王愛(ài)平,朱 彬*,銀 燕,金蓮姬,張 磊 (1.南京信息工程大學(xué),氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 10044；.南京信息工程大學(xué),中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 10044)

大氣氣溶膠可以降低大氣能見(jiàn)度,影響人類(lèi)健康[1-2],氣溶膠的物理特性,如數(shù)濃度、表面積濃度和質(zhì)量濃度等對(duì)氣候效應(yīng)、環(huán)境質(zhì)量以及水循環(huán)方面有重要影響[3-4].其中氣溶膠顆粒物的大小(又稱(chēng)粒徑)是顆粒物最重要的性質(zhì)之一.Hussein[5]等將不同的粒徑段分別定義為 4個(gè)模態(tài):核模態(tài)(3～25nm)、愛(ài)根核模態(tài)(25～100nm)、積聚模態(tài)(100～1000nm)和粗粒子模態(tài)(＞1μm).在4個(gè)模態(tài)的粒子中積聚模態(tài)粒子對(duì)顆粒物的表面積貢獻(xiàn)最大,在可見(jiàn)光波長(zhǎng)范圍(0.4～0.7μm)內(nèi)氣溶膠粒子的消光作用最強(qiáng),因此在影響大氣能見(jiàn)度的粒子中,積聚模態(tài)粒子占有重要的地位;此外因?yàn)榕霾⒑湍Y(jié)增長(zhǎng)過(guò)程,核模態(tài)在大氣中僅能滯留幾個(gè)小時(shí)就會(huì)消失,而愛(ài)根核模態(tài)粒子容易因碰并而“老化”為積聚模態(tài),粗粒子一般只能運(yùn)輸十幾公里就會(huì)沉降[5].積聚模態(tài)顆粒物的生命史比愛(ài)根核模態(tài)和核模態(tài)長(zhǎng),其受氣團(tuán)傳輸?shù)挠绊戄^大,討論該模態(tài)的粒子輸送分布特征具有重要意義.隨著我國(guó)工業(yè)發(fā)展,人為排放的氣溶膠含量有逐年增加的趨勢(shì)[6].確定污染物的來(lái)源及其輸送擴(kuò)散過(guò)程,可以為控制大氣質(zhì)量采取合理措施提供一定的科學(xué)依據(jù).

軌跡的聚類(lèi)分析方法能確定氣團(tuán)的路徑、來(lái)向和傳輸速度,但是不能定位污染氣團(tuán)的源區(qū)[7],而軌跡氣團(tuán)的統(tǒng)計(jì)方法能很好地解決這個(gè)問(wèn)題.目前廣泛使用的軌跡統(tǒng)計(jì)方法有很多,如 RTA(residence time analysis)[8-9]、QTBA (quantitative transport bias analysis)[10]、PSCF (potential source contribution function analysis)[11-13]、CWT(concentration weighted field)[14]和(RTWC)residence time weighted concentration[15].其中Hopke等[13]研究證實(shí)了PSCF方法和CWT方法能較好的確定污染物的潛在源區(qū)及污染程度.Hus等[16]用了3種不同的軌跡統(tǒng)計(jì)分析方法研究芝加哥 PCB(多氯聯(lián)苯)的潛在源區(qū),發(fā)現(xiàn)單獨(dú)使用某一種軌跡統(tǒng)計(jì)方法不能完整的分析潛在源區(qū)對(duì)觀測(cè)點(diǎn)的影響,每種分析方法都有自身的優(yōu)勢(shì),因此綜合應(yīng)用不同的分析方法能更好的確定污染物的來(lái)源.

近地面的觀測(cè)并不能代表對(duì)流層高層或自由對(duì)流層的氣溶膠理化性質(zhì)[17].比起近地面的氣溶膠,高層的氣溶膠在風(fēng)速較高的情況下能傳輸?shù)礁h(yuǎn)的距離.研究污染地區(qū)邊界層頂?shù)臍馊苣z的理化性質(zhì)是了解哪些氣溶膠會(huì)傳輸?shù)阶杂蓪?duì)流層的先決條件[18].目前國(guó)內(nèi)對(duì)高山站點(diǎn)大氣污染物的研究比較少,主要集中在中國(guó)東部地區(qū)的泰山[19]、黃山以及中部的華山[20].張曉培[21]用粒子擴(kuò)散模式FLEXPART結(jié)合WRF模式高精度風(fēng)場(chǎng)資料,分析了晴天和霧天兩種天氣背景下黃山光明頂氣溶膠粒子的來(lái)源和輸送特征;張磊[22]利用平流輸送強(qiáng)度評(píng)估參數(shù)和 PSCF方法分析了黃山頂CO和O3的源區(qū),發(fā)現(xiàn)平流輸送對(duì)光明頂污染物濃度的變化具有重要作用.

