畢可臻

（國家造紙化學品工程技術(shù)研究中心，杭州市化工研究院，杭州 310014）

隨著我國經(jīng)濟的高速發(fā)展和人民生活水平的不斷提高，水資源短缺的問題日益突出，另一方面水污染也越來越嚴重，再加上我國人均淡水量的稀少，因此，對廢水的治理已經(jīng)成為一項非常重要和急待解決的課題。廢水處理實質(zhì)上就是采用各種手段和技術(shù)，將廢水中的污染物分離出來，或?qū)⑵滢D(zhuǎn)化為無害物質(zhì)，從而使水凈化。

1 造紙廢水污染現(xiàn)狀與概述

造紙業(yè)是我國傳統(tǒng)的用水大戶，也是造成水污染的重要行業(yè)之一。據(jù)統(tǒng)計，我國有大中小型造紙廠10000余家左右，年排放廢水量高達40多億m3，占全國廢水總排放量的近10%。造紙廢水中的BOD5年排放量200多萬t，占全國廢水BOD5總排放量的25%，COD排放量更是多達300多萬t，占全國COD總排放量的42%。隨著我國經(jīng)濟的發(fā)展，企業(yè)日益面臨水資源短缺、原料匱乏的問題，同時水污染也越來越嚴重［1］。

造紙廢水大體上可分為幾類：備料廢水、制漿廢水、中段廢水、紙機白水和廢紙制漿廢水等。通常所說的造紙廢水，主要指的是中段廢水，它具有排放量大、COD高、pH值變化幅度大、色度高、可生化性差等特點，是屬于較難處理的工業(yè)廢水之一［2］。因此，如何應用技術(shù)治理造紙廢水，化害為利，回收、回用資源，促進生態(tài)環(huán)境保護與造紙工業(yè)可持續(xù)發(fā)展，具有重要的現(xiàn)實意義。

2 造紙廢水處理技術(shù)

造紙廢水的處理方法主要有物理法、化學法、物理化學法、生物法和生態(tài)法等。其中物理法和化學法能有效地去除懸浮顆粒物，方便其他處理方法進一步處理造紙廢水，因此這兩種方法可作為造紙廢水的前處理工藝。而生物法廣泛應用于造紙廢水二級處理中，且能有效地處理廢水的COD、BOD等污染物，使污染物達標排放或接近達標排放［3］。

2.1 物理法

物理法是利用物理作用處理、分離和回收廢水中的污染物，主要用來去除廢水中不溶解的、粒徑較大的雜質(zhì)。常用的物理法有氣浮、吸附、沉淀和砂濾等［4］。

韓愛民等采用渦凹氣浮法對廢紙造紙廢水進行處理，實踐表明，經(jīng)混凝渦凹氣浮處理的工藝廢水，COD去除率達到92%，BOD去除率達到87.5% ，SS去除率達到93.3% ，可達標排放，也可作為工藝用水回用［5］。劉成波對取自某廢紙造紙廠污水處理站的氣浮池出水，采用6.2～7.6 g／L的粉狀活性炭作為吸附劑，吸附時間為1 h，可將造紙廢水的CODCr值由280～320 mg／L降低至100 mg／L以下［6］。田淑卿等采用吸附性能好、價格低、來源廣的粉煤灰代替PAC，對造紙廢水進行處理，使用經(jīng)40%硫酸活化的粒度為160～200目的粉煤灰，在30 g／100mL的用量下，COD 去除率可達 80.3%［7］。

單獨使用物理方法處理造紙廢水，工藝簡單，成本較低，但是也存在著處理效果差的缺點，因此，它常與其它處理方法協(xié)同使用。

2.2 化學法

化學法是指利用化學反應的作用，將廢水中的某些溶解性污染物轉(zhuǎn)化為容易從水中分離的形態(tài)而加以去除的技術(shù)。常見的化學法有中和法、化學沉淀法、氧化還原法、微電解法和高級氧化法等。

