金小偉，張霖琳，呂怡兵, 滕恩江，程麟鈞，王業(yè)耀

中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，北京 100012

我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)中汞分布特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

金小偉，張霖琳*，呂怡兵, 滕恩江，程麟鈞，王業(yè)耀

中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，北京 100012

為了解涉汞危廢企業(yè)對(duì)周邊環(huán)境的影響及其潛在風(fēng)險(xiǎn)，加強(qiáng)涉汞危險(xiǎn)廢物的監(jiān)督管理，通過(guò)2007年至2013年對(duì)13個(gè)持環(huán)保部發(fā)證的涉汞危廢處置企業(yè)每年一次的監(jiān)督性監(jiān)測(cè)，分析了我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)不同環(huán)境介質(zhì)中汞分布特征及其風(fēng)險(xiǎn)。研究結(jié)果顯示，2007年至2013年我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)土壤、地下水、無(wú)組織排放氣體中汞的濃度范圍分別為0.75～28.4 mg·kg-1、1.0×10-5～1.3×10-4mg·L-1、3.9×10-4～4.0×10-3mg·m-3。利用風(fēng)險(xiǎn)商的方法對(duì)不同介質(zhì)中汞進(jìn)行初步的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，結(jié)果顯示土壤中汞存在較高的風(fēng)險(xiǎn)(RQ≥1)，除2009年和2012年，其他所有年份高風(fēng)險(xiǎn)的企業(yè)超過(guò)50%，風(fēng)險(xiǎn)商的范圍為0.44～56.8，呈逐漸上升趨勢(shì)。地下水中汞存在潛在的風(fēng)險(xiǎn)(0.1

汞污染；分布特征；風(fēng)險(xiǎn)商；危廢管理；生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

汞是一種有毒元素，即使是很低劑量也會(huì)對(duì)生物體產(chǎn)生毒害作用。在所有形態(tài)中，有機(jī)汞的毒性遠(yuǎn)遠(yuǎn)要比無(wú)機(jī)汞大，而甲基汞是毒性最強(qiáng)的。20世紀(jì)60年代，日本曾經(jīng)發(fā)生過(guò)駭人聽聞的甲基汞中毒事件(即水俁病事件)。汞污染事件在其他國(guó)家也時(shí)有發(fā)生，如伊拉克、巴西、印尼、美國(guó)和中國(guó)[1]。美國(guó)環(huán)保局估計(jì)，每年美國(guó)約有630,000個(gè)新生嬰兒的血液中汞含量超出安全水平[2]。汞被認(rèn)為是一個(gè)重要的全球性污染物，在環(huán)境中具有持久性、生物蓄積性和毒性，被許多國(guó)際機(jī)構(gòu)列為優(yōu)先控制污染物。

中國(guó)開采和利用汞的悠久歷史，隨著過(guò)去二十年工業(yè)和農(nóng)業(yè)的飛速發(fā)展，汞消耗在中國(guó)量顯著增加，2000年總汞消費(fèi)量超過(guò)了900 t，占全球產(chǎn)量的50%。我國(guó)目前主要的涉汞行業(yè)有化工、電子電工、冶煉、醫(yī)用和試劑等。2008年廢棄熒光燈管列入《國(guó)家危險(xiǎn)廢物名錄》中，屬于毒性危險(xiǎn)廢物，據(jù)統(tǒng)計(jì)，2010年中國(guó)熒光燈的產(chǎn)量為42.6億支，若按當(dāng)前熒光燈管平均含汞量10 mg·支-1計(jì)，僅此一年熒光燈管報(bào)廢的汞量就達(dá)到42.6 t[3]。另一重要的人為汞污染源是燃煤電廠，中國(guó)是世界上最大的煤炭生產(chǎn)國(guó)和消費(fèi)國(guó)。截至2003年，中國(guó)消耗了近1531萬(wàn)t煤，占世界總消費(fèi)量的28%。預(yù)計(jì)到2020年中國(guó)全年煤炭消費(fèi)量翻一番，達(dá)到3037萬(wàn)t[1]。隨著我國(guó)乙炔法合成氯乙烯裝置的進(jìn)一步擴(kuò)產(chǎn)和新建，氯化汞觸媒的需求量約1.2萬(wàn)t·y-1，產(chǎn)生的廢氯化汞觸媒量約1.3萬(wàn)t·y-1，原生態(tài)汞資源越來(lái)越少，氯化汞觸媒產(chǎn)品是我國(guó)汞行業(yè)消耗汞量最大的產(chǎn)品[4-5]。2002年UNEP組織完成的評(píng)估報(bào)告表明[6]，中國(guó)是全球大氣汞污染最為嚴(yán)重的區(qū)域之一，大氣中汞的年均值為5～22 t·y-1，年均沉降值大于70μg·m-2。因此，汞污染對(duì)我國(guó)的生態(tài)環(huán)境和人群健康構(gòu)成了一定的威脅。