黃山光明頂海拔 1840m,與周?chē)皆?、丘陵形成?qiáng)烈對(duì)比,黃山頂大氣氣溶膠濃度水平具有較好的區(qū)域代表性,可以用于研究大氣污染物的輸送,以及污染物在大氣邊界層和自由大氣的交換過(guò)程.本文利用軌跡聚類(lèi)方法對(duì)觀測(cè)期間的氣團(tuán)軌跡進(jìn)行聚類(lèi)分組,得到了2011年夏季到達(dá)黃山頂?shù)闹饕獨(dú)鈭F(tuán)輸送軌跡,結(jié)合黃山頂?shù)臍馊苣z數(shù)濃度觀測(cè)資料,分析不同類(lèi)型輸送軌跡與黃山頂積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度的關(guān)系.利用 PSCF方法定性分析了不同氣團(tuán)背景下黃山頂積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度的潛在源區(qū),最后結(jié)合 CWT方法定量地分析不同潛在源區(qū)對(duì)黃山頂積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度的貢獻(xiàn)程度.

1 儀器與資料

本次觀測(cè)利用美國(guó) TSI公司生產(chǎn)的 APS-3321型空氣動(dòng)力學(xué)粒徑譜儀連續(xù)在線(xiàn)測(cè)量大氣顆粒物數(shù)濃度譜分布.APS-3321 型粒徑譜儀通過(guò)測(cè)量在加速氣流中不同大小粒子通過(guò)檢測(cè)區(qū)域的飛行時(shí)間(TOF)實(shí)時(shí)地測(cè)量粒子的空氣動(dòng)力學(xué)直徑,測(cè)量范圍為 0.5～20μm,采樣流量 5L/min,可同時(shí)測(cè)量52個(gè)粒徑通道的顆粒物數(shù)濃度.采樣時(shí)間為2011年6月1日～8月31日,觀測(cè)中設(shè)定采樣分辨率為5min.此外光明頂?shù)臍庀笥^測(cè)站同步觀測(cè)相關(guān)的氣象要素,包括氣溫、相對(duì)濕度、平均風(fēng)速等.

黃山南北長(zhǎng)約40km,東西寬約30km.黃山位于我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)和污染嚴(yán)重的長(zhǎng)江三角洲地區(qū),西北與池州毗鄰,西南與江西景德鎮(zhèn)為鄰,東南與浙江交界.觀測(cè)點(diǎn)設(shè)在安徽省黃山風(fēng)景區(qū)的第 2高峰光明頂(30.08°N,118.09°E).高度 1840m,采樣點(diǎn)設(shè)置在光明頂氣象觀測(cè)站內(nèi).

2 研究方法

2.1 軌跡聚類(lèi)分析

本文使用 TrajStat軟件[23],該軟件對(duì)氣團(tuán)軌跡的計(jì)算利用了NOAA的 HYSPLIT 模式的計(jì)算模塊[24],并結(jié)合了美國(guó)環(huán)境預(yù)報(bào)中心和國(guó)家大氣研究中心聯(lián)合執(zhí)行的全球再分析資料.對(duì)應(yīng)有效的小時(shí)平均樣本數(shù)據(jù),計(jì)算觀測(cè)期間到達(dá)黃山的1833條72h后向軌跡,軌跡計(jì)算的起始點(diǎn)高度為距地高度1500mAGL(Above Ground Level),對(duì)應(yīng)了光明頂海拔 1840mASL(Above Sea Level),將計(jì)算得到的后向軌跡進(jìn)行聚類(lèi)分析,該方法是根據(jù)氣團(tuán)的移動(dòng)速度和方向?qū)Υ罅寇壽E進(jìn)行分組,得到不同的軌跡輸送組來(lái)估計(jì)污染物的潛在源區(qū)[25].分類(lèi)的原則是組內(nèi)各軌跡之間差異極小,而組間的差異極大[26],在聚類(lèi)分析過(guò)程中組間差異臨界值設(shè)置為 30%,即前后兩個(gè)軌跡的差異在30%以?xún)?nèi)就歸為同一類(lèi)型氣流, 把聚類(lèi)后的各條軌跡對(duì)應(yīng)的氣溶膠數(shù)濃度進(jìn)行平均,得到造成黃山光明頂夏季氣團(tuán)主要的輸送路徑.

2.2 潛在源貢獻(xiàn)因子分析法(PSCF)

PSCF是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來(lái)的一種判斷污染源可能方位的方法[11-13],PSCF通過(guò)結(jié)合氣團(tuán)軌跡和某要素值(本文指氣溶膠數(shù)濃度)來(lái)給出可能的排放源位置.PSCF函數(shù)定義為經(jīng)過(guò)某一區(qū)域(,i j分別代表經(jīng)度和緯度)的氣團(tuán)到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)時(shí)對(duì)應(yīng)的某要素值超過(guò)設(shè)定閾值的條件概率.

將某一研究區(qū)域劃分為 0.1°×0.1°的網(wǎng)格,對(duì)研究的要素設(shè)定一個(gè)閾值,當(dāng)軌跡所對(duì)應(yīng)的要素值高于這個(gè)閾值時(shí),認(rèn)為該軌跡是污染軌跡,其經(jīng)過(guò)網(wǎng)格(,)i j污染軌跡端點(diǎn)數(shù)為 ijm,而落在某網(wǎng)格(,)i j內(nèi)的所有軌跡端點(diǎn)數(shù)為 ijn,則 PSCF可以定義為公式(1).PSCF是一種條件概率,PSCF的誤差會(huì)隨著網(wǎng)格與采樣點(diǎn)的距離增加而增加.當(dāng) ijn較小時(shí),會(huì)有很大的不確定性.為了減小這種不確定性,很多研究者[27-29]引入了權(quán)重函數(shù)W( n ij) (公式 2).當(dāng)某一網(wǎng)格內(nèi)的 nij小于研究區(qū)內(nèi)每個(gè)網(wǎng)格的平均軌跡端點(diǎn)數(shù) n ave的 3倍時(shí),就要使用 W( n ij)來(lái)減小 PSCF 的不確定性.

