彭英才，陳乙豪，蔣冰，沈波，馬蕾

(1.河北大學 電子信息工程學院，河北 保定 071002； 2.北京大學 介觀物理國家重點實驗室，北京 100871)

目前，人類的生存和社會發(fā)展正面臨著環(huán)境不斷惡化和能源日漸短缺的問題.隨著世界能源需求的日益增加和傳統(tǒng)能源對環(huán)境污染的日趨嚴重，迫使人們尋找新的可再生能源.太陽能具有無污染、資源分布廣、永不枯竭、安全可靠和維護簡單等優(yōu)點，可以說是一種真正的綠色環(huán)保能源.作為一種重要的光電能量轉(zhuǎn)換器件，太陽電池的研究一直受到人們的熱切關(guān)注.

能量轉(zhuǎn)換效率是標志太陽電池光伏特性的一個重要指標.提高太陽電池的轉(zhuǎn)換效率并盡可能地降低制造成本，是人類利用和發(fā)展太陽能技術(shù)的主要追求目標.為了提高和改善太陽電池的光伏性能有兩條主要途徑：一條是進一步擴寬太陽光譜的吸收范圍；另一條則是盡量減少太陽電池材料和結(jié)構(gòu)自身的能量損失.這就需要從材料選擇、結(jié)構(gòu)設計、制作工藝、測試分析以及理論模擬等諸多方面進行綜合探討[1].

在太陽電池中采用表面陷光結(jié)構(gòu)是為了提高太陽電池對光的吸收，進一步擴寬太陽光譜的吸收范圍，以此提高太陽電池的能量轉(zhuǎn)換效率.這是因為利用表面陷光結(jié)構(gòu)，可以降低表面光反射和增加表面光散射，以此增加光在太陽電池中的光程，而使光吸收增加.大量實驗也已表明，在太陽電池中引入陷光結(jié)構(gòu)有利于提高太陽電池的能量轉(zhuǎn)換效率[2].1974年，Haynos等[3-4]首次在太陽電池中制作了表面陷光結(jié)構(gòu)，這一結(jié)構(gòu)的引入顯著提高了太陽電池的轉(zhuǎn)換效率，最高值接近17%.1999年，澳大利亞新南威爾士大學(UNSW)的研究小組合理運用表面陷光結(jié)構(gòu)，統(tǒng)籌優(yōu)化制作工藝，獲得了效率高達25%的單晶太陽電池，這是迄今為止所報道的最好值[5].

本文將介紹太陽電池表面陷光技術(shù)，如表面織構(gòu)，表面等離子增強，并評述光子晶體和透明導電氧化物(TCO)減反膜在表面陷光中的應用.

1 表面織構(gòu)陷光

表面織構(gòu)是指在太陽電池表面制作凹凸起伏的角錐表面形態(tài)或類“金字塔”絨面.此形態(tài)結(jié)構(gòu)不僅可以使光斜射入電池增加光程，而且可以使表面反射率降低到12%左右，由此有效提高了太陽電池表面的光吸收，進而顯著地提高電池的能量轉(zhuǎn)換效率.因此太陽電池表面織構(gòu)一直都是人們研究的重點.

1.1 單晶硅太陽電池的表面織構(gòu)

單晶硅的表面織構(gòu)通常是利用堿性溶液的各向異性腐蝕，在其(100)面形成“金字塔”結(jié)構(gòu)的絨面增強光吸收.圖1為“金字塔”型織構(gòu)化電池表面和減反射陷光光程示意.常用腐蝕液NaOH(或KOH)、水和異丙醇(IPA)混合物以及一些其他的添加劑與硅發(fā)生反應而制得.Vazsonyi等[6]利用neutral tenzids作為添加劑的NaOH和IPA混合溶液進行了單晶硅片絨面制作的實驗研究，發(fā)現(xiàn)織構(gòu)表面“金字塔”密度受到〈100〉晶向腐蝕速率和各向異性因子的影響，優(yōu)化實驗條件后可以獲得反射率為12.5%，覆蓋率為100%的織構(gòu)化表面.沈輝等[7]利用堿溶液的各向異性腐蝕制備得到“金字塔”形的絨面結(jié)構(gòu)，在堿溶液濃度、反應溫度、腐蝕時間和添加劑用量都在最佳的反應條件下，制備得到的硅片樣品絨面反射率為12.95%.