2.2.1 微電解法

微電解（Micro－electrolysis）法，又稱為鐵炭法、內(nèi)電解法，是利用鐵屑和炭粒構(gòu)成原電池，通過形成的原電池的電極反應對廢水進行處理的工藝。微電解法具有工藝簡單、操作方便的優(yōu)點，但也存在著諸多缺陷，如由于鐵的腐蝕引起鐵屑鈍化而導致微電解過程中斷，影響處理效果等［8］。

鞠琰等對CODCr為420 mg／L的某草漿造紙企業(yè)中段廢水二級生化處理出水采用微電解法進行處理，在Fe／C體積比為2，雙氧水投量為0.5 Qth，進水 pH 值為 3，反應時間為 45 min的最優(yōu)條件下，CODCr和色度的去除率分別達到78% 和 98%［9］。

2.2.2 高級氧化法

高級氧化技術(shù) （Advanced Oxidation Processes，簡稱AOPs）是20世紀80年代發(fā)展起來的一種處理難降解有機污染物的新技術(shù)，又被稱為深度氧化技術(shù)。它是在高溫高壓、電、聲、光輻射或催化劑等反應條件下，產(chǎn)生具有強氧化能力的羥基自由基（HO·），將廢水中的難降解有機物氧化成低毒或無毒的小分子物質(zhì)。同傳統(tǒng)的化學氧化法相比，高級氧化技術(shù)具有反應速度快、處理效率高、對有毒污染物破壞徹底等優(yōu)點，對于難降解有機物廢水的處理具有極大的應用價值。目前，高級氧化技術(shù)主要有Fenton氧化、臭氧催化氧化、光催化氧化和電催化氧化等技術(shù)［10－13］。

2.2.2.1 Fenton 氧化法

Fenton氧化法作為高級氧化技術(shù)之一，具有反應迅速、設(shè)備簡單、處理效率高等優(yōu)點，被越來越多地應用于難降解有機廢水的處理。它是利用Fe2＋和H2O2之間的鏈式反應生成具有強氧化性的羥基自由基（·OH），在水溶液中破壞難降解有機物的分子鏈結(jié)構(gòu)，改變發(fā)色的官能團，生成易被去除的小分子結(jié)構(gòu)，部分有機物甚至被氧化為CO2和H2O，從而達到去除有機物和降低色度的目的［14］。

目前國內(nèi)對Fenton氧化法處理造紙廢水的研究報道較多。代表性的如趙登等人采用Fenton－絮凝法處理某造紙廠厭氧池出水，其研究結(jié)果表明，在 pH 值為 5，H2O2（30%）的用量為 0.7 mL／L，F(xiàn)eSO4投加量為 1.4 g／L，0.1%PAM 投加量為 2 mg／L，反應時間為30 min時，廢水的CODCr的去除率近80%［15］。萇道松等人采用Fenton試劑氧化法處理某造紙廠二沉池出水，在pH值為4，H2O2為 0.6 mL·L－1，F(xiàn)eSO4為 200 mg·L－1時，COD 和色度去除率分別為73.8%和75.0%。處理結(jié)果均優(yōu)于 NaClO 氧化法和 KAl （SO4）2混凝沉淀法［16］。丁紹蘭等人采用Fenton處理造紙廢水，在最佳條件下，即 pH 值為 3，反應時間為 120 min，H2O2／Fe2＋摩爾濃度比為3∶1時，處理后廢水COD去除率近85%，B／C 達到 0.70，可生化性得到了很大改善［17］。吳敦葵等人采用Fenton法處理某造紙廠生化出水，研究結(jié)果表明，當pH值為3.5，H2O2和Fe2＋的用量分別為 30 mmol·L－1和 4 mmol·L－1，反應時間為90 min時，CODCr去除率為70%，色度去除率為90.80%。此時，H2O2的用量為理論消耗量的 1.26 倍［18］。

Fenton氧化法的主要缺點是出水含大量的鐵離子以及在運行過程中容易出現(xiàn)泡沫或浮泥現(xiàn)象，因此需要與其他技術(shù)聯(lián)合使用，并加強鐵離子的回收或固定化技術(shù)研究。

