋放到溶液中。典型的離子交換劑包括離子交換樹脂、沸石、蒙脫石、泥土和土壤腐殖質(zhì)，其中最常用的為離子交換樹脂。通常選擇的離子交換樹脂是普通的陽離子交換樹脂，包括帶有磺酸基團(tuán)—SO3H）的強(qiáng)酸樹脂和帶有羧酸基團(tuán)—COOH）的弱酸樹脂。金屬離子與樹脂上的氫離子進(jìn)行離子交換反應(yīng)的過程如下：

Srivastava等研究了離子交換樹脂去除廢水中的有毒重金屬（Cu、As、Pb）和有機(jī)污染物，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明改性后的離子交換樹脂是去除重金屬和有機(jī)物的有效介質(zhì)[22]。其他的離子交換樹脂，如Amberlite IR-120和Dowex 2-X4也被用于去除實(shí)際電鍍廢水中的Zn(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)重金屬離子[23]。離子交換樹脂處理重金屬廢水的過程中同樣存在局限性。首先，重金屬廢水需要進(jìn)行合適的預(yù)處理，例如去除待處理廢水中的懸浮固體；其次，離子交換樹脂不能適用于去除所有的重金屬，為了去除廢水中不同類型的重金屬，需要采用不同的離子交換樹脂。

3.6 吸附

吸附是一種物質(zhì)從液相傳遞到固相（吸附劑）的表面，并且通過物理或化學(xué)作用結(jié)合起來。由于吸附劑具有大的比表面積、高的吸附容量和很高的表面活性，因此吸附被認(rèn)為是一種去除廢水中重金屬的有效、經(jīng)濟(jì)的方法?；钚蕴课絼⑻技{米管吸附劑、廉價(jià)的吸附劑、生物吸附劑和介孔硅吸附劑都被廣泛應(yīng)用于處理重金屬廢水中。

很多研究者研究了活性炭或改性活性炭去除廢水中的重金屬，Shafaei等研究了桉樹樹皮制成的活性炭吸附廢水中的Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)，發(fā)現(xiàn)活性炭對Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的最大吸附容量分別是0.45和0.53 mmol/g[24]。Tzanetakis等基于家禽的羽毛而制備成活性炭，并用于處理重金屬廢水，發(fā)現(xiàn)它具有比商業(yè)活性炭更大的吸附力和吸附容量[25]。Belkacem等研究了利用棕櫚仁殼制成的改性活性炭去除水中的鈣離子和鋅離子的可行性[26]。其他改性活性炭，例如海藻酸、單寧酸、鎂和表面活性劑等改性后的活性炭，也可以提高其對水中重金屬的去除率[27]。

碳納米管是Iijima在1991年被發(fā)現(xiàn)的一種新型吸附劑，主要包括單壁碳納米管和多壁碳納米管。研究報(bào)道碳納米管在去除污染水體中的重金屬方面具有很大的潛力。碳納米管吸附金屬離子的機(jī)制主要包括：靜電引力、吸附-沉淀、金屬離子和碳納米管的表面官能團(tuán)之間的化學(xué)反應(yīng)[28]。Babel等用碳納米管去除水中的某些二價(jià)重金屬陽離子（Cu、Zn、Pb、Cd、Co），研究發(fā)現(xiàn)重金屬吸附在碳納米管上的順序是Pb＞Cd＞Co＞Zn＞Cu[29]。研究報(bào)道碳納米管還可以去除水中的Ca、Cd、Cu和Ni[30]。Guo等利用酸化后的多壁碳納米管吸附水中的Pb(Ⅱ)，發(fā)現(xiàn)改性后的碳納米管不但可以吸附水中75.3%的Pb(Ⅱ)，而且中Pb(Ⅱ)的吸附量比改性前大[31]。

目前，很多的研究者致力于研究廉價(jià)的吸附劑。據(jù)Babel等報(bào)道，由農(nóng)業(yè)廢棄物、工業(yè)廢棄物和天然物質(zhì)制成的不同類型的廉價(jià)吸附劑在對污水中金屬離子高吸附容量方面具有明顯的優(yōu)勢，如天然殼聚糖（815mg/g的Hg、273mg/g的Cr和250mg/g的Cd）、天然沸石（175 mg/g的Pb和137 mg/g的Cd）、廢棄漿液（1 030 mg/g的 Pb、560 mg/g的Hg和540 mg/g的Cr）和木質(zhì)素（1 865 mg/g的Pb）等均具有較高的吸附容量[32，33]

