王曉彥，李健軍

中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護監(jiān)測質量控制重點實驗室，北京 100012

歐洲大氣顆粒物標準及監(jiān)測體系

王曉彥，李健軍

中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護監(jiān)測質量控制重點實驗室，北京 100012

以歐洲環(huán)境空氣質量及清潔空氣指令為基礎，從標準限值、監(jiān)測點位布設、監(jiān)測方法等多個方面，對歐洲大氣顆粒物標準及監(jiān)測體系進行了綜合闡述。由極限值、目標值、暴露濃度限值、評價上限和下限等構成的標準限值體系協(xié)同作用，將歐洲大氣顆粒物濃度控制在一定范圍內；大氣顆粒物監(jiān)測點位布設方法遵循基本布設原則和最少點位數(shù)及AEI計算要求的詳細規(guī)定；在顆粒物監(jiān)測方法上，參比方法和等效方法并存，近年多種方法的應用情況也有所變化。通過對歐洲大氣顆粒物標準及監(jiān)測體系的綜述，以期為中國大氣顆粒物監(jiān)測管理提供先進思路和技術參考。

歐洲；大氣顆粒物；標準；點位布設；監(jiān)測方法

歐洲現(xiàn)行的環(huán)境空氣質量標準和監(jiān)測體系基于2008年歐洲議會和歐盟理事會共同頒布的歐洲環(huán)境空氣質量及清潔空氣指令（2008／50／EC）。該指令在空氣質量標準、監(jiān)測點位布設、污染物監(jiān)測方法、空氣質量評價與管理、清潔空氣計劃、信息發(fā)布、空氣質量報告等方面做出了原則性的技術規(guī)定，是歐洲各國開展空氣質量監(jiān)測、評價、管理的指導性文件［1］。各國以該指令為基礎，結合實際情況，制定適合本國環(huán)境空氣質量達標管理的一系列法律法規(guī)，以賦予指令法律效力。大氣顆粒物（PM，包括PM10和PM2.5）是歐洲環(huán)境空氣質量監(jiān)測和達標管理的重點之一，2008／50／EC指令中詳細規(guī)定了大氣顆粒物的濃度限值、布點原則、監(jiān)測方法等一系列監(jiān)測管理相關內容。研究將對歐洲較為成熟和完善的大氣顆粒物標準及監(jiān)測體系進行綜合闡述，以期為中國大氣顆粒物的監(jiān)測管理提供先進思路和技術參考。

1 大氣顆粒物標準和限值

2008／50／EC指令中除規(guī)定大氣顆粒物的標準極限值外，還根據(jù)不同目的設定了一系列濃度限值對顆粒物污染進行全方位的綜合控制，形成了一套較為復雜的大氣顆粒物標準和限值體系。

1.1 極限值

2008／50／EC指令中對大氣顆粒物濃度設定了極限值（limit value），是硬性的空氣質量達標要求，其中PM10日均值極限值與WHO指導值相同，未設定PM2.5日均值極限值，PM10、PM2.5與WHO指導值仍存在一定差距。與中國不同的是，歐洲空氣質量標準中還同時規(guī)定PM10日均濃度一年內超標天數(shù)不得超過35 d，因此從濃度和超標天數(shù)2個方面綜合控制大氣顆粒物污染。同樣，允許的超標天數(shù)也使空氣質量達標評價具備一定的彈性空間。歐洲和WHO大氣顆粒物標準的比較見表1［2］。

表1 歐洲和WHO大氣顆粒物標準比較

1.2 目標值

2008／50／EC指令對PM2.5年均濃度設定了目標值，要求PM2.5年均值在2020年達到20 μg／m3。在正式生效之前，目標值僅是改善空氣質量的軟性要求，即在一定時間內盡可能達到的目標性濃度限值。

根據(jù)人體健康與環(huán)境影響之間進一步的研究成果以及成員國在目標值實現(xiàn)上的技術可行性和經驗，歐洲理事會將適時對PM2.5年均濃度目標值進行審查，并視情況調整目標值。

1.3 暴露濃度限值

為進一步降低PM2.5污染以減少因人體暴露導致的健康影響，2008／50／EC指令對PM2.5設定了暴露濃度限值。該值基于平均暴露指示值（AEI）的計算，以所有城市監(jiān)測站開展的PM2.5濃度監(jiān)測為基礎，計算連續(xù)3年PM2.5年均濃度的滑動平均值作為AEI。歐盟以各成員國2010年的AEI為基準（2008—2010年PM2.5年均濃度值），按照濃度范圍設定了不同比例的PM2.5削減目標，并將以2020年AEI對各成員國的目標完成情況進行評估［1］（表2）。

