劉慶，張林曄，王茹，朱日房，李政

1)中國石化勝利油田分公司地質(zhì)科學研究院，山東東營，257015； 2)勝利油田博士后科研工作站，山東東營，257015

內(nèi)容提要: 在烴源巖沉積有機相精細劃分的基礎(chǔ)上，優(yōu)選東營凹陷古近系沙河街組四段的優(yōu)質(zhì)烴源巖樣品,建立了完整的自然演化地球化學剖面，并應(yīng)用物質(zhì)平衡法，開展了原始有機質(zhì)恢復和生排烴效率定量計算。計算結(jié)果表明，沙河街組四段主力供烴區(qū)間內(nèi)的優(yōu)質(zhì)烴源巖具有高生排烴效率和原始有機質(zhì)豐度恢復系數(shù), 其中深層高過成熟階段排烴效率可達70%～80%，原始有機質(zhì)豐度恢復系數(shù)可達1.5～2.0,較以往資源評價中采用的數(shù)值有較明顯提高。據(jù)該結(jié)果推算,東營凹陷沙河街組四段的總排烴量總體上將有一定程度的提高,其中中淺層烴源巖的資源貢獻有所降低,而深層烴源巖的資源貢獻有較大幅度升高，主力烴源巖埋藏深度有下沉的趨勢，這預示著深層具有豐富的資源基礎(chǔ)和勘探前景。研究成果對于濟陽坳陷乃至整個渤海灣盆地的油氣資源潛力再認識和深層油氣藏勘探具有重要的指導意義。

中國東部中新生代的許多富油凹陷已進入較高勘探程度階段，對盆地油氣資源潛力的重新評價成為指導勘探?jīng)Q策的關(guān)鍵。在各種資源評價方法中，成因法是相對可靠、在國內(nèi)應(yīng)用最為廣泛的一種方法，但長期以來該評價方法的可靠性受到一些關(guān)鍵參數(shù)的限制，其中就包括烴源巖原始有機質(zhì)恢復系數(shù)和生排烴效率。

對烴源巖中原始有機質(zhì)恢復與生排烴效率計算存在多種方法，包括模擬實驗法、化學動力學法、自然演化剖面法、物質(zhì)平衡法等等，各有其優(yōu)缺點。如物質(zhì)平衡法是根據(jù)對不同成熟度和演化程度樣品的對比分析，根據(jù)物質(zhì)守衡原理進行計算，由于可以回避復雜的機理，計算結(jié)果相對較為可靠(Lewan，1997；Littke et al.，1988)。但該方法有一個重要前提，即需要具有原始地化特征相同或基本相同的從未成熟到成熟乃至高過成熟的樣品對或完整樣品系列。海相烴源巖由于分布穩(wěn)定，有機相變化慢，容易實現(xiàn)，因而存在一些較好的研究實例(Bordenave，1993；Cools et al.，1986)。而對于湖相烴源巖，由于其有機相變化快，非均質(zhì)性強，建立相同類型烴源巖的自然演化剖面比較困難，該方法在陸相盆地的應(yīng)用受到很大限制。筆者認為對于較高勘探程度的地區(qū)，通過加強湖相烴源巖形成機制的研究，建立不受成熟度影響的烴源巖沉積地球化學分類，消除烴源巖非均質(zhì)性帶來的影響，可以有效地解決自然演化剖面建立和物質(zhì)平衡法計算生排烴效率等參數(shù)過程中存在的一系列問題。

東營凹陷作為中國東部典型的富油凹陷，具有勘探程度和研究程度高、基礎(chǔ)資料豐富的特點(圖1)。尤其是近年來，在隱蔽油氣藏勘探過程中，深層高成熟烴源巖樣品取芯量有了大幅度增長，為建立完整的自然演化地球化學剖面奠定了基礎(chǔ)。本文在張林曄等(2011)和劉慶等(2009，2011)對烴源巖沉積有機相精細劃分和評價的基礎(chǔ)上，建立和完善了古近系沙河街組四段(下文簡稱沙四段)烴源巖的自然演化地球化學剖面，分析了不同地化參數(shù)之間的相互關(guān)系，并借鑒國內(nèi)外相關(guān)領(lǐng)域的研究進展，開展了原始有機質(zhì)恢復和生排烴效率定量研究。

