r GO-TiO2／ASC新型光催化劑用于煙氣光氧化脫硝性能研究?

采用一步溶劑熱法制備了活化半焦負(fù)載還原氧化石墨烯摻雜二氧化鈦新型負(fù)載型光催化劑，即rGO-TiO2／ASC。分別考察了高溫水汽活化方法和還原氧化石墨烯rGO摻雜量對(duì)光催化脫硝性能的影響，并進(jìn)一步探究光照條件、煙氣氧含量和煙氣濕度對(duì)NO氧化脫除的作用，得出新型負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC光催化脫硝過程主要過程。結(jié)果表明，5%水汽高溫活化半焦ASC的脫硝效率最高，反應(yīng)4h后可達(dá)52%。rGO負(fù)載量為8%時(shí)，負(fù)載型光催化劑rGOTiO2／ASC脫硝性能4h后轉(zhuǎn)化率達(dá)70.68%。有無O2對(duì)脫硝率影響較大，有無光照對(duì)其影響次之。無H2O時(shí)，脫硝率呈現(xiàn)先平穩(wěn)后下降的趨勢(shì)。新型負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC的脫硝過程由光催化活性組分rGO-TiO2／ASC的光催化氧化和載體部分ASC的常規(guī)氧化兩部分組成。

活化半焦；還原氧化石墨烯；光催化氧化；紫外光照；煙氣脫硝

大氣主要污染物氮氧化物NOX，包括NO，N2O，NO2，N2O5等形式，主要來自于天然氣、石油、煤等化石燃料的燃燒［1］。由氮氧化物NOX所引發(fā)的一系列酸雨效應(yīng)、光化學(xué)煙霧以及對(duì)人類呼吸系統(tǒng)直接造成的危害，對(duì)NOx的控制技術(shù)提出了更高的要求?；钚园虢故且悦禾繛樵现苽涞囊环N多孔碳材料，以其來源廣泛、價(jià)格低廉、易于再生等優(yōu)勢(shì)成為最具前景的脫硝催化劑［2］。但活性半焦用于煙氣氧化脫硝過程中由于NO和H2O在催化劑表面的競(jìng)爭(zhēng)吸附易造成催化劑的“水中毒”現(xiàn)象［3］。王群的研究表明［4］，單純的表面酸堿改性對(duì)活性炭脫硝過程的抗水性問題改進(jìn)不大。光催化技術(shù)以H2O為反應(yīng)物的特點(diǎn)不僅可改進(jìn)活性半焦脫硝的“水中毒”問題，其中產(chǎn)生的強(qiáng)氧化性活性基也進(jìn)一步強(qiáng)化了NO的氧化脫除過程［5］。但TiO2光生電子和空穴的快速?gòu)?fù)合問題制約了其光催化效率的提高。近年來，眾多研究集中于碳材料對(duì)改性TiO2光催化性能的提高［6］。Liu等研究表明［7］，多壁碳納米管修飾TiO2可提高氧化脫硝性能。Meng等研究表明［8］，活性炭纖維負(fù)載TiO2增強(qiáng)了其對(duì)羅丹明B的吸附性和光催化性能。尤其是石墨烯，由于其對(duì)電子的捕獲性和高傳輸性等特點(diǎn)，可有效改善TiO2光生電子和空穴的復(fù)合問題［9］。Wang等［9］、Tan等［10］和Cao等［11］分別研究了還原氧化石墨烯rGO改性TiO2在光催化降解有機(jī)物、還原CO2和制氫等方面的應(yīng)用，而文獻(xiàn)中鮮有還原氧化石墨烯rGO改性TiO2用于提高光催化氧化脫硝性能的研究。

本實(shí)驗(yàn)考察了不同活化方法對(duì)ASC光催化脫硝性能的影響和水熱浸漬法制備的負(fù)載型光催化劑rGOTiO2／ASC的脫硝性能，利用脈沖實(shí)驗(yàn)探究rGO-TiO2／ASC光催化脫硝過程，為活化半焦光催化脫硝的工業(yè)應(yīng)用提供理論依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1光催化劑的制備

1.1.1 ASC的制備

硝酸改性 將4～10目原料半焦SC加入裝有45%濃硝酸的三口圓底燒瓶中，置于恒溫水浴鍋內(nèi)，保持75℃恒溫回流2 h。反應(yīng)后的SC用蒸餾水反復(fù)清洗數(shù)次直至洗滌液呈中性，置于鼓風(fēng)干燥箱中烘干。標(biāo)記為SCH。

