張宇楠，曾 實

(清華大學 工程物理系，北京 100084)

同位素在生產(chǎn)與科研中的應(yīng)用日益廣泛，各種同位素的需求量也迅速增長，尤其是利用目前最大規(guī)模和最經(jīng)濟的分離鈾同位素的離心法分離非鈾的穩(wěn)定同位素，推動了多組分同位素分離級聯(lián)的研究。相對于理論已相當成熟的雙組分分離級聯(lián)(特別是鈾濃縮級聯(lián))研究，多組分分離級聯(lián)這一領(lǐng)域還有很多亟待解決的問題，如在傳統(tǒng)的級聯(lián)形式中無法實現(xiàn)各級之間的交匯點處各組分豐度無混合，難以合理確定各級之間最合適的連接條件；在多組分分離中未能得到公認的價值函數(shù)定義，難以利用價值函數(shù)和分離功率的概念分析和評價級聯(lián)的分離性能；一般形式的多組分分離級聯(lián)的計算牽涉到求解非線性方程組[1]，不方便進行一般性的分析和研究。此外，在涉及生產(chǎn)實際時，由于對穩(wěn)定同位素的需求在量、種類、豐度方面的要求均不同，需建立不同的分離級聯(lián)并采用不同的運行方式，而這成本高昂、費時長。故以真實實驗的方式研究各種多組分分離不現(xiàn)實。

為解決這些問題，探索高效分離多組分同位素的方法，提出了模型級聯(lián)的概念。這些模型級聯(lián)是對一般形式的多組分分離級聯(lián)提出一些特殊的限制條件后得到的，它們通常具有相對簡單的形式，易于計算，又能反映多組分分離級聯(lián)的一般規(guī)律和特性，因此可作為解析或數(shù)值分析級聯(lián)性質(zhì)的合適對象。模型級聯(lián)的一典型例子即雙組分分離的理想級聯(lián)，在大規(guī)模的鈾同位素分離實踐中得到檢驗，目前仍在指導(dǎo)生產(chǎn)實際中發(fā)揮重要作用。然而，對于多組分分離，提出不同的要求可得到不同的模型級聯(lián)，如要求交匯點處來流中某兩組分的豐度比相等，則得到相對豐度匹配級聯(lián)[2](matched abundance ratio cascade，MARC)；要求各級的組分分流比相等則構(gòu)造出準理想級聯(lián)[3]；而采用小分離系數(shù)、連續(xù)流量的假設(shè)則構(gòu)造出Q級聯(lián)[4-5]。

模型級聯(lián)無論對于實際級聯(lián)設(shè)計還是分離理論的研究均有重要作用。就前者而言，模型級聯(lián)可為實際級聯(lián)設(shè)計提供一參考。如Kolokol′tsov等[5]提出可用優(yōu)化后的Q級聯(lián)為模板，設(shè)計階梯級聯(lián)逼近Q級聯(lián)的形狀；宋天明等[6]通過優(yōu)化MARC分離Si同位素，證實其結(jié)果非常接近于直接優(yōu)化得到的最優(yōu)解，適合指導(dǎo)實際級聯(lián)的設(shè)計。事實上，直接對多組分分離級聯(lián)進行優(yōu)化設(shè)計，計算量很大，耗時很長，通常選擇相對易計算的模型級聯(lián)給出一結(jié)果，再以此結(jié)果為初值或目標，考慮各實際因素后，進一步簡化和優(yōu)化得到所需的實際設(shè)計方案，或分析實際情況中的缺陷。此外，模型級聯(lián)是分離理論研究的重要工具。如謝全新等[7]以準理想級聯(lián)為模型，研究了存在多個供取料、有物料損失的級聯(lián)分離行為；Zeng等[8]也以Q級聯(lián)為模型進行過類似的研究。實際上，無論是理想級聯(lián)、相對豐度匹配級聯(lián)，還是準理想級聯(lián)或Q級聯(lián)，人們一直在努力探索最優(yōu)的分離級聯(lián)，以及最優(yōu)分離的物理本質(zhì)。鑒于理想級聯(lián)在指導(dǎo)鈾同位素分離的成功，模型級聯(lián)無論從理論和實驗上均成為了同位素分離研究中的重要對象。