1 自然演化地球化學剖面的建立

對于深層烴源巖來說，由于熱演化程度較高，常規(guī)地球化學方法，如鏡鑒、熱解分析和同位素分析等方法,對于烴源巖有機質(zhì)類型和質(zhì)量的判定均受到不同程度的限制，因而僅依賴常規(guī)地球化學指標對深層烴源巖進行精細劃分和篩選出相同類型樣品,存在一定難度。而烴源巖沉積有機相分析由于綜合考慮了烴源巖的其它特性,可以從一定程度上加以彌補。本文所采用的有機相劃分和樣品優(yōu)選是在綜合考慮烴源巖微觀構(gòu)造、蒸發(fā)鹽礦物組合、化石組合、有機質(zhì)賦存方式等特征以及測井綜合評價基礎(chǔ)上開展的，可靠程度較高，詳見(張林曄等，2011；劉慶等，2009，2011)研究成果。

圖1 東營凹陷構(gòu)造地質(zhì)概況Fig. 1 Structural profile of Dongying depression 1—正斷層；2—凸起或隆起；3—城市； 4—河流；5鉆井 1—Normal fault; 2—uplift; 3—city; 4—river; 5—well

東營凹陷沙四段優(yōu)質(zhì)烴源巖有兩套，分別為沙四段上亞段咸化湖相和沙四段下亞段頂部的鹽湖相烴源巖。前者埋藏深度和取芯深度范圍跨度較大，涵蓋未成熟、成熟及高成熟等演化階段，后者埋藏深度大且深度范圍較為局限，埋藏深度一般大于3500m，主要處于高過成熟階段，缺少低成熟樣品。考慮到二者在沉積環(huán)境、有機質(zhì)來源、有機質(zhì)生烴模式等方面的相似性，故合并成一條自然演化剖面進行計算。如圖2為篩選優(yōu)質(zhì)烴源巖建立的自然演化地球化學剖面，樣品埋藏深度主要介于1000m至4300m之間，涵蓋了未成熟、低成熟、成熟至高成熟各個演化階段的樣品，不同成熟系列樣品完整。從圖2還可以看出，氫指數(shù)(IH指數(shù))和熱解S1+S2在成熟—高成熟階段有較大幅度的降低，預示著烴源巖中的有機質(zhì)具有很高的生烴轉(zhuǎn)化率和排烴效率。

圖3和圖4為自然演化剖面中不同埋藏深度(或不同成熟度)樣品熱解S2與總有機碳的關(guān)系，表現(xiàn)出以下特點：① 對于相同或相近成熟度(埋藏深度相同或相近)的樣品，熱解S2與有機碳總體呈現(xiàn)較好的線性關(guān)系，尤其是未成熟和低成熟樣品表現(xiàn)的更加明顯。這種特點表明依據(jù)沉積有機相精細評價對樣品的篩選是可靠的。據(jù)此即獲得了原始地化特征基本相同的從未成熟至高成熟的沙四段優(yōu)質(zhì)烴源巖樣品系列，為原始有機質(zhì)豐度恢復和生排烴效率計算奠定了基礎(chǔ)。② 對于不同成熟度的樣品系列，熱解S2與總有機碳具有不同的斜率，隨成熟度的提高斜率值逐漸降低，并且絕對值總體上逐漸降低。表明隨著成熟度的提高，烴源巖生烴潛力因生烴作用逐漸降低。尤其是埋藏深度大于3500m的樣品，生烴潛力發(fā)生大幅度降低，部分樣品的生烴潛力已基本耗盡，同時烴源巖的有機碳含量整體也呈現(xiàn)出降低的趨勢。顯然烴源巖有機質(zhì)豐度和生烴潛力的上述差異與生排烴作用密切相關(guān)?？梢姡跓N源巖地球化學評價和油氣資源潛力評價中，對于深層高過成熟的優(yōu)質(zhì)烴源巖來說，開展原始有機質(zhì)豐度恢復是非常必要的。

圖2 東營凹陷古近系沙河街組四段優(yōu)質(zhì)烴源巖自然演化地球化學剖面Fig. 2 The natural evolution geochemical section of the excellent source rocks for the Palaeocene E2-3s4, Dongying Sag

圖3 東營凹陷古近系沙河街組四段優(yōu)質(zhì) 烴源巖有機碳與熱解S2的關(guān)系Fig. 3 The relevance between the organic carbon and Rock—Eval S2 for the excellent source rocks of the E2-3s4, Dongying Sag