表2 基于2010年AEI的PM2.5削減目標

極限值在質量濃度上對PM2.5加以控制，而AEI側重于PM2.5污染減排，以達到極限值要求。極限值和 AEI之間類似“鉗子”的協(xié)同作用將PM2.5污染控制在一定范圍內。

1.4 評價上限和下限

歐洲針對PM2.5濃度設定評價上限、下限的目的在于劃分濃度區(qū)間以選擇不同的數(shù)據(jù)獲取方式。當PM2.5濃度高于評價上限（極限值的70%，17 μg／m3）時，必須在固定點位開展實地監(jiān)測以獲得濃度數(shù)據(jù)；當濃度低于評價下限（極限值的50%，12 μg／m3）時，允許單獨使用模型模擬或客觀評估獲得濃度數(shù)據(jù)；當濃度在評價上限與下限之間（12～17 μg／m3）時，可使用固定點位監(jiān)測、模型模擬或指示測量的綜合方式獲取數(shù)據(jù)［1］。根據(jù)評價上限、下限劃分3種濃度區(qū)間，使PM2.5濃度數(shù)據(jù)獲取方式多樣化，具有較強的靈活性和實際操作性。

2 大氣顆粒物監(jiān)測點位布設

2.1 點位布設原則

歐洲空氣質量監(jiān)測點位設置的目的分為保護人體健康和保護植物及自然生態(tài)系統(tǒng)2個大類。2008／50／EC指令從宏觀角度規(guī)定了監(jiān)測點位的選址原則，并從微觀角度提出監(jiān)測點位站房設計、采樣條件、基礎設施等具體要求，以保證不同點位監(jiān)測數(shù)據(jù)的可比性。

以保護人體健康為目的的監(jiān)測點位選址的首要原則是將國家內部劃分若干個區(qū)域和城市群作為“區(qū)”，且對每種污染物單獨劃分“區(qū)”，分別進行監(jiān)測點位設置，形成各種污染物相對獨立的監(jiān)測網(wǎng)絡。在設置點位時，要求在各“區(qū)”內容易出現(xiàn)高濃度（峰值）而直接或間接影響人體健康的地區(qū)，以及“區(qū)”內其他能代表總人口暴露水平的地區(qū)設置監(jiān)測點［3］。

為了優(yōu)化空氣質量的管理，根據(jù)面積、人口、污染物來源、保護目標、減排策略等因素，各污染物劃分的“區(qū)”的數(shù)量會有所不同。例如2010年歐盟27個成員國中，NO2、PM10這2項容易超標的污染物“區(qū)”的數(shù)量（約680個）多于其他污染物（400～600個）；21個國家中PM10、PM2.5劃分“區(qū)”幾乎一致，而部分國家 PM10的“區(qū)”多于PM2.5，例如德國分別劃分了85個PM10“區(qū)”和78個PM2.5“區(qū)”［4］。

與國際慣例相同，歐洲規(guī)定不同類型監(jiān)測點位需具有一定的區(qū)域范圍代表性，例如交通監(jiān)測點至少代表100 m長的街段的空氣質量，工業(yè)區(qū)監(jiān)測點至少代表250 m×250 m范圍的空氣質量，城市監(jiān)測點應設置在能反映上風向所有污染源綜合貢獻影響的位置，能代表幾平方公里范圍的空氣質量，鄉(xiāng)村背景監(jiān)測點不應受到周圍城市群或工業(yè)區(qū)的影響等。在保證監(jiān)測點位代表性的前提下，各國可按照空間相關分析、等濃度線、聚類等不同方法自行設計污染物的監(jiān)測網(wǎng)絡［3］。

2.2 最少監(jiān)測點位數(shù)要求

針對以固定點位監(jiān)測（自動監(jiān)測或手工監(jiān)測）作為唯一污染物濃度獲取方式的區(qū)域和城市群，2008／50／EC指令規(guī)定了該區(qū)域和城市群內的最少監(jiān)測點位數(shù)，以保證能夠全面反映污染物總體濃度水平。同時，根據(jù)面源和點源2種不同的監(jiān)測對象，最少點位數(shù)要求又有所區(qū)別。

在面源上監(jiān)測大氣顆粒物濃度時，各“區(qū)”內規(guī)定不同數(shù)量的最少監(jiān)測點位，同時根據(jù)“區(qū)”內PM2.5的最大濃度又分為“超過評價上限”和“介于評價上下限之間”2類。在同一人口數(shù)區(qū)間內，以上2類情況下要求的最少點位數(shù)不同，PM2.5最大濃度超過評價上限的最少點位數(shù)多于最大濃度介于評價上下限之間的最少點位數(shù)，且隨著區(qū)域和城市群內人口數(shù)的增加，兩者之間的差距會越來越大。在同一個點位同時監(jiān)測PM10、PM2.5時，該點位計為2個單獨的點位，且一個國家中PM10和PM2.5監(jiān)測點位數(shù)量差別不能超過2個。相對來說，PM2.5監(jiān)測點位的設置更加側重于人體暴露影響評價。例如2010年990個PM2.5監(jiān)測點中，52%是城市和郊區(qū)監(jiān)測點，33%是用于交通和工業(yè)監(jiān)測點；相反，2 859個PM10監(jiān)測點位中，兩者的比例分別為41%、46%［4］。面源監(jiān)測大氣顆粒物（PM）的最少點位數(shù)要求見表3［1］。