加強(qiáng)危險(xiǎn)廢物管理是我國(guó)固體廢物污染防治的重點(diǎn)，截止2014年，共有20家國(guó)家發(fā)證的危險(xiǎn)廢物經(jīng)營(yíng)單位，分布在13個(gè)省/自治區(qū)/直轄市。其中涉汞的危廢處置企業(yè)共有13家，主要包括含汞熒光燈管、廢氯化汞觸媒等處理處置設(shè)施。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)是指生態(tài)系統(tǒng)受一個(gè)或多個(gè)脅迫因素影響后，對(duì)不利的生態(tài)后果出現(xiàn)的可能性進(jìn)行評(píng)估[7]。汞在土壤和水體中的遷移性和生物累積性較強(qiáng)，易于通過(guò)食物鏈危害生物體乃至人類健康,其環(huán)境應(yīng)加倍關(guān)注。因此，本研究通過(guò)對(duì)2007年至2013年環(huán)保部頒發(fā)許可證的涉汞危險(xiǎn)廢物經(jīng)營(yíng)單位實(shí)施監(jiān)督性監(jiān)測(cè)，了解和掌握危險(xiǎn)廢物在貯存、處理、處置等過(guò)程中特征污染物的排放情況和對(duì)周邊環(huán)境產(chǎn)生的影響，監(jiān)測(cè)項(xiàng)目包括地下水、無(wú)組織排放氣體、土壤等。了解危廢企業(yè)的生產(chǎn)經(jīng)營(yíng)及其對(duì)周邊環(huán)境的影響及其潛在風(fēng)險(xiǎn)，能夠?yàn)樯婀U處置企業(yè)的監(jiān)督管理以及汞污染防治提供理論依據(jù)。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 點(diǎn)位布設(shè)和樣品采集

2007年至2013年，本研究先后對(duì)13個(gè)國(guó)家環(huán)境保護(hù)部發(fā)證的涉汞危廢處置企業(yè)進(jìn)行了每年一次的監(jiān)督性監(jiān)測(cè)，包括8個(gè)廢汞觸媒處置企業(yè)和5個(gè)廢熒光燈管處置企業(yè)。上述企業(yè)主要分布在我國(guó)貴州銅仁、湖南懷化、河南長(zhǎng)葛、江蘇宜興、廣東深圳、福建廈門以及上海和北京，其中貴州銅仁有6個(gè)廢汞觸媒處置企業(yè)，企業(yè)分布示意圖見圖1。

圖1 涉汞危廢處置企業(yè)分布示意圖Fig. 1 Sampling locations map of Hg in waste disposal companies in China

采集上述企業(yè)的地下水、土壤和無(wú)組織排放氣體等樣品。地下水取自企業(yè)地下水井，采樣前清洗監(jiān)測(cè)井，選擇人工活塞抽取方式采集地下潛層水，按照《水質(zhì)采樣技術(shù)指導(dǎo)》(HJ 494-2009)和《水質(zhì)采樣樣品的保存和管理技術(shù)規(guī)定》(GB 12999-91)等相關(guān)規(guī)范進(jìn)行采樣。土壤樣品的采集按照《土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 166-2004)執(zhí)行，取0～20 cm的表層土，每個(gè)企業(yè)采集廠區(qū)內(nèi)、廠區(qū)上風(fēng)向和下風(fēng)向的3個(gè)點(diǎn)位的樣品。無(wú)組織排放氣體按照《大氣污染物無(wú)組織排放監(jiān)測(cè)技術(shù)導(dǎo)則》(HJ/T 55-2000)進(jìn)行采樣監(jiān)測(cè)，監(jiān)測(cè)期間根據(jù)風(fēng)向，選擇企業(yè)排放源上風(fēng)向1個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)和下風(fēng)向3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)。