高溫水汽活化 將硝酸活化后的半焦SCH置于固定床內(nèi)，在氮?dú)鈿夥障?，?0℃／min的升溫速度程序升溫至700℃，打開水汽控制閥，分別通入5%、15%、20%的水蒸氣，恒溫2 h后關(guān)閉水汽控制閥，氮?dú)鈿夥障吕鋮s至室溫。分別標(biāo)記為ASC5、ASC15、ASC20。

溶劑熱法處理 將硝酸和高溫水汽活化后的40 g半焦ASC15置于裝有無水乙醇的100 mL聚四氟乙烯水熱反應(yīng)釜中，放入150℃的恒溫箱內(nèi)，保持5 h。反應(yīng)后的半焦用蒸餾水洗凈，置于鼓風(fēng)干燥箱中烘干。標(biāo)記為ASCs。

1.1.2 GO的制備 本實(shí)驗(yàn)采用改進(jìn)hummer法制備氧化石墨GO。將2 g鱗片石墨和2 g硝酸鈉緩慢加入冰浴中的92 mL濃硫酸，并保持?jǐn)嚢?0 min。緩慢加入12 g高錳酸鉀，繼續(xù)攪拌，在冰浴下保持30 min。升溫至35℃，反應(yīng)2 h。緩慢加入200 mL去離子水，攪拌3 min。將溶液倒入裝有500 mL蒸餾水的1 L燒杯中，立即加入30%雙氧水后，溶液變?yōu)榱咙S色。再連續(xù)加入300 mL蒸餾水和20 mL的30%雙氧水，蒸餾水透析至中性和無氯離子為止。冷凍干燥數(shù)天后取出。

1.1.3 負(fù)載型光催化劑TiO2／ASC的制備 本實(shí)驗(yàn)采用一步溶劑熱浸漬法制備負(fù)載型光催化劑TiO2／ASC。首先向裝有加入30 mL無水乙醇的燒杯中，邊攪拌邊逐滴加入鈦酸正丁酯，并保持?jǐn)嚢?0 min；向裝有15 mL無水乙醇的燒杯中加入一定量醋酸和去離子水，攪拌均勻后將其加入到上述溶液中，保持?jǐn)嚢? h。將23.5 g ASC超聲浸漬到上述混合溶液中，保持30 min。將混合物轉(zhuǎn)移到100 mL聚四氟乙烯水熱反應(yīng)釜中，150℃恒溫保持5 h。反應(yīng)后的半焦用蒸餾水洗凈，烘干。在固定床內(nèi)氮?dú)鈿夥障?0℃／min程序升溫至500℃，保持1 h，氮?dú)鈿夥障吕鋮s至室溫。

1.1.4 負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC的制備 本實(shí)驗(yàn)采用一步溶劑熱浸漬法制備負(fù)載型光催化劑rGOTiO2／ASC。首先稱取一定量的GO，向燒杯中加入30 mL無水乙醇，超聲2 h后，邊攪拌邊逐滴加入鈦酸正丁酯，并保持?jǐn)嚢?0 min；向裝有15 mL無水乙醇的燒杯中加入一定量醋酸和去離子水，攪拌均勻后將其加入到上述溶液中，保持?jǐn)嚢? h。將23.5 g ASC超聲浸漬到上述混合溶液中，保持30 min。將混合物轉(zhuǎn)移到100 mL聚四氟乙烯水熱反應(yīng)釜中，150℃恒溫保持5 h。反應(yīng)后的半焦用蒸餾水洗凈，烘干。在固定床內(nèi)氮?dú)鈿夥障?0℃／min程序升溫至500℃，保持1 h，氮?dú)鈿夥障吕鋮s至室溫。

1.2 光催化劑活性評(píng)價(jià)

本實(shí)驗(yàn)進(jìn)行光催化脫硝性能測(cè)試時(shí)：初始模擬煙氣中NO和O2、H2O的濃度分別為350～400 mg／m3，5%和5%，N2流量為500 ml／min；反應(yīng)器床層溫度為70℃；反應(yīng)器床層裝填為4～10目光催化劑30 mL和石英砂70 mL。

其中，光催化劑脫硝性能評(píng)價(jià)以NO的轉(zhuǎn)化率為考察指標(biāo)，定義為：

2 結(jié)果與討論

2.1濕氣條件下ASC的光催化脫硝性能

圖1 ASC在無光和紫外光照下的脫硝性能Fig.1 NO conversion over ASC under dark condition and UV irradiation