PSCF的值越大,表明該網(wǎng)格點(diǎn)對(duì)觀測(cè)點(diǎn)的粒子濃度貢獻(xiàn)越大.高 PSCF值所對(duì)應(yīng)網(wǎng)格組成的區(qū)域就是光明頂氣溶膠數(shù)濃度的潛在源區(qū),經(jīng)過(guò)該區(qū)域的軌跡就是對(duì)粒子數(shù)濃度有影響的輸送路徑.

2.3 濃度權(quán)重軌跡分析(CWT)

由于 PSCF反映的是某網(wǎng)格中污染軌跡所占的比例,該方法存在一定的缺陷:不能區(qū)分相同PSCF值的網(wǎng)格對(duì)觀測(cè)點(diǎn)污染程度貢獻(xiàn)的大小,即無(wú)法確定經(jīng)過(guò)該網(wǎng)格內(nèi)的軌跡對(duì)應(yīng)的某要素值是略高于還是很高于設(shè)定的閾值.為了彌補(bǔ)這個(gè)不足,用CWT[14,16]方法計(jì)算了軌跡的權(quán)重濃度,以反映不同軌跡的污染程度.在 CWT分析法中,每個(gè)網(wǎng)格點(diǎn)都有一個(gè)權(quán)重濃度,它可以通過(guò)計(jì)算經(jīng)過(guò)該網(wǎng)格的軌跡對(duì)應(yīng)的觀測(cè)點(diǎn)粒子濃度的平均值來(lái)實(shí)現(xiàn),計(jì)算方法如公式(4).設(shè)置CWT的網(wǎng)格精度與 PSCF 相同,為 0.1°×0.1°.其中:Cij是網(wǎng)格(i, j)上的平均權(quán)重濃度;l是軌跡;Cl是軌跡l經(jīng)過(guò)網(wǎng)格(i, j)時(shí)對(duì)應(yīng)的光明頂?shù)牧Ｗ訑?shù)濃度;τijl是軌跡l在網(wǎng)格(i, j)停留的時(shí)間,計(jì)算過(guò)程中,用落在網(wǎng)格內(nèi)的軌跡的端點(diǎn)數(shù)來(lái)代替停留時(shí)間.采用與 PSCF分析法相同的權(quán)重函數(shù)W( n ij).

3 結(jié)果與討論

3.1 光明頂氣溶膠數(shù)濃度特征

計(jì)算光明頂夏季0.5～20μm的氣溶膠粒子數(shù)濃度的小時(shí)均值,以方便下文結(jié)合 TrajStat計(jì)算的后向軌跡數(shù)據(jù)分析污染物潛在源區(qū).剔除由于儀器故障造成缺失數(shù)據(jù)達(dá)半小時(shí)以上的相應(yīng)小時(shí)數(shù)據(jù),剔除后得到的可用小時(shí)平均數(shù)據(jù)樣本1833個(gè).為了研究不同粒徑顆粒物濃度的特征,將 0.5～20μm 的氣溶膠分為 0.5～1.0μm、1.0～2.5μm、2.5～20μm這3個(gè)粒徑段.其中本文受APS儀器觀測(cè)粒徑范圍(0.5～20μm)限制,定義積聚模態(tài)粒徑范圍是 0.5～1.0μm.從表 1中可以看出,觀測(cè)期間 0.5～20μm 顆粒物數(shù)濃度變化范圍為0.03～155 個(gè)/cm3,平均值為(20.7±21.8)個(gè)/cm3;粒徑為 0.5～1.0μm、1.0～2.5μm、2.5～10μm 顆粒物的平均數(shù)濃度分別是(19.6±20.8),(1±1.2),(0.06±0.08)個(gè)/cm3,各粒徑段粒子數(shù)濃度平均值占0.5～20μm數(shù)濃度的94.9%、4.8%、0.3%,可見(jiàn)積聚模態(tài)粒子占黃山光明頂粒徑為0.5～20μm氣溶膠的絕大部分.由圖1可見(jiàn),粒子的平均數(shù)濃度為19.6個(gè)/cm3,在可用的 1833h平均樣本中超過(guò)平均值的有689個(gè).其中6、7、8月的平均數(shù)濃度值分別是17.8,26.7,14.7個(gè)/cm3.觀測(cè)期間的數(shù)據(jù)波動(dòng)較大,這主要跟天氣系統(tǒng)和氣象要素有關(guān).6月初有秸稈焚燒,使得黃山頂積聚模態(tài)粒子濃度高,6月10號(hào)進(jìn)入梅雨季節(jié)后,長(zhǎng)時(shí)間的降水有效清除了氣溶膠,而6月底7月初和7月下旬的高數(shù)濃度主要受黃山周?chē)l(fā)達(dá)工業(yè)區(qū)氣團(tuán)輸送的影響,這與張磊[22]研究不同輸送類(lèi)型下的污染氣體(CO和O3)的結(jié)果相吻合.8月份黃山受南太平洋臺(tái)風(fēng)和副熱帶高壓的交替影響,光明頂位于副高后部,偏東風(fēng)將海洋上的清潔氣團(tuán)輸送到黃山,使得8月的數(shù)濃度偏低.