圖4 東營凹陷沙四段優(yōu)質(zhì)烴源巖 有機碳與熱解S2/有機碳的關(guān)系Fig. 4 The relevance between the organic carbon and Rock—Eval S2/TOC for the excellent source rocks of the E2-3s4, Dongying Sag

2 計算原理和計算方法

有機質(zhì)原始豐度恢復以及精確的生排烴效率定量估算在油氣資源評價中具有重要的意義?，F(xiàn)在石油界比較通用的方法是物質(zhì)平衡法，主要利用HI指數(shù)、元素組成等隨成熟度的變化進行計算(Baskin, 1997；Bordenave，1993；Daly and Edman, 1987；Larter,1988)。Bordenave(1993)介紹了利用干酪根原始元素組成計算最大石油生成量的方法。國外另外一些學者認為HI指數(shù)隨成熟度的變化反映了有機質(zhì)轉(zhuǎn)化為石油的比例(Mackenzie and Quigley, 1988；Schmoker, 1994)，因此利用熱解方法比較成熟烴源巖與其未成熟的對應(yīng)物HI指數(shù)差異，即可以進行生排烴效率計算。其后，英國石油(BP公司)根據(jù)干酪根化學特性的差異，進一步完善了HI指數(shù)方法，利用復雜的代數(shù)運算來進行計算(Cooles et al., 1986)。國內(nèi)學者在這方面也開展過一系列的研究，如盧雙舫等(1995)從有機質(zhì)成烴的化學動力學模型計算的烴轉(zhuǎn)化率出發(fā)，通過逐步遞推來恢復有機質(zhì)原始生烴潛力和原始有機質(zhì)豐度。本文主要參照Cooles等(1986)的成果，其基本原理和計算方法如下。

圖5 基于干酪根化學結(jié)構(gòu)和生烴行為的分類方法(據(jù)Cooles et al.,1986；圖中所有代碼均表示其所含凈碳元素的含量)Fig. 5 Diagram showing the classification of kerogen based on the chemical structure and hydrocarbon generation behaviors(All the codes in the diagram are expressed with the pure carbon content, after Cools et al., 1986)

Cooles 等(1986)根據(jù)生烴過程中發(fā)生的作用及其化學行為差異，將烴源巖中的干酪根分為活性干酪根和惰性干酪根兩大類(圖5)，前者在烴源巖熱演化過程中逐漸轉(zhuǎn)化為油氣，后者最終成烴石墨。其中活性干酪根又可分為易降解(生油)和耐降解(生氣)的干酪根，前者較容易轉(zhuǎn)化生成烴類，而后者的降解條件則相對苛刻。典型烴源巖中所含的干酪根是3種類型干酪根的混合物。另外，烴源巖中還存在一定量的可溶有機質(zhì)。對于相同沉積有機相的烴源巖，其原始狀態(tài)下(未成熟)不同類型干酪根和可溶有機質(zhì)之間具有固定的比例。

根據(jù)圖中的代碼之間的關(guān)系，則烴源巖中干酪根不同組分之間存在以下代數(shù)式：

CK=CKL+CKR+CKI

(1)

對于現(xiàn)今未成熟的烴源巖，其現(xiàn)今狀態(tài)可表示為：

CK0=CKL0+CKR0+CKI0

(2)

對于與上述未成熟烴源巖類型或有機相相同的成熟烴源巖，其現(xiàn)今狀態(tài)可表示為：

CK=CKL+CKR+CKI

(1)

而現(xiàn)今成熟烴源巖的原始狀態(tài)及未成熟時的參數(shù)關(guān)系(未發(fā)生明顯的生排烴過程)，可表示為：

CK0′=CKL0′+CKR0′+CKI0′

(3)

相應(yīng)的不同成熟度烴源巖中存在的可溶有機質(zhì)可分別表示為CO0(未成熟烴源巖)、CO(成熟烴源巖)，CO0′，不同成熟度烴源巖中存在的天然氣可分別表示為CG0(未成熟烴源巖)、CG(成熟烴源巖)，CG0′(成熟烴源巖的原始狀態(tài)值)。由于烴源巖中初始氣濃度很低，可以忽略，CG0、CG0′賦值為零。

假定惰性干酪根在油氣生成過程中量不變，視為常數(shù)，則有以下關(guān)系：

CO0：CKL0：CKR0：CKI0≡CO0′：CKL0′：CKR0′：CKI0′

(4)