a b圖1 “金字塔”型織構(gòu)化的電池表面a和減反射陷光光程bFig.1 Textured cell with pyramidal surfaces andOptical path showing the trapping of light to reduce reflection

近年來，有人提出利用Na2CO3溶液來制作類“金字塔”結(jié)構(gòu).Marreroa等[8]利用Na2CO3和NaHCO3的混合溶液腐蝕單晶硅太陽電池表面，在質(zhì)量分數(shù)為4% NaHCO3和20% Na2CO3混合溶液、腐蝕時間為20 min的條件下得到了優(yōu)化的織構(gòu)表面.在波長500～900 nm時，最低的反射率為9.09%.由此得到能量轉(zhuǎn)換效率η=15.8%.Vallejo等[9]研究了用Na2CO3溶液織構(gòu)化單晶硅表面，表明溶液濃度和腐蝕時間對表面織構(gòu)化有很大的影響.在95℃、質(zhì)量分數(shù)為25%的Na2CO3溶液、腐蝕時間為10 min的條件下得到絨面反射率為11%.

1.2 多晶硅太陽電池的表面織構(gòu)

多晶硅太陽電池的出現(xiàn)是為了降低單晶硅太陽電池的制作成本.各向異性腐蝕廣泛用于單晶硅太陽電池，卻不適用于多晶硅太陽電池，主要原因是多晶硅含有大量的晶粒和晶界，且晶粒取向各不相同[11]，采用堿溶液腐蝕后表面出現(xiàn)許多臺階.如果能尋找一種理想的多晶硅絨面技術(shù)，對于提高多晶硅電池效率，降低成本將具有重要意義.人們已經(jīng)嘗試過的幾種方法，如激光表面織構(gòu)[12-14]、機械刻槽織構(gòu)[15-16]、反應離子刻蝕織構(gòu)[17-20]等.以上這些方法雖然可以取得很好的效果，但是綜合成本很高，難以實現(xiàn)工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn).所以，在工業(yè)生產(chǎn)中用酸腐蝕液對多晶硅片進行各向同性腐蝕是比較理想的表面織構(gòu)方法.

Macdonald等[21]在原來的HF/ HNO3混合酸液的基礎上加入了H2SO4和NaNO2，少量的NaNO2作為催化劑來減少初始反應時間，并且控制反應的劇烈程度，H2SO4對整個蝕刻溶液起到一種穩(wěn)定作用，得到的多晶硅太陽電池在沒有沉積減反射膜時的反射率為9.8%，并且把短路電流密度由29.3 mA/cm2提高到31.4 mA/cm2.Zhao等[22]利用各向同性腐蝕技術(shù)在多晶硅太陽電池表面，制備了“蜂窩狀”的絨面結(jié)構(gòu)，大幅度地提高了其能量轉(zhuǎn)換效率，得到了η=19.8%多晶硅太陽電池.

2 表面等離子增強陷光

近年來，研究人員對應用金屬納米粒子激發(fā)表面等離子以增強的硅基薄膜太陽電池、有機半導體太陽電池中光吸收增強現(xiàn)象感興趣.因為借助這種現(xiàn)象可以大幅度地提高太陽電池的能量轉(zhuǎn)換效率.入射光照射到金屬表面，自由電子在電磁場的驅(qū)動下在金屬和介質(zhì)界面上發(fā)生集體振蕩，產(chǎn)生表面等離子體增強，它們能夠局域在金屬納米顆粒周圍或者在平坦的金屬表面?zhèn)鞑?貴金屬(如金、銀、銅等)納米顆粒激發(fā)的表面等離子體共振頻率主要在電磁光譜的可見光或紅外區(qū)，因此可以利用表面等離子體增強太陽電池光吸收.由于表面等離子增強具有獨特的光學特性，在太陽電池方面有著重要的應用前景，成為當前研究的一個新的熱點.

a b圖2 GaN/InGaN/GaN量子阱太陽電池光伏特性Fig.2 Photovoltaic properties of GaN/InGaN/GaN quantum well solar cell