表1 黃山頂夏季不同粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度統(tǒng)計(jì)值Table 1 Number concentration of particles in different size ranges at Mt.Huang in the summer

圖1 2011年6～8月黃山頂積聚模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度小時(shí)均值分布Fig.1 Hourly mean number concentration of particles in the accumulation mode on Mt Huang during summer 2011

由表 2可見(jiàn)觀測(cè)期間積聚模態(tài)(0.5～1μm)數(shù)濃度明顯低于夏秋季節(jié)蘭州地區(qū)[(98±86)個(gè)/cm3]、春季廣州地區(qū)[(123±87)個(gè)/cm3].而對(duì)南京、上海、濟(jì)南地區(qū)的研究所用粒子濃度測(cè)量?jī)x器為 WPS,與本文的 APS測(cè)量原理有所不同.王飛[30]用 3種不同的粒子數(shù)濃度測(cè)量?jī)x器APS-SMPS-WPS對(duì)南京夏季氣溶膠數(shù)濃度的對(duì)比觀測(cè),研究發(fā)現(xiàn) APS測(cè)得的數(shù)濃度要低于WPS,在0.5～10μm測(cè)量范圍內(nèi)WPS約是APS的1.35倍.排除儀器測(cè)量原理不同造成的影響,南京、上海和濟(jì)南等地區(qū)的積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度仍然高于黃山,可見(jiàn)高海拔地區(qū)黃山頂?shù)臍馊苣z可以作為清潔背景.而積聚模態(tài)粒子在大氣中的壽命相對(duì)其他模態(tài)的粒子長(zhǎng),可長(zhǎng)距離輸送,因此有必要討論其隨氣團(tuán)軌跡的傳輸特征,以及在不同氣團(tuán)背景下的粒子潛在輸送源區(qū).

表2 本研究結(jié)果與其他城市地區(qū)研究結(jié)果的比較(個(gè)/cm3)Table 2 Comparison of the results obtained on Mt Huang with those from other urban areas (cm-3)

3.2 氣溶膠數(shù)濃度聚類(lèi)分析

利用TrajStat計(jì)算2011年6月1日～8月31日的有效樣本時(shí)間對(duì)應(yīng)的1833條后向軌跡,每條軌跡后向模擬 72h,時(shí)間分辨率為 0.1h,每條軌跡上有720個(gè)點(diǎn).用聚類(lèi)分析方法對(duì)軌跡進(jìn)行分組,得到3條主要傳輸路徑.如圖3(a)所示,A軌跡主要來(lái)自?xún)?nèi)陸各個(gè)方向的氣團(tuán),定義為大陸氣團(tuán);B軌跡源自南海經(jīng)過(guò)廣東江西省境內(nèi)到達(dá)黃山,定義為西南遠(yuǎn)距離海洋氣團(tuán);C軌跡為偏東海洋氣團(tuán).軌跡的路線(xiàn)和方向表示氣團(tuán)在到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)以前所經(jīng)過(guò)的地區(qū),根據(jù)其長(zhǎng)短可以判斷氣團(tuán)移動(dòng)的速度,長(zhǎng)的軌跡對(duì)應(yīng)快速移動(dòng)的氣團(tuán),短的軌跡對(duì)應(yīng)移動(dòng)緩慢的氣團(tuán).西南方向的軌跡比其他方向的軌跡長(zhǎng),表明來(lái)自西南方向的氣團(tuán)移動(dòng)都比較快.從圖 3中可以發(fā)現(xiàn),大陸性氣團(tuán)(聚類(lèi) A)多來(lái)自西北高海拔地區(qū),而聚類(lèi)B和C的氣團(tuán)多源自海平面上.3種聚類(lèi)氣團(tuán)在到達(dá)黃山時(shí)都有一個(gè)沿山體爬升的趨勢(shì),氣溶膠粒子可能會(huì)受到地形的強(qiáng)迫抬升的影響.銀燕等[36]研究 2008年黃山頂夏季0.1～10μm氣溶膠數(shù)濃度的日變化特征,發(fā)現(xiàn)黃山頂受邊界層發(fā)展和山谷風(fēng)的影響,氣溶膠數(shù)濃度下午大于上午.

圖2 黃山頂夏季后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果(a)及軌跡空間三維分布結(jié)構(gòu)(b)Fig.2 Cluster mean back-trajectories (A-C) arriving at Mt.Huang during the summer 2011 (a), and a 3D view of the three back-trajectories (b)