上述不同類型的有機質(zhì)與地化參數(shù)之間存在以下關(guān)系：

TOC=CKL+CKR+CKI+CO

(5)

(6)

TSE(總可溶有機質(zhì)),

(7)

其中WK為活性干酪根中的有機碳比例，WO為石油中的有機碳含量比例，均取值0.85。Z值為利用熱解S1分析烴源巖的自由烴過程中未揮發(fā)的屬于自由烴的高分子量部分比例，或用TSE分析總可溶有機質(zhì)過程中的輕烴損失比例，均賦值0.35。這樣依據(jù)上述一系列公式，通過復雜代數(shù)計算，即可計算烴源巖的原始生烴潛力、石油生成指數(shù)、排烴效率等參數(shù)：

成熟烴源巖的原始生烴潛力(熱解S20′)：

(8)

石油生成指數(shù)(PGI)=(生成的石油 + 初始石油)/總石油潛力，即

(9)

排烴效率(PEE)=排出的石油/(生成的石油 + 初始石油)，即

PEE=

(10)

3 烴源巖原始有機質(zhì)恢復及生排烴效率定量計算

在圖2所建立的自然演化剖面基礎(chǔ)上，利用Cools等(1986)的方法，開展了原始有機質(zhì)恢復和排烴效率計算。具體計算中沙四段烴源巖排烴門限取2500m(張林曄等，2005)，即埋藏深度<2500m的烴源巖作為未成熟烴源巖。東營凹陷沙四段烴源巖生烴門限較淺(2200m左右)。對于埋藏深度小于2500m的樣品，雖已經(jīng)開始生烴并且生烴潛力發(fā)生小部分轉(zhuǎn)化，但排烴量仍很低，熱解S1+S2可簡單認為未發(fā)生變化?？紤]到湖相烴源巖的非均質(zhì)性較強，在具體計算時對埋藏深度>2500m的烴源巖進行了分段平均處理，以保證計算結(jié)果更加可靠。生排烴效率和原始有機質(zhì)恢復系數(shù)計算結(jié)果見圖6，其中沙四段優(yōu)質(zhì)烴源巖在4000m的左右的排烴效率可達70%～80%，原始有機質(zhì)恢復系數(shù)為1.5～2.0。

圖6東營凹陷沙四段優(yōu)質(zhì)烴源巖排烴效率與原始有機質(zhì)豐度(有機碳)恢復系數(shù)隨深度的變化Fig. 6 The vertical changes of the expulsion efficiencies and the original organic matter content recovery factors for the excellent hydrocarbon source rocks of the E2-3s4, Dongying Sag M1：利用熱解S1代入公式7計算的排烴效率值；M2：利用TSE代入公式7計算的排烴效率值； M3：利用熱解S1和TSE的平均值代入公式7計算的排烴效率值 M1：The expulsion efficiency gotten when using pyrolysis S1 to formula 7; M2：The expulsion efficiency gotten when using TSE to formula 7; M3：The expulsion efficiency gotten when using the average value of pyrolysis S1 and TSE to formula 7

對于東營凹陷沙四段烴源巖的生、排烴效率研究，前人也開展過一定量的研究工作。其中，周杰和龐雄奇(2002)提出了一種根據(jù)原始和現(xiàn)今生烴潛力指數(shù)計算排烴量的方法，并計算了不同層段烴源巖的生排烴效率。從其計算結(jié)果來看，沙四段烴源巖的排烴效率略低于本次研究。對比分析認為，盡管其所采用的也是物質(zhì)平衡法和自然演化剖面法相結(jié)合的方法，但其計算中未充分考慮沉積有機相對有機質(zhì)豐度的影響，未劃分優(yōu)質(zhì)烴源巖和普通烴源巖，而是采用相對統(tǒng)一或平均的原始生烴潛力指數(shù)。實際上，由于深層烴源巖多對應(yīng)著強還原環(huán)境形成的優(yōu)質(zhì)烴源巖，其所采用的原始生烴潛力指數(shù)應(yīng)低于實際值，故計算結(jié)果應(yīng)低于實際值。另外，受當時深層烴源巖取芯較少的限制，其計算過程中的數(shù)據(jù)代表性也受到一定影響。綜合以上分析認為，本次計算得到的高排烴效率是合理的。于仲坤等(2011)對東營凹陷沙四段烴源巖也開展過生烴動力學評價。其評價結(jié)果中未給出生排烴效率隨深度的變化曲線，但從其計算的總生油量和總排油量分析，沙四段上亞段平均排烴效率也非常高，達49.4%，與本次計算結(jié)果是一致的。