Pryce等[23]在2.5 nm單結(jié)InGaN量子阱光伏器件表面上沉積100 nm銀納米顆粒陣列，在AM 1.5光譜下對200 nm厚p-GaN發(fā)射層銀納米顆粒陣列太陽電池.由圖2a可看出，在AM 1.5光照條件下短路電流密度Jsc從0.223 mA/cm2增加到0.237 mA/cm2，開路電壓Uoc從0.72 V增加到0.730 V.由圖2b可看出，在波長200～450 nm時，電池的外量子效率增強為6%.Matheu等[24]研究了金屬Au和SiO2介電納米微粒的光散射對光伏器件的影響.結(jié)果表明，對于表面沉積有Au納米微粒的太陽電池，當粒子密度從4×108cm-2增加到2×109cm-2時，太陽電池的Jsc增加1%～3%；而對于表面沉積有SiO2納米微粒的太陽電池，當微粒密度從1×109cm-2增加到3×109cm-2時，其Jsc將增加4%～9%.Morfa等[25]實驗研究了Ag納米微粒的等離子增強光吸收對P3HTT:PCBM/PEDOT:PSS異質(zhì)結(jié)有機光伏器件的影響.結(jié)果證實，Jsc從4.6 mA/cm2增加到了6.9 mA/cm2，Uoc從0.566 V增加到了0.590 V，由此η從1.3%增加到了2.2%.Gao等[26]將Au納米微粒嵌入到PEDOT：PSS/P3HT:PCBM體異質(zhì)結(jié)聚合物太陽電池中，發(fā)現(xiàn)隨著Au顆粒的尺寸增大，功率轉(zhuǎn)化效率隨之增加.當其為60 nm時，Jsc=11.38 mA/cm2，Uoc=0.659 V，F(xiàn)F=0.542，η=4.07%.相比于沒有Au納米顆粒的電池，η提高了16%.Jin等[27]在 C60/CuPC(酮酞菁)有機太陽電池表面，制作了周期性的波紋狀Ag電極.在其界面激發(fā)傳播表面等離子激元，通過調(diào)節(jié)波紋周期，使表面等離子激元的共振波長與吸收層的本征吸收峰相一致，極大的提高了短路電流密度和功率轉(zhuǎn)換效率，Jsc和η分別增加了34%和35%.

3 光子晶體陷光

如果將不同介電常數(shù)的介電材料構(gòu)成周期結(jié)構(gòu)，電磁波在其中傳播時由于布拉格散射，電磁波會受到調(diào)制而形成能帶結(jié)構(gòu)，這種能帶結(jié)構(gòu)叫做光子能帶.光子能帶之間可能出現(xiàn)帶隙，即光子帶隙.具有光子帶隙的周期性介電結(jié)構(gòu)就是光子晶體.對應的一維、二維、三維方向上的介電材料周期性排列則為一維、二維、三維光子晶體.利用光子晶體對光具有選擇特性，可以操作和控制光，以此制作應用于太陽電池陷光結(jié)構(gòu)，能有效地提高太陽電池的光吸收，進而提高其轉(zhuǎn)換效率.

Dominguez等[28]利用激光干涉光刻和反應離子刻蝕技術(shù)制備了不同形狀和尺寸的納米結(jié)構(gòu)光子晶體，并應用與太陽電池的前表面以減少陽光的反射.發(fā)現(xiàn)具備三角形剖面的線性一維光子晶體呈現(xiàn)出優(yōu)化的減反特性.與光滑的硅表面相比，反射率減少了50%以上.在不用任何減反涂層的情況下，這種結(jié)構(gòu)對波長500～900 nm的光的反射率小于10%.Prieto等[29]制備了具有納米結(jié)構(gòu)光子晶體表面的單節(jié)Ge/InGaP太陽電池，如圖3a所示.與不具有光子晶體表面的電池相比，光電流提高了8%，η提高了11%.如圖3b所示，對于一段寬范圍內(nèi)的波長，外量子效率提高了22%.而對于特定的波長范圍，外量子效率提高到46%.這些結(jié)果僅是在電池表面覆蓋40%光子晶體的條件下得到的.

a b圖3 具有光子晶體表面的單結(jié)Ge太陽電池a和具備、不具備光子晶體表面的太陽電池光照下的I-U特性曲線bFig.3 A single-junction germanium solar cell with a photonic crystal nanostructured surface and.I-U curves under illumination for PC patterned and nonpatterned solar cells