根據(jù)黃山頂夏季積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度小時(shí)平均值,結(jié)合由 Trajstat計(jì)算的后向軌跡,按照每條軌跡對(duì)應(yīng)的觀測(cè)點(diǎn)的數(shù)濃度,將后向軌跡劃分為清潔軌跡和污染軌跡.當(dāng)某條軌跡所對(duì)應(yīng)的黃山光明頂數(shù)濃度小于平均值(19.6個(gè)/cm3)時(shí),就將其定義為清潔軌跡;當(dāng)軌跡對(duì)應(yīng)的觀測(cè)點(diǎn)的數(shù)濃度高于平均數(shù)濃度時(shí),認(rèn)為該條軌跡為污染軌跡.由表3可見(jiàn),從總軌跡特征的發(fā)生頻率可以看出,聚類(lèi) A大陸型氣團(tuán)的占總軌跡的比例最大(43.4%),聚類(lèi)C偏東方向的海洋氣團(tuán)軌跡數(shù)最少(發(fā)生頻率24.2%).其中來(lái)自大陸的氣團(tuán)(聚類(lèi)A)的積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度均值(27.4個(gè)/cm3)超過(guò)了觀測(cè)期間的平均值(19.6個(gè)/cm3),并且遠(yuǎn)高于來(lái)自海洋氣團(tuán)背景下的粒子數(shù)濃度.對(duì)歐洲中部的一個(gè)站點(diǎn)的粒子數(shù)濃度譜分布特征的研究發(fā)現(xiàn),來(lái)源于大陸和海洋氣團(tuán)對(duì)觀測(cè)點(diǎn)Melpitz顆粒物數(shù)譜分布影響不同,來(lái)自大陸氣團(tuán)對(duì)應(yīng)積聚模態(tài)粒子較多[37].而同樣是源自海洋的氣團(tuán),來(lái)自西南方向的聚類(lèi) B軌跡對(duì)應(yīng)的觀測(cè)點(diǎn)粒子數(shù)濃度均值要遠(yuǎn)高于類(lèi)型C的數(shù)濃度均值.研究表明氣象條件對(duì)顆粒物數(shù)譜分布有重要影響[20],聚類(lèi) B和聚類(lèi)C都是從海洋飄過(guò)的氣團(tuán),相對(duì)濕度相差不大,但是在西南遠(yuǎn)距離輸送氣團(tuán)背景下的風(fēng)速較大,其平均風(fēng)速達(dá)到了6.3m/s,比起近地面的氣溶膠,高層的氣溶膠在風(fēng)速較大的情況下能傳輸?shù)礁h(yuǎn)的距離,可見(jiàn)較大的風(fēng)速將沿途的積聚模態(tài)的氣溶膠粒子帶到觀測(cè)點(diǎn).綜上所述,聚類(lèi)A大陸氣團(tuán)對(duì)應(yīng)的黃山頂粒子污染最重,積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度最高,而來(lái)自海洋的氣團(tuán)(聚類(lèi)B和聚類(lèi)C)相對(duì)大陸氣團(tuán)較清潔.

3.3 潛在源區(qū)分布及其相對(duì)貢獻(xiàn)值

利用PSCF分析3類(lèi)氣團(tuán)的潛在污染源分布及其相對(duì)貢獻(xiàn),設(shè)定整個(gè)觀測(cè)期間積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度的閾值為19.6個(gè)/cm3.圖3中a的顏色越深,表示該網(wǎng)格區(qū)域?qū)κ茳c(diǎn)黃山光明頂?shù)臄?shù)濃度影響越大.從圖3可以發(fā)現(xiàn),聚類(lèi)A大陸性氣團(tuán)的PSCF值大于0.6的區(qū)域最大,其次是聚類(lèi)B西南海洋氣團(tuán),而偏東的海洋氣團(tuán)高 PSCF值所占區(qū)域最小.造成這種污染源區(qū)分布的原因,一方面是由于 3種不同方向的氣團(tuán)軌跡在黃山頂出現(xiàn)的頻率不同造成的(表3),而更主要的原因是大陸性氣團(tuán)帶來(lái)的積聚模態(tài)的粒子數(shù)濃度明顯高于海洋氣團(tuán)的影響.

對(duì)于大陸性氣團(tuán)(聚類(lèi) A),高 PSCF值(PSCF＞0.6)區(qū)域主要集中在湖北東部、河南東南部、安徽中部、江西東北地區(qū)以及浙江西北部.對(duì)聚類(lèi) B西南遠(yuǎn)距離的海洋性氣團(tuán),其高 PSCF值集中在黃山光明頂?shù)奈髂掀鞣较?主要分布在兩廣交界處、湖南東南部和江西西北部.而來(lái)自西南偏南方向的海洋氣團(tuán)的污染潛在源區(qū)的PSCF值要小,甚至一些區(qū)域的PSCF的值為0,意味著來(lái)自這個(gè)方向的軌跡所對(duì)應(yīng)觀測(cè)點(diǎn)的污染貢獻(xiàn)值低于19.6個(gè)/cm3.說(shuō)明了來(lái)自大陸的氣團(tuán)的積聚模態(tài)的粒子對(duì)黃山的潛在貢獻(xiàn)要高于海洋性氣團(tuán).從聚類(lèi)C偏東海洋性氣團(tuán)的PSCF值分布情況可以發(fā)現(xiàn),高的 PSCF值分布在浙江沿海的寧波、溫州一帶工業(yè)較發(fā)達(dá)的地區(qū),相對(duì)較清潔的海洋氣團(tuán)在經(jīng)過(guò)這些污染嚴(yán)重地區(qū)之后,在較高的相對(duì)濕度的環(huán)境下,核膜態(tài)粒子經(jīng)過(guò)碰并向積聚模態(tài)轉(zhuǎn)化,造成了較高數(shù)濃度的積聚模態(tài)粒子[36].綜合3種聚類(lèi)氣團(tuán)的PSCF結(jié)果(圖4a),影響黃山光明頂夏季積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度的潛在源區(qū)主要分布在湖北東部、安徽中部、河南、江西境內(nèi)、兩廣交界處、湖南南部以及浙江北部.這些地區(qū)人口密集,工業(yè)和交通污染嚴(yán)重,對(duì)黃山積聚模態(tài)粒子貢獻(xiàn)較大.