1.2 監(jiān)測(cè)方法和評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

監(jiān)督性監(jiān)測(cè)每年選取重點(diǎn)項(xiàng)目進(jìn)行抽測(cè)，包括廠區(qū)地下水、土壤、環(huán)境空氣和廢氣等多種環(huán)境介質(zhì)中的汞。其中土壤、無(wú)組織排放氣體和地下水中汞是評(píng)價(jià)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)的主要指標(biāo)，樣品采集和分析測(cè)試均按照相關(guān)技術(shù)規(guī)范和標(biāo)準(zhǔn)方法執(zhí)行，監(jiān)測(cè)方法及其來(lái)源、評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)參見表1。通常采用冷原子吸收分光光度法和原子熒光光譜法測(cè)定環(huán)境樣品中的汞。

1.3 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

不同環(huán)境介質(zhì)中汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，采用風(fēng)險(xiǎn)商(risk quotient, RQ)作為初級(jí)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。RQ法是表征生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度的最常用方法，RQ為EEC與PNEC的比值(公式1)。若RQ≥1，表明污染物對(duì)水環(huán)境中的生物存在高風(fēng)險(xiǎn)；若0.1

(1)

RQ：風(fēng)險(xiǎn)商值；

EEC：污染物環(huán)境暴露濃度，為預(yù)測(cè)環(huán)境濃度或測(cè)定環(huán)境濃度；

PNEC：預(yù)測(cè)無(wú)效應(yīng)濃度，本研究中指不同環(huán)境介質(zhì)中汞標(biāo)準(zhǔn)限值；

表1 不同環(huán)境介質(zhì)中汞的監(jiān)測(cè)和評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Monitoring and assessment standard for Hg in different environment medium

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 涉汞危廢處置企業(yè)中汞分布特征

2007年至2013年，對(duì)我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)的土壤、無(wú)組織排放氣體和地下水的監(jiān)測(cè)結(jié)果如表2所示。結(jié)果表明，2007年至2013年我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)廠區(qū)及周邊土壤中汞一直處于較高水平，平均濃度范圍為0.75～28.4 mg·kg-1，尤其是2011～2013年貴州萬(wàn)山地區(qū)汞污染更為嚴(yán)重。無(wú)組織排放氣體中汞的平均濃度范圍為3.9×10-4～4.0×10-3mg·m-3，除2007年外均處于較低的濃度水平。地下水中汞的平均濃度范圍為1.0×10-5～1.3×10-4mg·L-1，均未超過(guò)地下水標(biāo)準(zhǔn)限值。

貴州省作為中國(guó)重要的汞礦產(chǎn)地，汞污染對(duì)其生態(tài)環(huán)境造成的巨大影響是不言而喻的，研究發(fā)現(xiàn)該區(qū)大氣汞污染濃度超出正常大氣汞允許濃度的1～4個(gè)數(shù)量級(jí)，地表水總汞43～2 100 ng·L-1，遠(yuǎn)高于對(duì)照區(qū)的15～29 ng·L-1[9]。中國(guó)最大的萬(wàn)山汞礦早已停止了生產(chǎn)，但該礦區(qū)的土壤汞含量仍高達(dá)24.31～347.52 mg·kg-1，高出全國(guó)11種土壤的平均含汞量2～3個(gè)數(shù)量級(jí)，所種的辣椒、玉米、大米等作物的含汞量更是嚴(yán)重超標(biāo)[10]。

2.2 涉汞危廢處置企業(yè)汞風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

利用風(fēng)險(xiǎn)商的方法對(duì)我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)2007年至2013年不同介質(zhì)中汞進(jìn)行初步的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。土壤中汞的PNEC值參考《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618-1995)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(0.5 mg·kg-1)[11]，風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果如圖2和圖3所示。風(fēng)險(xiǎn)發(fā)生概率統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明(圖2)，2007～2013年我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)周圍土壤中汞均存在較高或者潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，除2009年和2012年，其他所有年份高風(fēng)險(xiǎn)企業(yè)(RQ≥1)超過(guò)了50%。尤其是在2011年，75%的涉汞危廢處置企業(yè)周圍土壤中汞存在較高風(fēng)險(xiǎn)。風(fēng)險(xiǎn)商統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明(圖3)，2007～2013年我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)周圍土壤中汞的風(fēng)險(xiǎn)商的范圍為0.44～56.8(基于均值濃度計(jì)算)，除2009年和2010年，其余年份風(fēng)險(xiǎn)商均超過(guò)1，提示土壤中汞始終存在高風(fēng)險(xiǎn)。尤其是在2011～2013年風(fēng)險(xiǎn)商范圍高達(dá)31.3～56.8，其中一個(gè)主要原因是抽測(cè)的貴州萬(wàn)山地區(qū)汞觸媒危廢處置企業(yè)土壤中Hg含量較高。從不同的行業(yè)分析，汞觸煤處置企業(yè)的風(fēng)險(xiǎn)明顯高于熒光燈管處置企業(yè)?？傮w來(lái)看，我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)土壤受汞污染的風(fēng)險(xiǎn)有逐年增高的趨勢(shì)，且已經(jīng)對(duì)企業(yè)及周邊土壤環(huán)境造成了嚴(yán)重的威脅。