由圖1可知，同等實(shí)驗(yàn)條件下，模擬煙氣中引入5%的水汽就會(huì)使得4h后活性半焦的脫硝效率由50.81%下降到29.60%，下降了21.21%?；罨虢笰SC用于煙氣脫硝過程的“水中毒”現(xiàn)象主要是因?yàn)镠2O分子與NO分子在催化劑表面形成競(jìng)爭(zhēng)吸附［3］，H2O的極性大于NO的極性，催化劑表面對(duì)H2O的吸附遠(yuǎn)大于對(duì)NO的吸附，從而導(dǎo)致催化劑表面NO的吸附量逐漸變少，轉(zhuǎn)化率降低；其次，煙氣中的H2O與氧化產(chǎn)物NO2反應(yīng)形成溶解態(tài)HNO3，逐漸沉積在催化劑表面，抑制了催化劑表面的活性位反應(yīng)。前期的實(shí)驗(yàn)工作表明［4］，采用單純的表面酸堿改性對(duì)活性半焦脫硝的水中毒問題改進(jìn)不大，通過浸漬負(fù)載10%的磷鎢酸可使4 h后脫硝率提高21.56%。而本實(shí)驗(yàn)利用光催化技術(shù)以H2O為反應(yīng)物的特點(diǎn)，活性半焦ASC在紫外光照下反應(yīng)4 h后脫硝率為47.37%，與活性半焦ASC在無光條件下相比，轉(zhuǎn)化率可提高21.2%。光照條件下促進(jìn)NO轉(zhuǎn)化率提高的原因主要是：一方面光催化反應(yīng)過程消耗了模擬煙氣中的H2O，可減弱上述H2O分子對(duì)ASC的不利作用；另一方面，光催化過程產(chǎn)生強(qiáng)氧化性活性基OH、H2O和O2，其中相對(duì)于氯的氧化能力為2.06，僅低于氟（氟相對(duì)氯的氧化能力為2.23）［12］，氧化性遠(yuǎn)大于普通分子態(tài)氧，可極大促進(jìn)NO的氧化脫除。活性半焦ASC表面豐富的OH基團(tuán)為OH的生成提供主要來源，其次活性半焦中含有大量共軛電子，可作為L(zhǎng)ewis堿中心接受質(zhì)子，發(fā)生以下反應(yīng)：

在有吸附態(tài)氧存在時(shí)，光誘發(fā)下還可發(fā)生以下反應(yīng)［13］：

2.2活化方法對(duì)ASC光催化脫硝性能的影響

圖2 活化方法對(duì)ASC脫硝性能的影響Fig.2 Effect of activation condition on NO conversion over activated semi-coke

由圖2知，不同水汽含量的高溫處理后ASC在紫外光照下脫硝效率不同，5%水汽高溫活化半焦的脫硝效率最高，反應(yīng)4 h后可達(dá)52%。隨高溫處理時(shí)引入水汽含量的增加，ASC的光催化脫硝率減弱。當(dāng)水汽含量為15%和20%時(shí)，ASC反應(yīng)4 h后的光催化脫除率分別為47.37%和38.36%。分析原因是高溫水汽改性半焦的過程，引入不同水汽含量可在活性半焦ACS表面產(chǎn)生不同含量的羥基基團(tuán)。為對(duì)比說明，將活化半焦乙醇熱還原處理，脫除表面羥基后，其在紫外光照下對(duì)NO的轉(zhuǎn)化率在反應(yīng)初始階段均低于高溫水汽活化處理的ASC，但反應(yīng)4 h后其脫硝效率與ASC20基本一致。原因是：ASC脫硝過程由兩部分組成：其一是ASC表面羥基基團(tuán)和水在紫外光照下生成強(qiáng)氧化性的羥基自由基，氧化脫除NO；其二是ASC表面的吸附氧與NO發(fā)生常規(guī)的氧化脫硝。由于ASC常規(guī)氧化NO的抗水性問題在光照條件下有所改善，且光催化產(chǎn)生的有效羥基自由基數(shù)量有限，故ASC表面的常規(guī)氧化脫硝仍為主要過程。

2.3 rGO負(fù)載量對(duì)rGO-TiO2／ASC光催化脫硝性能影響

由圖3知，TiO2／ASC與ASC相比，4 h紫外光催化脫硝效率由原來的47.37%提高到60%。光催化組分TiO2的負(fù)載可強(qiáng)化光催化氧化NO過程，主要發(fā)生以下反應(yīng)［14］：

圖3 rGO負(fù)載量對(duì)rGO-TiO2／ASC光催化脫硝性能的影響Fig.3 Effect of rGO loading on NO conversion over rGO-TiO2／ASC photocatalyst under UV irradiation