2.2.2.2 臭氧催化氧化法

臭氧催化氧化法是利用臭氧在不同的催化劑條件下產(chǎn)生羥基自由基的一種高級氧化工藝，具有使用方便、氧化能力強、去除有機物效果明顯、殘余臭氧易分解、不產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點［19］。

張瑩瑩等人采用O3／H2O2聯(lián)合法深度處理制漿造紙廢水二級生化出水的試驗研究表明，在溫度為17℃，pH值為7.45，臭氧產(chǎn)氣速率為8 g·h－1， 投加量為 1 mL·L－1， 臭氧投加量為 150 mg·L－1時，COD 去除率達到 68.25% ， 色度去除率可達到99.4%［20］。馬黎明等人采用臭氧催化氧化法對生化處理后造紙廢水進行深度處理，結(jié)果表明，當初始pH值為8.12，臭氧通入量為514 mg（400 mL廢水），在25℃條件下臭氧化反應10 min，色度和COD 去除率分別達到 86.3% 和 38.9%［21］。

臭氧催化氧化法同時也存在著設(shè)備較復雜、投資大、耗電大等問題，因此研發(fā)新型高濃度臭氧發(fā)生器，并與其它新技術(shù)聯(lián)用是目前的研究熱點。

2.2.2.3 光催化氧化法

光催化氧化法指的是光催化劑在光照條件（可以是不同波長的光照）下起氧化作用的化學反應，根據(jù)催化劑的不同可分為均相光催化氧化法和非均相光催化氧化法。其中研究較多的非均相光催化氧化法多使用光敏半導體材料如n型半導體（如 TiO2、ZnO、WO3、Cd 等）作催化劑，在光的照射下激發(fā)產(chǎn)生電子－空穴對，吸附在半導體上的溶解氧、水分子等與電子－空穴作用，產(chǎn)生氧化能力極強的羥基自由基，羥基自由基再與水中有機污染物發(fā)生氧化反應，最終生成CO2及無機鹽等物質(zhì)［22］。

由于光催化氧化法具有反應條件溫和、氧化能力強、適用范圍廣等優(yōu)點，因此對它的研究報道較多。全玉蓮等人使用納米二氧化鈦光催化劑處理某再生紙制漿紙廠經(jīng)生化處理后的出水，在廢水pH 值為3，光催化劑用量為 1.0 g／L，反應時間為 7 h 時，COD 去除率可達 76.0%［23］。 石中亮等以TiO2為催化劑，用光催化氧化法處理制漿造紙廢水，在焙燒溫度為500℃ ，焙燒時間為2 h，pH值為 7 ～ 8，TiO2用量為 2.0 g·L－1，H2O2量（體積分數(shù)）為0.6%，光照為4 h的條件下，廢水COD的去除率可達 90%［24］。

光催化氧化法存在的主要問題是光源利用率較低，降解不夠徹底，因此目前的研究熱點是研發(fā)新型的光催化材料，并與其它技術(shù)聯(lián)合應用。

2.2.2.4 其它高級氧化法

此外，還有其它高級氧化技術(shù)，如濕式氧化技術(shù)、超臨界水氧化技術(shù)、聲化學氧化技術(shù)、電催化氧化技術(shù)等，國內(nèi)的相關(guān)研究報道也越來越多。