表3 黃山頂夏季每組聚類(lèi)的軌跡數(shù)、發(fā)生頻率、對(duì)應(yīng)的積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度均值以及相應(yīng)氣象要素特征Table 3 Number of trajectories and occurrence frequency of cluster A to C, the corresponding averaged number concentration of accumulation-mode particles and meteorological parameters

分別用PSCF和CWT潛在源區(qū)的方法分析粒子的來(lái)源,對(duì)比發(fā)現(xiàn)2種分析方法得到的污染源區(qū)分布結(jié)果大致相同,細(xì)節(jié)方面略有不同(圖 4).例如在聚類(lèi)C偏南海洋氣團(tuán)中,用PSCF方法分析得到的潛在源區(qū)分布結(jié)果,其中在海洋上有一些潛在源區(qū)的 PSCF＜0.2并呈軌跡流線(xiàn)型的分布趨勢(shì).CWT方法得到的污染潛在源區(qū)的分布更加平滑.出現(xiàn)該現(xiàn)象的原因是,某條來(lái)自海洋的遠(yuǎn)距離軌跡氣團(tuán),只要該軌跡所對(duì)應(yīng)的觀測(cè)點(diǎn)的數(shù)濃度高于設(shè)定的污染數(shù)濃度閾值19.6個(gè)/cm3,PSCF方法就會(huì)認(rèn)定該條軌跡上所有的點(diǎn)都是污染的點(diǎn),因此造成了海洋上的軌跡流線(xiàn)型的PSCF值分布結(jié)果.而濃度權(quán)重軌跡CWT方法能很好地避免這一現(xiàn)象,在CWT方法中沒(méi)有設(shè)定某一特定污染臨界值,每條軌跡對(duì)觀測(cè)點(diǎn)的影響都是相等的.而且可以量化的得到不同貢獻(xiàn)程度源區(qū)的分布情況.

圖3 黃山頂夏季聚類(lèi)A～C的潛在源貢獻(xiàn)因子(PSCF)分布Fig.3 The distribution of the potential source contribution function (PSCF) of back trajectory clusters A to C on Mt.Huang during summer 2011

圖4 黃山頂夏季潛在源貢獻(xiàn)分布PSCF結(jié)果(a)與濃度權(quán)重軌跡CWT分析結(jié)果對(duì)比(b)Fig.4 A comparison of the distribution of potential source contribution function (PSCF) (a) with concentration-weighted trajectories (CWT) (b)

圖4(b)的CWT分析結(jié)果顯示,對(duì)黃山光明頂?shù)姆e聚模態(tài)粒子數(shù)濃度貢獻(xiàn)在40個(gè)/cm3的強(qiáng)潛在源區(qū),主要分布在河南、湖北東部以及浙江杭州灣地區(qū).數(shù)濃度貢獻(xiàn)在 20～40個(gè)/cm3的中等強(qiáng)度潛在源區(qū),主要集中在觀測(cè)點(diǎn)西南方向的江西境內(nèi)、湖南南部以及兩廣交界處,這些地區(qū)的氣團(tuán)沿著聚類(lèi) B所在的軌跡遠(yuǎn)距離輸送到黃山光明頂,此外中等強(qiáng)度地污染源區(qū)還有黃山以北蘇皖境內(nèi)的江淮平原城市帶.

圖5 黃山頂夏季積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度權(quán)重軌跡(CWT)垂直截面分布Fig.5 Vertical cross sections of the concentrationweighted trajectories

Kaiser等[38]曾用2種軌跡分析方法分析了5個(gè)全球氣候高山站NOx、CO、和O3的水平和垂直輸送狀況.Kaiser將垂直方向的分辨率在 2km以下設(shè)為200m,2km以上定為500m,水平網(wǎng)格精度為0.5°.本文借鑒Kaiser的設(shè)置方法,但是將水平方向的分辨率設(shè)為 0.1°的網(wǎng)格,垂直方向分辨率在2000m以下為40m,2～6km范圍內(nèi)設(shè)為100m,因此垂直方向分為90層.將每條軌跡在各個(gè)垂直層內(nèi)的滯留時(shí)間與在黃山頂觀測(cè)得到的數(shù)濃度值相結(jié)合,得到了污染軌跡氣團(tuán)在垂直方向的濃度權(quán)重貢獻(xiàn)值的分布情況(圖5).綜合圖5(a)和圖5(b)可以發(fā)現(xiàn),對(duì)黃山頂積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度貢獻(xiàn)值在50個(gè)/cm3以上的強(qiáng)潛在源區(qū)主要是高于光明頂海拔高度約2～5km之間的西北氣團(tuán).此外圖 5a顯示在 20°N附近黃山光明頂西南方向3～5km 高度的氣團(tuán)對(duì)光明頂?shù)臄?shù)濃度貢獻(xiàn)值也較大.總的來(lái)說(shuō),對(duì)于高海拔的黃山觀測(cè)點(diǎn),來(lái)自西北和西南方向,高度約2～5km的自由對(duì)流層氣團(tuán)對(duì)黃山頂積聚模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度貢獻(xiàn)較大.