由圖3知，負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC在紫外光照下光催化脫硝性能有所提升，隨rGO摻雜量的增加脫硝性能增加，當(dāng)rGO負(fù)載量為8%時(shí)，脫硝性能最好，反應(yīng)4 h后轉(zhuǎn)化率達(dá)70.68%，與未摻雜rGO的TiO2／ASC催化劑相比，4 h紫外光催化脫硝效率提高了10.68%。且曲線趨勢(shì)表明，摻雜后的負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC在4 h時(shí)基本趨近穩(wěn)定狀態(tài)。原因可能是在水熱制備TiO2的過程引入了rGO，石墨烯對(duì)電子的高傳輸性和捕獲性能有效改善了光生電子和空穴的復(fù)合問題。石墨烯的二維共軛π結(jié)構(gòu)和優(yōu)越的導(dǎo)電性［15］，可將光生電子從TiO2的導(dǎo)帶迅速轉(zhuǎn)移到片狀RGO上（電荷轉(zhuǎn)移能力可達(dá)20000cm2V-1·s-1），有效降低了光生電子和空穴的復(fù)合速率［16］。同時(shí)，TiO2價(jià)帶上的電子受光激發(fā)躍遷到導(dǎo)帶上，而rGO作為電子受體迅速捕獲光生電子［17］，捕獲的光生電子進(jìn)一步與O2反應(yīng)，生成活潑的氧負(fù)離子。二氧化鈦價(jià)帶上的空穴則與H2O或反應(yīng)生成強(qiáng)氧化性的羥基自由基。主要反應(yīng)式為［18］：

2.4 rGO-TiO2／ASC光催化脫硝的脈沖實(shí)驗(yàn)

由圖4和5知，負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC的脫硝轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)時(shí)間的進(jìn)行而緩慢下降，在150 min分別關(guān)閉光照和切斷進(jìn)氣中的O2時(shí)，NO的轉(zhuǎn)化率明顯下降；無光照條件下，反應(yīng)至240 min時(shí)脫硝率僅為51.70%。無O2條件下，反應(yīng)至240 min時(shí)NO轉(zhuǎn)化率急劇下降，僅為11.63%。在無光條件下，NO的轉(zhuǎn)化率較紫外光照下有所下降，但NO的濃度仍未恢復(fù)至初始濃度。這與Bo Yeon Lee等［19］的研究結(jié)果有所不同，主要是因?yàn)樨?fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC的脫硝過程由兩部分組成。無光條件下，催化劑rGO-TiO2／ASC仍會(huì)對(duì)NO進(jìn)行常規(guī)氧化，但由于模擬煙氣中的H2O對(duì)NO產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)吸附，使得NO的常規(guī)氧化減弱。模擬煙氣中O2的缺失，一方面不能使光催化氧化過程O2分子有效的捕獲電子產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的，同時(shí)光生電子和空穴的快速?gòu)?fù)合也減弱了的生成量；另一方面主要依靠O2分子的常規(guī)氧化也無法進(jìn)行。與無光條件相比，無氧條件對(duì)NO的轉(zhuǎn)化率影響更大。由圖6知，在150 min切斷進(jìn)氣中的H2O后，NO的轉(zhuǎn)化率在開始的60 min內(nèi)保持在穩(wěn)定狀態(tài)，繼續(xù)反應(yīng)90 min后脫硝率明顯下降。這是因?yàn)镠2O的存在一方面促進(jìn)光催化氧化NO；另一方面會(huì)阻礙NO的常規(guī)氧化。開始階段，rGO-TiO2／ASC催化劑孔道結(jié)構(gòu)內(nèi)的吸附水以及載體ASC表面豐富的羥基基團(tuán)使得光催化氧化仍能有效進(jìn)行，且模擬煙氣中沒有自由態(tài)的H2O分子與NO競(jìng)爭(zhēng)吸附。與有H2O條件下相比，rGO-TiO2／ASC的脫硝率沒有下降并維持在穩(wěn)定狀態(tài)；隨著反應(yīng)進(jìn)行，孔道內(nèi)吸附態(tài)H2O和催化劑表面羥基基團(tuán)被消耗后，NO的轉(zhuǎn)化率因光催化氧化過程的弱化而明顯下降。

圖4 rGO-TiO2／ASC在無光和紫外光照下的脫硝性能Fig.4 NO conversion over rGO-TiO2／ASC under dark condition and UV irradiation