2.3 物理化學法

物理化學法是通過物理或者化學反應的作用來達到去除廢水中的污染物的目的，主要有混凝法和膜分離法等。

2.3.1 混凝法

混凝法處理造紙廢水具有占地少、設(shè)備簡單、運行管理方便等特點，是造紙廢水處理行之有效的方法。

解林等人采用混凝法對某造紙廠厭氧好氧工藝出水進行處理，結(jié)果表明，分別采用FeSO4＋PAM、Al2（SO4）3＋ PAM、PAC＋PAM 作為混凝劑時，PAC＋PAM的處理效果最佳，當PAC投加量為100 mg／L，PAM 投加量為 1 mg／L，快攪 2 min，慢攪 10 min，靜置 20 min后，去濁率可達 97.1% ，SS去除率達到76.7% ，色度去除率可達97.1% ，COD去除率可達52.8%［25］。李文鵬等人使用兩種微生物絮凝劑LBF和CBF處理造紙廢水，在最佳條件下，LBF處理造紙廢水后COD去除率為39%，SS去除率為87%，色度去除率為71%；以CBF處理，COD、SS和色度去除率分別為47%、75%和44%，均優(yōu)于PAC。但是在最佳條件下，需要加入助凝劑CaCl2，且需要調(diào)節(jié)廢水的pH為12，增加了處理費用［26］。

混凝法的主要缺點是單獨使用時處理效率不高，可作為其它處理方法的前處理，起到提高處理效果和降低處理費用的目的。

2.3.2 膜分離法

膜分離技術(shù)又稱膜濾（membrane filtration）技術(shù)，是利用特殊薄膜的選擇透過性能來實現(xiàn)水中物質(zhì)的分離、濃縮或提純的一類方法的統(tǒng)稱，按照膜孔徑的大小可分為微濾（MF）、超濾（UF）、納濾（NF）、反滲透（RO）、電滲析（ED）等。 與傳統(tǒng)的分離操作方法相比，膜分離技術(shù)具有設(shè)備占地面積小、工藝簡單、維護方便、處理效率高、無二次污染等優(yōu)點，近年來在水處理工業(yè)中的應用越來越多［27］。

梁睿榮等人采用微濾－反滲透組合工藝深度處理模擬造紙廢水，研究結(jié)果表明，在操作壓力為0.62 MPa，回收率為 70.8% ，進水電導率為 1100 μs／cm，進水 pH 值為 8.0，進水溫度為 27 ℃ 時，出水CODCr、NH3－N與氯離子去除率和脫鹽率分別達到 74.25%、92.88%、94.50% 和 95.95%［28］。王承亮等人運用聚醚超濾膜對OCC造紙廢水二級生化出水進行處理，在最佳優(yōu)化工藝條件下，即膜截留相對分子量為1000，壓力為0.3 MPa，溫度為20℃，轉(zhuǎn)速為200 rpm，最佳透過比為95%時，膜設(shè)備可獲得最佳處理效果：廢液通量27.6 L／（m2·h），CODCr去除率 85.6%，TS（總固形物）去除率 37.9%，CD（陽離子需求量）去除率 99.1%，色度去除率99.0%［29］。葉豐等人采用中試規(guī)模的連續(xù)微濾（CMF）和反滲透（RO）集成工藝對經(jīng)聚合氯化鋁預處理之后的造紙廠缺氧／好氧（A／O）污水處理系統(tǒng)二沉池出水進行深度處理，試驗結(jié)果表明，CMF處理二沉池出水，其出水CODCr平均為 87.7 mg／L， 色度為 23.4 PCU，濁度為 0.17 NTU， 去除率分別高達 39%、48.2%和 98.3%，CMF作為RO工藝的預處理各項指標均滿足RO進水要求；RO 產(chǎn)水 CODCr平均為 3.2 mg／L， 色度為 4.1 PCU，濁度為 0.07 NTU，電導率平均由 1802 μS／cm 降低至 41.8 μS／cm，脫鹽率高達 99%［30］。

膜分離法的主要缺點是膜易污染和劣化，造成膜能量嚴重衰減，同時膜工藝造價較高，限制了其在造紙工業(yè)中的推廣應用。

2.4 生物法

生物法是利用微生物降解代謝有機物為無機物來處理廢水，包括好氧法、厭氧法和生物酶法等。

2.4.1 好氧法

好氧法是利用好氧微生物在有氧條件下降解代謝處理廢水的方法，主要有活性污泥法、生物膜法、接觸氧化法等。好氧法處理效果好，但存在著產(chǎn)生污泥量大和動力消耗大的缺點［3］。