本文針對最常使用的三種模型級聯(lián)，即Q級聯(lián)、MARC級聯(lián)、準理想級聯(lián)進行分析，并對它們的背景以及關(guān)鍵參數(shù)、基本的分離特性等進行總結(jié)介紹。以往的研究均發(fā)現(xiàn)這幾種模型級聯(lián)之間存在很大的相似性和聯(lián)系[1，9-10]，但不夠明確。本文擬通過較全面和系統(tǒng)的對比分析更明確地揭示其內(nèi)在的聯(lián)系，進一步認識這些級聯(lián)的本質(zhì)，使對三種模型分別的研究工作能在一定程度上統(tǒng)一起來，避免或減少不必要的分析。

1 三種模型級聯(lián)

為在相同的條件下進行對比研究，本文以傳統(tǒng)的雙管道逆流級聯(lián)結(jié)構(gòu)為研究對象。在級聯(lián)的兩端分別獲得精料流量P和貧料流量W，在中間某級引入供料流量F，如圖1所示。

圖1 連續(xù)流量級聯(lián)結(jié)構(gòu)(a)和離散流量級聯(lián)結(jié)構(gòu)(b)

1.1 Q級聯(lián)

Q級聯(lián)是一種連續(xù)流量的模型級聯(lián)(model cascade of continuous profile，MCCP)，它是從MCCP的一般模型出發(fā)，通過給定一組特征函數(shù)φi(l)的特殊形式得到的[4]。Q級聯(lián)的級數(shù)為實數(shù)，流量是級數(shù)的連續(xù)函數(shù)，因此稱其為連續(xù)流量級聯(lián)。MCCP的提出是為在弱分離的情況下，通過適當簡化，將多組分分離級聯(lián)離散形式的級間物質(zhì)輸運關(guān)系轉(zhuǎn)化為微分形式，設(shè)法求解微分方程得到級聯(lián)連續(xù)形式的近似解。

假如引入一組特征函數(shù)φi(l)取代各組分的豐度Ci(l)，通過一些數(shù)學手段可將微分輸運方程改寫成如下積分形式[5，11]：

貧化段

濃化段

(1)

對φi(l)的要求為：

(2)

為導(dǎo)出Q級聯(lián)，令：

(3)

其中，流量Q滿足：

Qi-Qj=εij

(4)

在此條件下，式(1)具有特別簡單的形式，可得到：

i=1,2,…,NC

(5)

其中，SW、SP分別為Q級聯(lián)貧化段和濃縮段的長度。

對于離心分離、擴散分離，單級的分離系數(shù)滿足如下關(guān)系：

(6)

其中：γ0為單位摩爾質(zhì)量差的全分離系數(shù)；M為分子量?？紤]相對濃縮系數(shù)εij：

εij=lnγij=ε0(Mj-Mi)

(7)

其中，ε0=lnγ0為單位摩爾質(zhì)量差的濃縮系數(shù)，可作為衡量分離強弱的標準。

Q通常是人為給定的，因此，設(shè)：

Qi=ε0(M*-Mi)

(8)

其中，M*為虛擬組分分子量，數(shù)值給定。根據(jù)式(4)，有：

Qi∝ε0

(9)

由式(5)可知，決定Q級聯(lián)取料豐度的是QiSW和QiSP，若隨著ε0的變化，Q級聯(lián)的長度SW和SP也相應(yīng)變化而使ε0SW和ε0SP不變，則級聯(lián)的各組分取料豐度就不會變化。對于Q級聯(lián)的流量分布也有類似的結(jié)論。

因此，ε0SW、ε0SP相等的Q級聯(lián)均可視為相似的，具有相似的豐度和流量分布，這也說明Q級聯(lián)模型不限于ε0遠小于1的弱分離情況。

由于Q級聯(lián)計算簡單，易于分析，為多組分分離級聯(lián)研究中最廣泛使用的模型之一，文獻[12-13]以Q級聯(lián)為模型討論了多組分分離級聯(lián)內(nèi)中間質(zhì)量組分的豐度分布規(guī)律與分離策略；文獻[11，14]則討論了Q級聯(lián)的優(yōu)化設(shè)計問題。