估計，在電池表面全部覆蓋光子晶體的情況下，光電流將會提高22%，η將會提高25%左右.Guillaume等[30]用氫化非晶硅(a-Si:H)和二維平面光子晶體制備了100 nm的吸收層，應用于太陽電池.發(fā)現(xiàn)在直射光下與沒有應用這種結(jié)構(gòu)的電池相比吸收層對300～720 nm波長的光的總吸收增加了28%.如果使入射光呈現(xiàn)出一定角度，則總吸收會高于28%.這種吸收增強主要是因為在短波范圍內(nèi)的減反作用和長波范圍內(nèi)光子晶體的耦合作用.Silvia等[31]在染料敏化太陽電池中應用了多孔的一維光子晶體結(jié)構(gòu)作為工作電極.僅僅用2μm厚的電極得出的η≈3.5%.與那些同樣厚度而沒有應用光子晶體的電極相比η提高100%～150%.Zhu等[32]在280 nm厚的α-Si:H薄膜表面上制備了納米圓狀表面結(jié)構(gòu)，用此表面結(jié)構(gòu)所制作的太陽電池在400～800 nm波長的光吸收率高達94%，相比于具有平滑表面的太陽電池提高了65%.在AM1.5光照條件下Jsc=17.5 mA/cm2，η=5.9%，此值比平滑表面太陽電池高25%左右.

4 TCO表面的減反膜陷光

用于硅基薄膜太陽電池透明電極的絨面TCO對于提高電池的轉(zhuǎn)換效率起著十分重要的作用.硅基薄膜太陽電池要求透明電極具有極低的光電損失，高透過率和電導率以及在氫等離子體轟擊下保持較好的穩(wěn)定性.同時，硅基薄膜太陽電池還要求透明導電薄膜表面要具有同入射光波長相比擬的凹凸起伏的絨面結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)對入射太陽光的散射，從而增大入射光在電池中的光程，以增大電池的短路電流，提高電池的光電轉(zhuǎn)換效率[33]，圖4所示，應用了TCO絨面結(jié)構(gòu)的p-i-n(a)，n-i-p(b)結(jié)構(gòu)的薄膜太陽電池.下面，介紹其中最具代表性的ITO(In2O3:Sn)、FTO(SnO2:F)、AZO(ZnO:Al)的研究進展.

a b圖4 p-i-n(a)和n-i-p(b)結(jié)構(gòu)的薄膜太陽電池的示意Fig.4 Schematic of silicon thin film p-i-n and n-i-p solar cell

4.1 ITO透明導電膜

ITO透明導電膜透過率高導電性能優(yōu)異，而且容易在酸液腐蝕中蝕刻出細微的圖形，應用于薄膜太陽電池的前電極.崔敏等[34]用直流磁控濺射法制備太陽電池用ITO透明導電膜，從ITO薄膜作為太陽電池用減反射層和電極出發(fā)，得到了工藝參數(shù)的優(yōu)化值，由此得到薄膜的電阻率為3.7×10-3Ω·cm，透過率(550 nm)高達93.3%.另外，利用該優(yōu)化工藝條件下制備的ITO薄膜作為前電極和減反射層，制備了結(jié)構(gòu)為ITO/n+-nc-Si:H/i-nc-Si:H/p-c-Si/Ag的太陽能電池,電池的Uoc=534.7 mV，Isc=49.24 mA(3 cm2)，填充因子FF=0.422 8.Zhao等[35]利用直流磁控濺射制備了ITO薄膜.優(yōu)化工藝參數(shù)后，可見光的透過率為95.48%，電阻率小于4×10-4Ω·cm.把此薄膜應用于nc-Si太陽電池的頂部透明導電層，得到Jsc=21.56 mA/cm2，Uoc=534.9 mV，η=7.0%.Lee等[36]利用乙酰丙酮銦(In(acac)3)和乙酰丙酮氯化錫(Sn(acac)2Cl2)溶液，制造出了與其他溶液制作方法相比迄今透明度最高的氧化銦錫導電薄膜，該導電薄膜電阻率為5.2×10-3Ω·cm，可見光的透過率為93%，這種薄膜在柔性襯底太陽電池的應中很有前景.