張麗娟在常溫下，采用兼氧、好氧生物接觸氧化處理高濃度制漿造紙廢水，利用兼氧菌將廢水中的大分子有機物分解為低分子有機物，同時利用兼氧菌的水解作用破壞大分子有機物的有色基團，提高廢水的可生化性。然后在好氧池中利用好氧菌的同化和異化作用將兼氧菌所分解的產(chǎn)物進行降解，從而達到脫色、去除COD的目的。該系統(tǒng)對色度去除率在75%，SS去除率在79%，CODCr從 3834 mg／L 降到 106 mg／L，去除率在 97%［31］。

2.4.2 厭氧法

厭氧法是在無氧的條件下，通過厭氧微生物降解代謝來處理廢水的方法。與好氧法相比，厭氧法具有以下優(yōu)點：不需曝氣，只需少量或不需補充營養(yǎng)物；產(chǎn)生的污泥量少，污泥穩(wěn)定，易于脫水；反應器負荷高，體積小，占地少；規(guī)模靈活，操作方便。但是厭氧法也存在著厭氧微生物增殖緩慢，設(shè)備啟動時間長和處理效果不如好氧法等缺點。因此，對于操作控制較為復雜且安全措施要求嚴格的廢水處理，厭氧法常作為好氧法處理前的處理，以達到更好的處理效果［32］。

厭氧生物處理技術(shù)主要包括上流式厭氧污泥床（UASB）、復合型厭氧反應器（UBF）、膨脹顆粒污泥床反應器（EGSB）和內(nèi)循環(huán)反應器（IC）等。殷承啟等選擇二次纖維制漿造紙混合廢水為處理對象，用UASB處理模擬廢水，在UASB水力停留時間為 4.43 h，容積負荷 COD 約 6.0 kg／（m3·d）的條件下，可去除90%以上的COD，50%以上的總硬度，以及80% 以上的硫酸根離子［33］。

2.4.3 生物酶法

生物酶法是利用酶的催化作用來加速降解有機物的反應。與其他微生物法相比，酶處理技術(shù)具有反應條件溫和、效率高、對水質(zhì)及設(shè)備情況要求較低、對溫度、濃度和有毒物質(zhì)實用范圍廣、可以重復使用等優(yōu)點。但是酶處理技術(shù)成本高，而且處理條件非?？量?，耐沖擊能力較差，易失活［34］。

周慧華等采用固定化漆酶處理制漿造紙廢水，在溫度為25℃ ，水樣pH為6.5的條件下，固定化漆酶投加量為 0.2 g／L，CuSO4投加量為 10 mg／L，1－羥基苯并三唑（HBT）投加量為 4 mg／L，反應時間為8 h，色度去除率可達到85%左右，COD 去除率為 12.51%［35］。

2.5 生態(tài)法

生態(tài)處理法是模擬自然環(huán)境，選擇一定的地理位置與地形，通過環(huán)境生物的代謝過程凈化廢水的一種方法。目前它已成為研究與應用的熱點，其中氧化塘和人工濕地研究與應用最多。它們的共同特點是投資少，能耗低，管理簡便，出水水質(zhì)好，可實現(xiàn)多種生態(tài)系統(tǒng)的組合，有利于廢水的綜合利用［27］。

李麗娜等利用垂直復合流模擬人工濕地系統(tǒng)，對經(jīng)過生化法和沉淀處理后的廢紙造紙廢水進行處理實驗研究，結(jié)果表明，多層次多植物配置的植物床能有效去除污水中的污染物，經(jīng)氧化塘系統(tǒng)處理后廢水的 pH 值為 7.2 ～ 7.4，CODCr、BOD5和 SS 平均濃度分別為 543 mg／L、416 mg／L和 429 mg／L， 在運行水負荷為 0.053 m3／（m2·d）、停留時間為5 d的條件下，經(jīng)人工濕地處理后廢水的 CODCr、BOD5和 SS 的去除率分別為 91.4%、94.9%和 98.0%［36］。