東營凹陷所在的勝利探區(qū)曾進行過多次資源評價(王捷等?，1984；隋風貴等?，2005)。其中第一輪資源評價濟陽坳陷各層段所采用的排烴效率均為0.31，其求取方法是通過對比厚層泥巖段中滯油帶(近中心位置)與上、下排油帶(邊緣近儲層)的生油指標差異求取的。由于所選烴源巖段質(zhì)量較差、埋深較淺(現(xiàn)已證明為無效烴源巖)，求取方法并不科學。第二輪資源評價主要采用數(shù)值模擬的方法，未給出直接的排烴效率，但總體平均下來排烴效率較低。第三輪資源評價采用的排烴效率是綜合數(shù)值模擬、生烴物理模擬實驗等多種方法得到的，但因樣品代表性、熱史研究的復雜性等限制，不同方法得到的結(jié)果差異很大，最終采用的是平均值，即同一凹陷不論深度大小每套烴源巖取相同的數(shù)值,該值與前兩輪給出的結(jié)果差異不大。依據(jù)第三輪資源評價的資源量數(shù)值(第三輪>第二輪>第一輪)和目前的探明儲量(46×108t)推算, 勝利油田已經(jīng)到了油氣勘探的晚期，這明顯與勝利油田在可預測的較長時期內(nèi)仍可年探明1億噸油氣儲量的勘探發(fā)展趨勢不符。因此，可以結(jié)論性地認為，濟陽坳陷的油氣資源認識仍然存在不足之處，其中一個重要的原因可能即是烴源巖生排烴效率取值較低和未進行原始有機質(zhì)豐度恢復造成的。

本次計算結(jié)果與以往資源評價所采用的排烴效率(0.2～0.5)相比，中、淺層烴源巖排烴效率有所降低，而深層烴源巖排烴效率有了大幅度提高。據(jù)此對東營凹陷沙四段烴源巖的排烴量進行計算，則總排烴量會有一定程度的提高，其中中淺層烴源巖的排烴量相對下降，而深層烴源巖的排烴量則大幅度提高。也就是說，東營凹陷深部層系具有相對雄厚的油氣資源基礎(chǔ)和廣闊的勘探空間。

4 結(jié)論及意義

本文在烴源巖沉積有機相研究成果的基礎(chǔ)上，優(yōu)選東營凹陷沙四段優(yōu)質(zhì)烴源巖，建立了自然演化地球化學剖面，利用物質(zhì)平衡法，定量計算了原始有機質(zhì)豐度恢復系數(shù)和排烴效率。計算結(jié)果表明，深層優(yōu)質(zhì)烴源巖具有很高的排烴效率和原始有機質(zhì)恢復系數(shù)。據(jù)此推算，深層烴源巖的排烴量將有顯著提高。

研究成果對濟陽成熟探區(qū)資源潛力再認識乃至深層隱蔽油氣藏勘探部署，具有重要的指導作用：① 成因法資源評價的兩個關(guān)鍵參數(shù)研究取得了重要進展，為盆地油氣資源潛力再認識奠定了基礎(chǔ)；② 東營凹陷中淺層和深層烴源巖的成藏貢獻構(gòu)成比例發(fā)生了較大變化，深層烴源巖的貢獻比例大幅度提高；③ 證實了東營凹陷深部層系具有雄厚的油氣資源基礎(chǔ)，對深部層系的成藏預期提升，有利于加快深層隱蔽油氣藏的成藏機制研究和勘探步伐；④ 由于渤海灣盆地的不同凹陷構(gòu)造演化、烴源巖發(fā)育及烴源巖成熟演化存在較多的相似性，研究成果可為其它地區(qū)提供借鑒。

注 釋 / Notes

? 王捷，周光甲. 1984. 濟陽坳陷陸相生油地球化學及地質(zhì)資源遠景評價. 山東東營： 勝利油田地質(zhì)科學研究院內(nèi)部資料.

? 隋風貴，王學軍，項希勇，等. 2005. 濟陽坳陷及其外圍地區(qū)油氣資源評價. 山東東營：中國石化勝利油田有限公司內(nèi)部資料.