4.2 FTO透明導電膜

隨著太陽電池吸收光譜范圍的擴展，ITO難以滿足光譜響應的要求.此外由于ITO在等離子體增強化學氣相沉積法(PECVD)沉積的等離子氣體中穩(wěn)定性差，所以，已經(jīng)漸漸被FTO所取代.Noh等[37]利用噴霧熱分解法制備了FTO薄膜，作為染料敏化太陽電池的的透明導電襯底.在優(yōu)化條件下得到η=5.5%，Jsc=13.7 mA/cm2，F(xiàn)F=0.623.Hu等[38]把FTO作為陽極材料應用于有機太陽電池，在AM1.5的條件下得到η=4.41%.比起用ITO做陽極材料所得到η=4.25%有所提高.表明為了節(jié)約成本，用FTO來代替ITO做為有機太陽電池的陽極材料不失為一種好的選擇.Choi等[39]利用射頻磁控濺射在鈉鈣玻璃襯底上沉積了FTO與ITO薄膜，隨后用FTO和ITO薄膜制備了光化學電池(PECs).在100 mW/cm2的光強下測得其η分別為6.47%和2.73%，充分說明FTO有比ITO更優(yōu)異的光伏性能.

4.3 AZO透明導電膜

與FTO相比，AZO中的Zn、Al資源具有儲量豐富，生產(chǎn)成本低，并且AZO具有FTO薄膜所不具有的一些優(yōu)越性，如無毒性、設備技術(shù)簡單和易于實現(xiàn)參雜等.目前，存在的主要問題是工業(yè)化大面積鍍膜是存在的技術(shù)問題.不過，隨著大面積AZO鍍膜技術(shù)的成熟，它將會在薄膜太陽電池中占有一席之地.Tark等[40]利用射頻磁控濺射技術(shù)在玻璃襯底上生長了氫化ZnO:Al(HAZO)薄膜作為多晶硅太陽電池的前電極.對于平滑的HAZO薄膜透顯示出了較高的光透過率和良好的電學特性，射過率大于85%，電阻率為2.7×10-3Ω·cm.在沉積之后用稀釋的HCl對表面進行蝕刻，使其表面織構(gòu)化.采用此薄膜制備的p-i-n結(jié)構(gòu)的μc-Si太陽電池，在長波段顯示出高的量子效率，其η=7.78%.Wang等[41]用多步驟的方法制備了擁有大面積織構(gòu)表面的AZO薄膜，用于薄膜太陽電池陷光.用這種薄膜制作多晶硅電池，在不損失開路電壓和填充因子的情況下電流密度顯著增加，所得到η=14.64%.Zhu等[42]利用1%的HF和0.5%的HCl對AZO薄膜進行兩部蝕刻，先用HF蝕刻120 s，再用HCl蝕刻8～6 s.所制備的絨面織構(gòu)的AZO薄膜霧度為30%，并應用于非晶硅太陽電池的前電極，得到η=8.2%

5 結(jié)語

隨著光伏產(chǎn)業(yè)的迅速發(fā)展，提高太陽電池的轉(zhuǎn)換效率并盡可能地降低制造成本成為太陽能電池研究的主要方向.減少受光面上入射陽光的反射是提高太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率的有效手段之一，因此合理表面的陷光結(jié)構(gòu)必將日益受到人們的重視.本文從表面陷光的結(jié)構(gòu)出發(fā)，評述了表面陷光近年的研究進展.人們對不同的表面陷光技術(shù)進行了大量的研究，也取得了令人可喜的研究成果.但是，目前在技術(shù)上仍然有大量的工作需要嘗試和探索，以使表面陷光在太陽電池中得到更廣泛的應用.今后應該注意開展以下幾個方面的工作：①對于晶體硅太陽電池，繼續(xù)探究晶體硅表面各向異性腐蝕的物理起因，尋找更合適的腐蝕劑來制備反射率低、表面缺陷少、排列整齊的類“金字塔”形絨面；②對于薄膜太陽電池，可以利用幾種不同的陷光技術(shù)合理結(jié)合，制備兼具陷光、低反射率、高吸收率和高電導率等復合功能涂層的表面陷光結(jié)構(gòu).如在TCO透明導電薄膜表面腐蝕出細小的絨面結(jié)構(gòu)，其不但具有TCO薄膜的高透光率、高電導率特性，還具備了絨面結(jié)構(gòu)的低反射率特性；③由于納米結(jié)構(gòu)材料，如納米線、量子點等具有優(yōu)異的光吸收能力，所以可以利用新型納米結(jié)構(gòu)來增強表面陷光.最近報道，在光化學電池的表面制備織構(gòu)化的Si納米線，大幅度地提高了表面光吸收，得到η=9.9%.這是迄今為止由納米結(jié)構(gòu)和聚合物所構(gòu)成的混合光化學電池的最高轉(zhuǎn)化效率[43].

參 考 文 獻:

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