4 結(jié)論

4.1 2011年6～8月黃山光明頂0.5～20μm 大氣顆粒物數(shù)濃度平均值為(20.7±21.8)個(gè)/cm,粒徑為0.5～1.0,1.0～2.5,2.5～10μm 顆粒物的平均數(shù)濃度分別占總數(shù)濃度的 94.9%、4.8%、0.3%,其中積聚模態(tài)(0.5～1μm)粒子占總數(shù)濃度的絕大部分.

4.2 對(duì)黃山夏季觀測(cè)期間的后向軌跡聚類(lèi)分析得到三種結(jié)果,分別是 A:大陸氣團(tuán),B:西南遠(yuǎn)距離海洋氣團(tuán),C:偏東太平洋氣團(tuán).其中大陸型氣團(tuán)的占總軌跡的比例最大(43.4%),聚類(lèi)C偏東方向的海洋軌跡數(shù)最少(發(fā)生頻率 24.2%).來(lái)自大陸的氣團(tuán)(聚類(lèi)A)的積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度均值27.4個(gè)/cm3要高于來(lái)自海洋氣團(tuán)背景下(聚類(lèi)B和聚類(lèi)C)的粒子數(shù)濃度.

4.3 綜合潛在源貢獻(xiàn)因子分析法(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析(CWT)的結(jié)果分析發(fā)現(xiàn), 影響黃山光明頂積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度的主要潛在源區(qū)分布在湖北東部、安徽中部、河南、江西境內(nèi)、兩廣交界處、湖南南部以及浙江北部等一些人口密集,工業(yè)和交通污染嚴(yán)重的地區(qū).其中對(duì)積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度貢獻(xiàn)在 40個(gè)/cm3的強(qiáng)潛在源區(qū),其主要分布在河南、湖北東部以及浙江杭州灣地區(qū),還有自西北黃土高原經(jīng)河南省到達(dá)光明頂?shù)臍鈭F(tuán).而數(shù)濃度貢獻(xiàn)在 20～40個(gè)/cm3的中等強(qiáng)度潛在源區(qū),主要集中在黃山西南方向的江西境內(nèi)、湖南南部以及兩廣交界處.在垂直分布上,來(lái)自西北和西南方向高度約2～5km的自由對(duì)流層氣團(tuán)對(duì)黃山頂積聚模態(tài)粒子數(shù)濃度貢獻(xiàn)較大.

[1]Seinfeld J H, Pandis S N.Atmospheric chemistry and physics:from air pollution to climate change [M].New jersey:John Wiley& Sons, 2012.

[2]Harrison R M, Yin J.Particulate matter in the atmosphere: which particle properties are important for its effects on health? [J].Science of the Total Environment, 2000,249(1):85-101.

[3]Ramanathan V, Crutzen P J, Kiehl J T, et al.Aerosols, climate,and the hydrological cycle [J].Science, 2001,294(5549):2119-2124.

[4]HUSSEIN T, DAL MASO M, PET?J? T, et al.Evaluation of an automatic algorithm for fitting the particle number size distributions [J].Boreal Environment Research, 2005,10(5):337-355.

[5]M?kel? J M, Aalto P, Jokinen V, et al.Observations of ultrafine aerosol particle formation and growth in boreal forest [J].Geophysical Research Letters, 1997,24(10):1219-1222.

[6]童堯青,銀 燕,錢(qián) 凌,等.南京地區(qū)灰霾天氣特征分析 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2007,27(5):584-588.

[7]Stohl A.Trajectory statistics-a new method to establish sourcereceptor relationships of air pollutants and its application to the transport of particulate sulfate in Europe [J].Atmospheric Environment, 1996,30(4):579-587.

[8]Ashbaugh L L, Malm W C, Sadeh W Z.A residence time probability analysis of sulfur concentrations at Grand Canyon National Park [J].Atmospheric Environment, 1985,19(8):1263-1270.

[9]Poirot R L, Wishinski P R.Visibility, sulfate and air mass history associated with the summertime aerosol in northern Vermont [J].Atmospheric Environment, 1986,20(7):1457-1469.

[10]Keeler G J.A Hybrid Approach for Source Apportionment of Atmospheric Pollutants in the Northeastern United States [D].Michigan:University of Mivhigan, 1987.

[11]Zeng Y, Hopke P K.A study of the sources of acid precipitation in Ontario, Canada [J].Atmospheric Environment, 1989,23(7):1499-1509.

[12]Gao N, Cheng M D, Hopke P K.Potential source contribution function analysis and source apportionment of sulfur species measured at Rubidoux, CA during the Southern California Air Quality Study, 1987 [J].Analytica Chimica Acta, 1993,277(2):369-380.

[13]Hopke P K, Gao N, Cheng M D.Combining chemical and meteorological data to infer source areas of airborne pollutants [J].Chemometrics and Intelligent Laboratory Systems, 1993,19(2):187-199.

[14]Seibert P, Kromp-Kolb H, Baltensperger U, et al.Trajectory analysis of aerosol measurements at high alpine sites [J].Transport and Transformation of Pollutants in the Troposphere,1994:689-693.