1.2 MARC級聯(lián)

尋找實用的多組分同位素混合物的價值函數(shù)和分離功率的形式一直是研究的重點，眾多學者也提出了多種不同的價值函數(shù)定義形式，但均存在各自的問題而無法得到普遍的認可。文獻[2]試圖通過考察三種組分分離的特殊情況，結(jié)合對價值函數(shù)一些實用性的要求得到適用于多組分混合物的價值函數(shù)定義：設(shè)想對于不同豐度組成的多組分混合物，定義一匹配函數(shù)，當混合物的匹配函數(shù)值相等時，兩種混合物可任意混合而不產(chǎn)生總價值的變化。從這樣的思想出發(fā)，并借助一些數(shù)學上的推演，de la Garza等[2]得到了匹配函數(shù)與價值函數(shù)的關(guān)系，并給出了它們必須滿足的限制條件，當選取關(guān)鍵組分的相對豐度R作匹配函數(shù)值時，得到了三組分情況下各級之間不因混合而產(chǎn)生價值損失的級聯(lián)形式。由于是以相對豐度作為匹配標準，因此稱為相對豐度匹配級聯(lián)，即MARC。后來又將MARC的概念和相應(yīng)的價值函數(shù)與分離功率定義推廣到更多組分的情況下[15]。

要確定一MARC的形式，必須事先定義兩種組分：關(guān)鍵組分，記為組分k；參考組分，記為組分n。在MARC的各級之間，要求匹配這兩種組分的相對豐度，即：

(10)

由于每個分離級的分離特性要求：

(11)

其中，αkn為兩種組分的濃化系數(shù)。結(jié)合式(10)，可知：

(12)

即MARC中的關(guān)鍵組分相對于參考組分是對稱分離的。根據(jù)式(10)、(12)以及各級質(zhì)量守恒：

(13)

可得式(14)[15]：

(14)

1.3 準理想級聯(lián)

準理想級聯(lián)是文獻[3]提出的，指各分離級的組分分流比φi為常數(shù)的離散級聯(lián)。

組分分流比的定義為：

(15)

(16)

顯然，βi=φi/(1-φi)，準理想級聯(lián)的組分分流因子也保持為常數(shù)。

引入組分分流因子的概念可使多組分分離級聯(lián)的計算在形式上相對容易[17]，準理想級聯(lián)的物質(zhì)輸運關(guān)系可簡化為：

(17)

(18)

(19)

其中，δsNf為Kronecker符號。

當然，與Q級聯(lián)中的Qi相同，各組分的βi也不是任意的，必須滿足一定的約束關(guān)系。實際上，只要給定某組分(如關(guān)鍵組分)的組分分流因子，根據(jù)1個分離級的分離特性，可直接確定其余各組分的βi：

βi=γikβk

(20)

其中，k為關(guān)鍵組分的編號。應(yīng)注意，這一關(guān)系不僅限于準理想級聯(lián)。

對式(17)、(18)、(19)的求解結(jié)果為：

(21)

準理想級聯(lián)由于計算簡單，也廣泛應(yīng)用于多組分分離研究中。

2 三種模型級聯(lián)之間的聯(lián)系

首先要指出的是，式(5)、(14)、(21)在形式上明顯類似或完全相同，說明三種級聯(lián)之間可能有深層的聯(lián)系。

以往的研究也涉及對三種模型之間的關(guān)系分析。文獻[1]從Q級聯(lián)出發(fā)，得到了兩種組分相對豐度匹配的條件，指出由此可將Q級聯(lián)得到的組分豐度分布、總流量等結(jié)論應(yīng)用于MARC。文獻[9]嘗試利用弱分離近似，證明Q級聯(lián)的組分分流比φi與準理想級聯(lián)的均為常數(shù)，從而將二者歸為一類，但其推導(dǎo)方法在級聯(lián)長度較長的情況下并不合適，仍有待商榷。文獻[10]引入組分分流因子的概念簡化三組分MARC的計算，但當時尚未有準理想級聯(lián)的概念，且也未進一步推廣到更多組分的情況。

本文將在以往研究的基礎(chǔ)上，分析總結(jié)三種模型級聯(lián)之間的相似處以及相互關(guān)系，更系統(tǒng)地建立三者之間的聯(lián)系。

2.1 準理想級聯(lián)與MARC

根據(jù)式(12)，MARC的任一級對于k、n兩組分均是對稱分離的，即：

(22)

根據(jù)組分分流因子的定義，有：

(23)

將式(23)代入式(22)，可得：

(24)

從另一角度看，對于準理想級聯(lián)，根據(jù)式(20)，指定關(guān)鍵組分的βk，其余的組分分流因子就都確定了，由于只要求βk>0，因此，可令：

(25)

其他組分的組分分流因子可寫成：

(26)