表3 面源監(jiān)測PM的最少點位數(shù)要求

在進行大氣顆粒物的點源監(jiān)測時，監(jiān)測點位數(shù)量的設置應同時考慮污染源密度、空氣污染擴散類型和對人體健康的潛在暴露影響等因素。

各成員國在選定大氣顆粒物固定監(jiān)測點位后上報歐盟理事會，由理事會進行統(tǒng)一監(jiān)督并優(yōu)化總體點位布設。在滿足一定條件后，例如當輔助方法（模型模擬或指示測量）能夠提供足夠的信息用于評價環(huán)境空氣質量時，可視情況減少監(jiān)測點位數(shù)。

2.3 用于AEI計算的點位數(shù)要求

除最少監(jiān)測點位數(shù)要求外，PM2.5監(jiān)測中應保證有足夠數(shù)量的城市點位提供監(jiān)測數(shù)據(jù)用于AEI計算，即在城市群每100萬人口或超過10萬居民的其他城市地區(qū)內均需設置一個點位。在用于AEI計算的PM2.5點位設置上，允許與現(xiàn)有PM2.5監(jiān)測點位重合，即從中選取部分點位的PM2.5監(jiān)測數(shù)據(jù)進行AEI計算。如表4所示，2010年歐洲主要國家中，用于AEI計算的點位數(shù)占PM2.5總點位數(shù)的比例為16% ～96%［4］。

表4 2010年歐洲主要國家用于AEI計算的點位數(shù)

3 大氣顆粒物監(jiān)測方法

3.1 參比監(jiān)測方法

歐洲大氣顆粒物質量濃度的參比監(jiān)測方法（基準方法）為重量法，并針對PM10、PM2.5均制定了相應的方法標準，分別為EN 12341：1998、EN 14907：2005，目前這2項標準已由歐洲標準委員會修訂歸納為一項標準（prEN 12341：2012）。大氣顆粒物的參比方法標準對重量法監(jiān)測的原理、質量控制和質量保證措施、采樣系統(tǒng)構成、稱重設備、濾膜條件、采樣和稱重過程等基礎內容，以及包括天平室、空白膜稱重、采樣時間、樣品保存和輸送、采樣膜稱重等在內的一系列技術要求做出了詳細闡述和規(guī)定［5?6］。

3.2 等效監(jiān)測方法

高時間分辨率、連續(xù)在線的自動監(jiān)測方法在歐洲大氣顆粒物濃度監(jiān)測中被廣泛應用。歐盟允許將自動監(jiān)測方法作為重量法的等效方法來監(jiān)測大氣顆粒物濃度，并有權要求成員國提交等效方法與參比方法之間的比對測試報告。歐洲最常用的大氣顆粒物自動監(jiān)測方法為β射線法、微量振蕩天平法（TEOM）。

為規(guī)范等效方法在環(huán)境空氣質量監(jiān)測中的應用，歐盟委員會出臺了相關指導性文件，為各類監(jiān)測方法的等效性認證提供依據(jù)。其中，指導文件中詳細說明了大氣顆粒物自動監(jiān)測等效測試認證的程序，包括與參比方法外場比對測試的要求和過程、濾膜稱重和存儲等實驗條件、數(shù)據(jù)評價、不確定性評估、結果校正、質量控制和質量保證等眾多方面［7］。

通過等效測試認證的大氣顆粒物自動監(jiān)測方法可計算獲得相應的校正系數(shù)（CF），以使其監(jiān)測結果與參比方法監(jiān)測結果等效。各國會對CF值進行適時的審查、更新，歐盟也有權對成員國使用的CF值進行確認或修正，并要求CF值可追溯，以保證與以往監(jiān)測數(shù)據(jù)具有可比性。如表5所示，2007年歐盟27個成員國（EU27）有47%的PM10監(jiān)測點上報了CF值，其中分別有43%的CF值大于1，32%的CF值等于1；PM2.5監(jiān)測點上報的CF值中，大于1、等于1的比例分別為29%、50%［8］。