目前，利用生態(tài)法處理造紙廢水的技術(shù)還不完善，存在許多問題，如出水水質(zhì)指標不穩(wěn)定，處理效果受季節(jié)影響大等，需要對其加強研究。

2.6 聯(lián)合法

造紙廢水的處理方法較多，為了在提高處理效果的同時降低處理成本，一般采用聯(lián)合法，通過不同處理方法的聯(lián)合使用，來達到經(jīng)濟性和實用性的統(tǒng)一。

李貞玉等人對取自山東某紙業(yè)有限公司再生造紙廢水，采用混凝沉淀法與微電解法組合工藝進行處理?；炷恋矸梢匀コ龔U水中主要懸浮物，微電解法具有運行費用低、處理效果好和“以廢治廢”等優(yōu)點，可以將大分子有機物分解成易降解的小分子物質(zhì)以提高廢水的可生化性，減小后續(xù)生化處理工藝負荷。該廢水經(jīng)格柵、調(diào)節(jié)池和初沉池處理后，水質(zhì)COD為5685 mg／L，SS質(zhì)量濃度為 1259 mg／L，pH 值為 7.0， 氨氮質(zhì)量濃度為30.36 mg／L，總磷質(zhì)量濃度為 9.23 mg／L，BOD5為1841 mg／L，B／C 為 0.32。研究結(jié)果表明，混凝工藝最佳的混凝劑為氫氧化鈣，其用量為4 g／L，沉淀時間為40 min，鐵炭微電解工藝初始pH值為3.0，鐵碳總量為 20 g／L，鐵炭比為 3∶1，反應時間為40 min，出水pH值用氫氧化鈣調(diào)為8.0。處理后出水COD、SS、氨氮、總磷和BOD5的去除率分別為 52.88%、91.64%、43.08%、93.61%和 33.19%，廢水的可生化性由 0.32 提高到 0.46［37］。滕厚開等人比較了不同絮凝劑體系與有機高分子共同作用以及不同高級氧化工藝對造紙廢水生化出水深度處理的效果，結(jié)果表明，鐵鹽－有機高分子絮凝劑處理后效果較好，COD去除率達到52%，采用化學預處理聯(lián)合光電催化氧化法反應1.5 h后，COD去除率達到88.1%，采用化學預處理聯(lián)合臭氧催化氧化法反應1 h后，COD去除率達到 85.7%［11］。

目前無論在實驗研究中還是在實際應用中，針對不同類型的廢水來源，多是使用不同處理方法組成的聯(lián)合法來處理造紙廢水，以提高處理效果，降低成本。

3 結(jié)語

綜上可知，造紙廢水由于有其自身的特性特點，在選擇廢水處理工藝時，需要根據(jù)不同水質(zhì)選擇合適的處理方法。同時在處理技術(shù)的應用范圍、能源消耗、技術(shù)可操作性、投資運行費用等方面還存在著一定的局限性。因此，對造紙廢水處理技術(shù)的研究不能停滯，建議在以下方面加大研發(fā)力度：

（1）針對不同來源的造紙廢水，從物理、化學、物化和生物等方法方面，優(yōu)化現(xiàn)有的技術(shù)，并不斷開發(fā)新技術(shù)。同時通過不同工藝的聯(lián)合處理，實現(xiàn)優(yōu)勢互補。

（2）加強廢水處理藥劑的研發(fā)，不斷開發(fā)出高效低毒、對環(huán)境友好的化學藥劑。

（3）提高廢水處理設(shè)備的制造能力，優(yōu)化工藝流程，提高處理效果。

（4）研究開發(fā)適合于各種情況的廢水零排放清潔生產(chǎn)工藝，提高廢水的封閉循環(huán)能力。

相信造紙行業(yè)定會在處理技術(shù)日趨完善的形勢下，滿足造紙廢水的排放標準，符合環(huán)保要求，實現(xiàn)經(jīng)濟效益、環(huán)境效益和社會效益的統(tǒng)一。

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