因此，所有組分分流因子均可由M*確定。

對于MARC，由式(24)可知：M*=(Mk+Mn)/2。因此，MARC只是準理想級聯(lián)的虛擬組分分子量取特定值時的一種特例。具體來說，M*取兩種組分分子量的算術(shù)平均值時，這兩種組分在各級之間滿足相對豐度匹配的條件，準理想級聯(lián)就成為了一MARC。

2.2 準理想級聯(lián)與Q級聯(lián)

準理想級聯(lián)與Q級聯(lián)的相似之處可非常明顯地從式(5)、(21)中看到。假如作如下對應(yīng)：

SW→Nf，SP→N-Nf+1，βi→eQi

(27)

則兩種模型級聯(lián)的取料豐度的表達式完全一致。

進一步可證明在一定近似下，Q級聯(lián)也同準理想級聯(lián)一樣，具有常數(shù)的組分分流因子。以貧化段為例，在相鄰兩級之間，根據(jù)物質(zhì)輸運關(guān)系，可得：

(28)

利用

(29)

(30)

另外，從Q級聯(lián)的積分輸運方程(式(1))出發(fā)，可得到：

(31)

利用邊界條件

(32)

可求解式(30)，得到：

(33)

進而可得：

(34)

一般，ε0?1，而Mi與M*相差不大，故|Qi|?1，由式(34)近似可得：

(35)

由式(29)、(31)、(35)，可知：

(36)

這說明在近似情況下，Q級聯(lián)的各組分分流因子恒定為常數(shù)，與準理想級聯(lián)相同。

另外，在Q級聯(lián)中，同樣可引入類似于準理想級聯(lián)的虛擬組分分子量M*。根據(jù)式(4)，考慮εij的定義，可知：

Qi-Qj=ε0(Mj-Mi)

(37)

根據(jù)式(8)，式(37)一定得到滿足。

M*對Q級聯(lián)和準理想級聯(lián)均為重要的控制參數(shù)，其取值影響級聯(lián)的特性，因此，對Q級聯(lián)或準理想級聯(lián)的優(yōu)化是針對M*進行的。但本文重點是比較研究不同的級聯(lián)，優(yōu)化設(shè)計流程以及對M*參數(shù)范圍的設(shè)置可參考文獻[12，14]。從物理意義看，M*的取值決定了級聯(lián)對不同質(zhì)量組分的分離特性，這在文獻中有分析，但由于其非常重要，在下面對此稍加解釋。

在Q級聯(lián)中，對于輕組分，Qi>0，根據(jù)式(36)，βi>1；而對于重組分，βi<1，這也與準理想級聯(lián)的規(guī)律一致。歸納起來，在準理想級聯(lián)或Q級聯(lián)中，輕組分經(jīng)一個分離級后會更多地流向輕端，而重組分則相反，表明M*將所有組分劃為輕、重兩類，輕組分向著精料端被濃縮，而重組分向著貧料端被濃縮。但在精、貧料端獲得同樣的目標組分豐度下，M*的取值影響級聯(lián)的總流量(各級入口流量之和)。為取得最好分離效益，希望用最小的總流量取得同樣的分離效果，這樣，M*就成為一優(yōu)化的參數(shù)，用來對MARC級聯(lián)[18]、準理想級聯(lián)[19]或Q級聯(lián)優(yōu)化[11]。

Q級聯(lián)是一連續(xù)級聯(lián)，而準理想級聯(lián)卻是離散的，二者之間不是嚴格的對等關(guān)系，但已可確定這兩種模型級聯(lián)具有相似的特性，可視為同一類級聯(lián)模型。

當然，上面的分析也完全適用于描述Q級聯(lián)和MARC級聯(lián)之間的關(guān)系。

3 小結(jié)

雖然Q級聯(lián)是一連續(xù)級聯(lián)，無法與準理想級聯(lián)完全等同，但分析可知，兩種級聯(lián)均可引入虛擬組分分子量M*，且其對于級聯(lián)的分離特性有相同的影響作用。更重要的是，與準理想級聯(lián)類似，Q級聯(lián)的組分分流比在近似條件下可視為常數(shù)。認為Q級聯(lián)和準理想級聯(lián)是相似的級聯(lián)模型是合理的。

因此，可將這三種模型級聯(lián)歸為一種級聯(lián)，根據(jù)實際情況針對一種級聯(lián)進行研究。

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