無(wú)組織排放氣體中汞的PNEC值參考《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 16297-1996)表2中二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(0.012 mg·m-3)[12]。風(fēng)險(xiǎn)發(fā)生概率結(jié)果表明(圖4)，2007～2013年我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)無(wú)組織排放氣體中汞的風(fēng)險(xiǎn)較低。其中，2008年和2010年分別有16.7%和25%的企業(yè)存在潛在風(fēng)險(xiǎn)(0.1

表2 2007-2013年涉汞危廢處置企業(yè)的監(jiān)測(cè)結(jié)果Table 2 Concentration of Hg in waste disposal companies from 2007-2013

注：未檢出用二分之一檢出限濃度表示。

Note: Values that were less than the MDL were replaced with a surrogate value equal to half of the MDL.

圖2 2007-2013年我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)土壤中Hg風(fēng)險(xiǎn)發(fā)生概率Fig. 2 Risk probability of occurrence for Hg in soil in waste disposal companies from 2007-2013

圖3 2007-2013年我國(guó)危廢企業(yè)土壤中Hg風(fēng)險(xiǎn)大小變化趨勢(shì)Fig. 3 Ecological risk of Hg in soil in waste disposal companies from 2007-2013

圖4 2007-2013年我國(guó)危廢企業(yè)無(wú)組織排放氣體中Hg風(fēng)險(xiǎn)發(fā)生概率Fig. 4 Risk probability of occurrence for Hg in fugitive emissions in waste disposal companies from 2007-2013

地下水中汞的PNEC值參考《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T14848-93)I類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(0.00005 mg·L-1)[13]。風(fēng)險(xiǎn)發(fā)生概率結(jié)果表明(圖5)，2007～2013年我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)周圍地下水中汞存在潛在的風(fēng)險(xiǎn)(0.1

綜上所述，我國(guó)危廢處置企業(yè)不同環(huán)境介質(zhì)中汞濃度分布存在一定的差別，其中土壤中汞存在較高的風(fēng)險(xiǎn)，除2009年和2012年，其他所有年份高風(fēng)險(xiǎn)的企業(yè)超過(guò)50%，風(fēng)險(xiǎn)商的范圍為0.44～56.8，總體呈上升趨勢(shì)。尤其是2011～2013年貴州萬(wàn)山地區(qū)污染更為嚴(yán)重，已經(jīng)對(duì)周邊土壤環(huán)境造成了嚴(yán)重的威脅。無(wú)組織排放空氣中汞的風(fēng)險(xiǎn)較低，可以忽略。地下水中汞存在潛在的風(fēng)險(xiǎn)，歷年風(fēng)險(xiǎn)商均超過(guò)0.1，因此危廢處置企業(yè)地下水中汞的風(fēng)險(xiǎn)不容忽視。汞在土壤和水體中的遷移性和生物累積性較強(qiáng)，易于通過(guò)食物鏈危害生物體乃至人類健康，危廢處置企業(yè)在處置汞廢物的同時(shí)，對(duì)周圍環(huán)境所產(chǎn)生的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)需要引起我們的關(guān)注。同時(shí)需要管理部門進(jìn)一步加強(qiáng)監(jiān)督管理。