表5 2007年EU27中等效監(jiān)測方法CF值使用情況 %

對于未開展PM10自動監(jiān)測方法等效測試認證的國家，歐洲設定了統(tǒng)一的默認校正系數(shù)（CF＝1.3），且該系數(shù)同時適用于PM10自動監(jiān)測的日均值、年均值校正。部分國家已開展的等效測試認證結果顯示，不同原理的PM10自動監(jiān)測方法使用的CF值不同，見表6［9］。

表6 2009年歐洲國家PM10自動監(jiān)測法CF值統(tǒng)計

3.3 各類監(jiān)測方法使用情況

根據(jù)歐洲空氣污染和減緩氣候變化主題研究中心最新發(fā)布的2011年歐洲監(jiān)測信息交換報告的統(tǒng)計，2010年歐洲共有3 040個PM10監(jiān)測點位和997個PM2.5監(jiān)測點位提供監(jiān)測數(shù)據(jù)，其中，采用參比重量法、β射線法、TEOM監(jiān)測PM10的點位比例分別為22%、43%、24%，采用這3種方法監(jiān)測PM2.5的點位比例分別為33%、23%、26%。圖1顯示，在歐洲大氣顆粒物監(jiān)測中，50%以上的點位采用自動監(jiān)測方法監(jiān)測PM10、PM2.5濃度［10］。

圖1 2010年歐洲PM10、PM2.5監(jiān)測方法使用情況

通過對2005—2009年歐洲PM2.5多種監(jiān)測方法使用情況的統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，在PM2.5監(jiān)測點位逐年增多的情況下，采用參比重量法和β射線自動監(jiān)測法的點位所占的比例仍相對穩(wěn)定，分別在27%～36%、27%～39%的范圍內波動；眾多研究結果顯示，在儀器加熱除濕的環(huán)境下，大氣顆粒物中硝酸銨等半揮發(fā)性有機物會有所損失，使得 TEOM自動監(jiān)測儀的監(jiān)測結果偏低［11?13］，而在此基礎上加裝膜動態(tài)測量系統(tǒng)（FDMS）則成為修正 TEOM監(jiān)測結果的趨勢［14?16］。從表7可以明顯看出，歐洲使用TEOM監(jiān)測PM2.5的點位所占比例在逐年減少，從2005年的37%下降到2009年的6%；相反，使用TEOM?FDMS監(jiān)測PM2.5的點位所占比例在逐年升高，在2008年超過TEOM，2009年達到21%，高達TEOM所占比例的3.5倍。由表7可見，TEOM?FDMS正逐漸取代TEOM，成為歐洲PM2.5自動監(jiān)測的主流方法之一。

表7 歐洲PM2.5多種監(jiān)測方法所占比例變化情況［8，17?20］

4 結語

經過幾十年大氣顆粒物監(jiān)測管理與污染控制探索，歐洲逐漸形成了一套多個約束性指標并存的大氣顆粒物標準和限值體系，通過各方面的協(xié)同作用，有效地將大氣顆粒物濃度控制在一定范圍內。根據(jù)歐洲環(huán)境空氣質量及清潔空氣指令中按“區(qū)”布點的原則性規(guī)定和最少點位數(shù)要求，同時結合人體暴露評價需求，各國分別建立了大氣顆粒物監(jiān)測網(wǎng)絡。在監(jiān)測方法上，以重量法作為大氣顆粒物濃度監(jiān)測的參比方法，同時廣泛應用自動監(jiān)測方法，并形成完善的等效方法認證程序和CF值使用規(guī)范。總之，歐洲先進的大氣顆粒物標準和監(jiān)測體系，可為中國大氣顆粒物監(jiān)測管理的發(fā)展帶來一定的思考和啟示。

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Atmospheric Particulate Matter Standards and Monitoring System of Europe

WANG Xiao?yan，LI Jian?jun
State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring，China National Environmental Monitoring Centre，Beijing 100012，China

Based on the Directive of ambient air quality and cleaner air for Europe，this paper made a review on the standards and limits，siting of sampling points and measurement methods of atmospheric particulate matter（PM）in Europe.The standards and limits system consists of limit values，target values，exposure concentration obligation，upper and lower assessment levels，which maintains the European PM concentrations within a certain range.The layout of PM sampling points follows the basic principles and further detailed regulations according to minimum number and AEI calculation requirements.Reference and equivalent methods for PM monitoring exist at the same time and the application of these methods has changed during recent years.The purpose of this review is to provide advanced experience and technical reference for atmospheric particulate matter monitoring management system of China.

Europe；atmospheric particulate matter；standards；siting of sampling points；monitoring methods

X830

A

1002?6002（2014）06?0013?06

2013?11?17；

2014?02?21

王曉彥（1985?），女，河北邢臺人，碩士，助理工程師.

李健軍