圖5 rGO-TiO2／ASC在有氧和無氧條件下的脫硝性能Fig.5 NO conversion over rGO-TiO2／ASC under oxygen gas and oxygen-free gas

圖6 rGO-TiO2／ASC在干氣和濕氣條件下的脫硝性能Fig.6 NO conversion over rGO-TiO2／ASC under dry gas and humid gas

2.5 rGO-TiO2／ASC光催化脫硝過程

圖7 ASC和rGO-TiO2／ASC光催化脫硝過程示意圖Fig.7 Schematic drawing of the NO removal process over ASC and rGO-TiO2／ASC

圖8 負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC脫硝過程主要反應(yīng)圖Fig.8 Schematic drawing of the main reaction over rGO-TiO2／ASC photocatalyst

ASC和rGO-TiO2／ASC光催化脫硝過程示意如圖7所示。在紫外光照下，ASC中的石墨碳結(jié)構(gòu)在吸附氧存在下接受質(zhì)子，產(chǎn)生空穴和雙氧水，同時(shí)催化劑ASC表面的羥基基團(tuán)生成，把NO氧化為NO2；負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC在紫外光照下利用rGO雜化TiO2結(jié)構(gòu)產(chǎn)生光生電子和空穴，進(jìn)一步形成氧化NO。同時(shí)催化劑表面含氧基團(tuán)脫除后留下的還原態(tài)活性位受到氧化性自由基或O2分子攻擊，生成少量的CO。上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC脫硝過程由兩部分組成，主要反應(yīng)過程如圖8所示。

3 結(jié)語(yǔ)

紫外光照可有效克服活化半焦ASC脫硝過程的“水中毒”問題，且5%水汽含量活化處理的活性半焦ACS表面羥基基團(tuán)含量最多、光催化脫硝性能最佳。與TiO2／ASC相比，rGO的引入可有效解決TiO2光生電子和空穴快速?gòu)?fù)合問題，rGO-TiO2／ASC脫硝性能顯著增加。與有無光照對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響相比，有無O2對(duì)脫硝率影響較大，且無H2O時(shí)，脫硝率呈現(xiàn)先平穩(wěn)后下降的趨勢(shì)。脈沖實(shí)驗(yàn)表明，負(fù)載型光催化劑rGO-TiO2／ASC的脫硝過程由光催化活性組分的光催化氧化和載體部分的常規(guī)氧化兩部分組成，其中載體部分的常規(guī)氧化脫硝仍為主要過程。

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李春虎1，2，楊微微1，孫圣楠1，鄭 昱1，閆 欣1，鄭思怡1，王 亮1
（中國(guó)海洋大學(xué)1.化學(xué)化工學(xué)院；2.海洋化學(xué)理論與工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東青島266100）

lnvestigation of Novel Supported Photocatalyst rGO-TiO2／ASC in the NO Removal Process of Photocatalytic Oxidation from Flu Gas

LI Chun-Hu1，2，YANG Wei-Wei1，SUN Sheng-Nan1，ZHENG Yu1，YAN Xin1，ZHENG Si-Yi1，WANG Liang1
（Ocean University of China，1.College of Chemistry and Chemical Engineering；2.The Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology，Ministry of Education，Qingdao 266100，China）

In this study，supported photocatalyst rGO-TiO2／ASC fabricated by a one-step solvothermal method.Effect of activation condition on NO conversion over ASC（activated semi-coke）and rGO loading on NO conversion over rGO-TiO2／ASC photocatalyst has been investigated.The function of UV light，oxygen content and humidity on NO removal has been studied，which resulted in the main photocatalytic mechanism of novel supported photocatalyst rGO-TiO2／ASC during the process of NOx removal.The results showed that the optimal NO removal efficiencies of 52%and 70.68%are obtained respectively over the ASC with 5%water vapour activation and 8%rGO-TiO2／ASC.The oxygen content exhibited a far great impact on NO removal than UV light.The NO conversion showed an increasing trend after a steady stage in the absence of H2O.The results also suggested that the NO removal of novel supported photocatalyst rGO-TiO2／ASC was constituted of the photocatalytic oxidation of rGO-TiO2and the normal oxidation of ASC.

active semi-coke；reduced graphene oxide；photocatalytic oxidation；UV light；NO removal from flue gas

O621.25+1

A

1672-5174（2014）10-092-06

責(zé)任編輯 徐 環(huán)

國(guó)家科技支撐十二五計(jì)劃項(xiàng)目（2011BAD14B04）資助

2014-09-08；

2014-09-25

李春虎（1963-），男，教授，博導(dǎo)。E-mail：lichunhu＠ouc.edu.cn