[15]Stohl A.Trajectory statistics-a new method to establish sourcereceptor relationships of air pollutants and its application to the transport of particulate sulfate in Europe [J].Atmospheric Environment, 1996,30(4):579-587.

[16]Hsu Y K, Holsen T M, Hopke P K.Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago [J].Atmospheric Environment, 2003,37(4):545-562.

[17]Pratt K A, Prather K A.Aircraft measurements of vertical profiles of aerosol mixing states [J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984–2012), 2010,115(D11).

[18]Li W J, Zhang D Z, Shao L Y, et al.Individual particle analysis of aerosols collected under haze and non-haze conditions at a high-elevation mountain site in the North China plain [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2011,11(22):11733-11744.

[19]沈小靜.泰山大氣氣溶膠數(shù)譜分布特征及光學(xué)特性研究 [D].北京:中國(guó)氣象科學(xué)研究院, 2012.

[20]Wang G, Li J, Cheng C, et al.Observation of atmospheric aerosols at Mt.Hua and Mt.Tai in central and east China during spring 2009–Part 1: EC, OC and inorganic ions [J].Atmos.Chem.Phys., 2011,11:4221-4235.

[21]張曉培.黃山頂大氣氣溶膠粒子來(lái)源和輸送過(guò)程的數(shù)值模擬[D].南京:南京信息工程大學(xué), 2012.

[22]張 磊,金蓮姬,朱 彬,等.2011年 6～8月平流輸送對(duì)黃山頂污染物濃度的影響 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2013,33(6):969-978.

[23]Wang Y Q, Zhang X Y, Draxler R R.TrajStat: GIS-based software that uses various trajectory statistical analysis methods to identify potential sources from long-term air pollution measurement data [J].Environmental Modeling and Software,2009,24(8):938-939.

[24]Draxler R R, Hess G D.An overview of the HYSPLIT_4modeling system for trajectories [J].Australian Meteorological Magazine, 1998,47:295-308.

[25]石春娥,翟武全,楊 軍,等.長(zhǎng)江三角洲地區(qū)四省會(huì)城市PM10污染特征 [J].高原氣象, 2008,27(2):408-414.

[26]Dorling S R, Davies T D, Pierce C E.Cluster analysis: A technique for estimating the synoptic meteorological controls on air and precipitation chemistry–Method and applications [J].Atmospheric Environment.Part A.General Topics, 1992,26(14):2575-2581.

[27]Hopke P K, Barrie L A, Li S M, et al.Possible sources and preferred pathways for biogenic and non-sea-salt sulfur for the high Arctic [J].Journal of Geophysical Research, 1995,100(D8):16595-16603.

[28]Polissar A V, Hopke P K, Paatero P, et al.The aerosol at Barrow,Alaska: Long-term trends and source locations [J].Atmospheric Environment, 1999,33(16):2441-2458.

[29]Xu X, Akhtar U S.Identification of potential regional sources of atmospheric total gaseous mercury in Windsor, Ontario, Canada using hybrid receptor modeling [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(15):7073-7083.

[30]王 飛,朱 彬,康漢清,高晉徽.APS-SMPS-WPS 對(duì)南京夏季氣溶膠數(shù)濃度的對(duì)比觀測(cè) [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2011,31(9):1416-1423.

[31]張 濤,陶 俊,王伯光,等.廣州市春季大氣顆粒物的粒徑分布及能見(jiàn)度研究 [J].中國(guó)科學(xué)院研究生院學(xué)報(bào), 2010,27(3):331-337.

[32]趙素平,余 曄,陳晉北,等.蘭州市夏秋季顆粒物譜分布特征研究 [J].環(huán)境科學(xué), 2012,33(3):687-693.

[33]錢(qián) 凌,銀 燕,童堯青,等.南京北郊大氣細(xì)顆粒物的粒徑分布特征 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2008,28(1):18-22.

[34]高 健,王 韜,王文興.中國(guó)城市大氣超細(xì)顆粒物濃度及粒徑分布研究 [C].//中國(guó)氣象學(xué)會(huì)2006年年會(huì)“大氣成分與氣候、環(huán)境變化”分會(huì)場(chǎng)論文集.成都:中國(guó)氣會(huì), 2006:879-885.

[35]高 健,王 進(jìn),程淑會(huì),等.濟(jì)南夏季大氣顆粒物粒徑分布特征及來(lái)源機(jī)理分析 [J].中國(guó)科學(xué)院研究生院學(xué)報(bào), 2007,24(5):680-687.

[36]銀 燕,陳 晨,陳 魁,等.黃山大氣氣溶膠微觀特性的觀測(cè)研究 [J].大氣科學(xué)學(xué)報(bào), 2010,33(2):129-136.

[37]Birmili W, Wiedensohler A, Heintzenberg J, et al.Atmospheric particle number size distribution in central Europe: Statistical relations to air masses and meteorology [J].Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984–2012), 2001,106(D23):32005-32018.

[38]Kaiser A, Scheifinger H, Spangl W, et al.Transport of nitrogen oxides, carbon monoxide and ozone to the Alpine Global Atmosphere Watch stations Jungfraujoch (Switzerland),Zugspitze and Hohenpeissenberg (Germany), Sonnblick (Austria)and Mt.Krvavec (Slovenia) [J].Atmospheric Environment, 2007,41(40):9273-9287.