聯(lián)合國(guó)環(huán)境規(guī)劃署早將汞列為全球性的污染物，并先后在2003 年和2005 年內(nèi)羅畢會(huì)議上提出了全球性的汞減排計(jì)劃。在2009 年2月20日的內(nèi)羅畢會(huì)議上，各國(guó)環(huán)境部長(zhǎng)們最終通過(guò)了有關(guān)抵制有毒污染物汞的行動(dòng)計(jì)劃。聯(lián)合國(guó)環(huán)境規(guī)劃署于2010年，針對(duì)全球汞污染問(wèn)題圍繞擬定一項(xiàng)具有法律約束力的國(guó)際文書展開談判。2011 年4月9日，我國(guó)環(huán)境保護(hù)部表示在全國(guó)范圍內(nèi)開展汞污染排放源現(xiàn)狀調(diào)查報(bào)告。貴州省由于汞開采和冶煉歷史悠久，采礦和冶煉工藝相對(duì)簡(jiǎn)單，環(huán)境治理措施落后，已造成大量冶煉礦渣直接暴露于地表土壤中，使得周圍的土壤環(huán)境安全受到嚴(yán)重的威脅。李強(qiáng)等[14]分析了貴州省重點(diǎn)地區(qū)土壤和地表水體中汞的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，結(jié)果表明貴州省汞礦區(qū)及涉汞行業(yè)毗鄰區(qū)域土壤中總汞污染程度較高，涉汞區(qū)23個(gè)點(diǎn)位中嚴(yán)重污染、重污染和偏重污染水平分別占78.26%、13.04% 和8.70%，且均為極度生態(tài)危害。汞開采與冶煉、鉛鋅冶煉、有機(jī)化工等行業(yè)已造成毗鄰水體出現(xiàn)較嚴(yán)重的汞污染，且污染范圍有擴(kuò)大和延伸的趨勢(shì)。同時(shí)一些學(xué)者的研究表明，我國(guó)其他地區(qū)不同介質(zhì)中汞存在一定的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)[5]。林春野等[15]研究表明，我國(guó)松花江流域沉積物中Hg存在極強(qiáng)的生態(tài)污染風(fēng)險(xiǎn)。我國(guó)是汞的生產(chǎn)、使用和排放大國(guó)，汞環(huán)境污染現(xiàn)狀不容樂(lè)觀。面對(duì)當(dāng)前國(guó)內(nèi)嚴(yán)峻的汞污染狀況以及缺乏系統(tǒng)性的防治狀況，建立完善的汞管理體系迫在眉睫。為有效進(jìn)行汞污染的防治和監(jiān)管，需要進(jìn)一步加快工業(yè)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型、加強(qiáng)汞污染源信息管理、進(jìn)一步提高涉汞行業(yè)的準(zhǔn)入條件以及逐步推進(jìn)重點(diǎn)行業(yè)的汞減排等。

圖5 2007-2013年我國(guó)危廢企業(yè)地下水中Hg風(fēng)險(xiǎn)發(fā)生概率Fig. 5 Risk probability of occurrence for Hg in groundwater in waste disposal companies from 2007-2013

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DistributionandRiskAssessmentofMercuryinWasteDisposalCompaniesinChina

JinXiaowei, Zhang Linlin*, LvYibing, Teng Enjiang, Cheng Linjun, Wang Yeyao

China National Environmental Monitoring Center, Beijing, 100012

6 May 2014accepted5 June 2014

To study the potential risks of mercury (Hg) in waste disposal companies and its impacts on environments in surrounding area, improve the supervision and management of the hazardous wastes in China, the annual supervisory monitoring were conducted for 13 Hg hazardous waste disposal companies certificated by Environmental Protection Department of the People's Republic of China (MEP). The distribution and ecological risk of Hg were analyzed in waste disposal companies in China from 2007 to 2013. The results showed that the concentration distribution of Hg in soil, groundwater and fugitive emissions were 0.75～28.4 mg·kg-1, 1.0 × 10-5～1.3 × 10-4mg·L-1and 3.9 × 10-4～4.0 × 10-3mg·m-3inhazardous waste disposal companies, respectively. In addition, the preliminary risk assessment of Hg in different medium based risk quotient methods showed that Hg was high risk in soil (RQ≥ 1), with the RQ ranged from 0.44 to 56.8, and rising totally. Except for 2009 and 2012, high-risk enterprises were more than 50% in other years. There was also a potential Hg risk (0.1

mercury pollution; distribution; risk quotient; hazardous waste management; ecological risk assessment

國(guó)家環(huán)境保護(hù)公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201309050);國(guó)家自然科學(xué)基金(21407136)；國(guó)家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)(2013ZX07502001)

金小偉(1985-)，男，博士，工程師，主要從事生態(tài)毒理及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究，E-mail: jxw85@126.com；

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: zhangll@cnemc.cn

10.7524/AJE.1673-5897-20140506002

2014-05-06錄用日期：2014-06-05

1673-5897(2014)5-874-07

： X171.5

： A

張霖琳(1980—)，女，遼寧沈陽(yáng)人，高級(jí)工程師，博士，主要從事環(huán)境監(jiān)測(cè)工作。

金小偉, 張霖琳, 呂怡兵, 等. 我國(guó)涉汞危廢處置企業(yè)中汞分布特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2014, 9(5): 874-880

Jin X W, Zhang L L, Lv Y B, et al. Distribution and risk assessment of mercury in waste disposal companies in China [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(5): 874-880 (in Chinese)