介孔材料因具有高的比表面積、規(guī)則的孔徑和豐富的有機(jī)組分，從而具有對水中重金屬的高去除率、高選擇性和易于操作等特點(diǎn)，因此被廣泛應(yīng)用于去除廢水中的重金屬。Feng等通過將帶有終端巰基族的單層的三硫基-丙基硅烷分子負(fù)載在介孔硅表面，并將此吸附劑用于去除污水中的汞、銀和鉛離子，發(fā)現(xiàn)出水水質(zhì)可以達(dá)到飲用水的標(biāo)準(zhǔn)[34]。Sangvanich等發(fā)現(xiàn)改性后的規(guī)則介孔材料可以對水或海水中的銅、銫和鉈進(jìn)行選擇性地去除[35]。Ide等研究了層狀硅酸鹽介孔材料選擇性吸附海水中的鋅離子[36]。Chen等采用不同的有機(jī)硅烷對MCM-41分子篩進(jìn)行改性，并將改性后的MCM-41分子篩應(yīng)用于去除水中有害的金屬（銅、鈣、鎘、砷、鈷、鋅等），然后從金屬廢水中分離金屬氧化物（如AsO43-、CrO42-）并從混合物中回收貴金屬（銀、金、鉑）等[37]。

生物吸附劑因具有廣泛的原料來源、低廉的價(jià)格和快速吸附的特點(diǎn)，在重金屬廢水處理領(lǐng)域吸引了眾多研究者的關(guān)注。生物吸附劑適用于處理低濃度的重金屬廢水。生物吸附劑的主要來源分為三類：a.無生命的微生物例如樹皮、木質(zhì)素、蝦、魚苗、墨魚、蟹殼和絲膠；b.海藻生物；c.微生物例如細(xì)菌、真菌和酵母菌等[38]。Apiratikul等利用海洋綠大藻生物吸附劑吸附水中的Cu(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)，結(jié)果表明當(dāng)生物吸附劑的投加量為20 g/L和pH為5時，海洋綠大藻能分別吸附1.46 mmol/g Cu(Ⅱ)和1.97 mmol/g Zn(Ⅱ)[39]。Chen等研究了利用生物吸附劑回收水中貴金屬，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明絲膠和殼聚糖分別能吸附1.0和3.3 mmol/g的金，并且絲膠回收的金的純度是99.5%[40]。生物吸附劑的吸附機(jī)理非常復(fù)雜，尚處在研究階段。此外，吸附后的生物吸附劑難以進(jìn)行分離操作。

4 結(jié)語

水體重金屬污染正成為是全世界最嚴(yán)重的環(huán)境問題之一，多種多樣的技術(shù)已被用于處理重金屬廢水，但各有利弊。實(shí)際應(yīng)用中應(yīng)當(dāng)針對不同類型重金屬廢水選擇合適的方法或者將幾種方法聯(lián)用，以取得較好的處理效果。在今后的重金屬廢水處理研究中，應(yīng)當(dāng)加強(qiáng)對環(huán)境無影響的試劑的研究和利用，同時不斷探索新的處理方法和思路并實(shí)現(xiàn)與傳統(tǒng)處理工藝的有機(jī)結(jié)合。此外，重金屬作為一類寶貴的資源，具有極高的使用價(jià)值，今后也應(yīng)當(dāng)加強(qiáng)重金屬回用技術(shù)的研究。

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Review on treatment technologies for heavy metal wastewater

Liu Minmin1，Yu Shuili1，Hou Li’an1，2
（1.College of Environmental Science and Engineering，Tongji University，Shanghai 200092，China；2.Institute for Logistic Science and Technology of the Second Artillery,Beijing 100011，China)

Heavy metal wastewater is becoming one of the most serious environmental problems today，a variety of technologies have been used to treat heavy metal wastewater.In this paper，the frequently-used treatment methods，which include chemical precipitation，coagulationflocculation，electrochemical methods，membrane separation，ion-exchange and adsorption，were introduced，and their advantages and disadvantages were summarized.

heavy metal pollution；ion-exchange；adsorption；membrane separation

TQ424

A

1009-1742(2014)07-0100-06

2014-05-23

于水利，1962年出生，男，山東榮成市人，教授，博士，研究方向?yàn)樗幚砼c技術(shù)及水的膜分離技術(shù)；E-mail：ysl@#edu.cn