張秋晨,朱 彬,龔佃利(.山東省人工影響天氣辦公室,山東 濟(jì)南 25003；2.南京信息工程大學(xué)大氣物理學(xué)院,江蘇 南京 20044)

南京地區(qū)大氣氣溶膠及水溶性無機(jī)離子特征分析

張秋晨1,朱 彬2*,龔佃利1(1.山東省人工影響天氣辦公室,山東 濟(jì)南 250031；2.南京信息工程大學(xué)大氣物理學(xué)院,江蘇 南京 210044)

于 2010～2011年在南京市城郊兩個(gè)采樣點(diǎn)收集了氣溶膠樣品,并利用離子色譜(IC)法分析了其中的水溶性無機(jī)離子成分.結(jié)果表明,采樣期間除了夏季,其他3個(gè)季節(jié)南京城郊?xì)馊苣z污染都較嚴(yán)重.南京城郊?xì)馊苣z譜分布特征基本在0.65～2.1μm和5.8～9μm粒徑段出現(xiàn)峰值.PM2.5與能見度的相關(guān)性很大.城郊離子總質(zhì)量濃度均是春冬季高于夏秋季,四季陰離子質(zhì)量濃度明顯高于陽離子,且這一特征在細(xì)粒子上表現(xiàn)明顯.水溶性離子在氣溶膠中所占比例是夏秋冬季城區(qū)高于郊區(qū).南京城郊 NO3-/SO42-年均值表明采樣期間燃煤仍然是主要污染源,且該比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在細(xì)粒子上;Na+、Cl-和NO2

氣溶膠；水溶性無機(jī)離子；季節(jié)變化；南京市

2007～2011年“南京市環(huán)境狀況公報(bào)”指出,南京市環(huán)境空氣中首要污染物為氣溶膠中的可吸入顆粒物(PM10)[1].大氣氣溶膠具有重要的環(huán)境效應(yīng),能夠散射和吸收太陽輻射,直接參與大氣中云、降水和霧的形成過程,從而影響全球氣候;能夠?yàn)榇髿饣瘜W(xué)反應(yīng)提供良好的反應(yīng)床和豐富的反應(yīng)物種,是許多氣態(tài)污染物的最終歸宿;含有某些有毒有害物質(zhì),可以通過呼吸道進(jìn)入人體內(nèi)部,危害人體健康[2].大氣氣溶膠的這些環(huán)境效應(yīng)與其化學(xué)組成有密切的關(guān)系,氣溶膠主要由水溶性無機(jī)鹽、含碳物質(zhì)和水溶性礦物質(zhì)組成,其中水溶性離子對人體健康的危害和影響,已受到廣泛關(guān)注[3-4].由于細(xì)粒子在大氣中停留時(shí)間長,其含有的有毒有害物質(zhì)輸送距離遠(yuǎn);其體積更小,可能抵達(dá)細(xì)支氣管壁,干擾肺內(nèi)的氣體交換.所以粒徑小于 2.5μm的顆粒物對大氣環(huán)境質(zhì)量和人體健康的影響更大.

近年來造成城市大氣 PM2.5中,水溶性離子比例很高,且隨著粒徑的減小而增加,在 0.1～0.3μm的范圍內(nèi)可達(dá) 80%[2].其中含量最高的離子組分是二次水溶性離子,即硫酸鹽(SO42-)、硝酸鹽(NO3

-)和銨離子(NH4+)[5-7].本研究分析了 2010～2011年在南京城郊兩個(gè)采樣點(diǎn)收集的氣溶膠樣品,并利用離子色譜(IC)測定了氣溶膠中的主要水溶性離子.針對不同采樣點(diǎn)、不同季節(jié),主要分析了 PM10、PM2.1和 PM1.1及其中含有的水溶性離子的特征,并比較了其濃度水平、譜分布特征、對大氣能見度的影響和主要污染源等,以此為了解南京大氣污染狀況提供參考.

1 大氣氣溶膠樣品的采集及分析方法

1.1 采樣時(shí)間和地點(diǎn)

大氣氣溶膠樣品的采樣地點(diǎn)有兩個(gè):(1)郊區(qū)采樣點(diǎn):南京信息工程大學(xué)校園內(nèi)“氣象樓”二樓平臺(tái),距地面約 6m.南京信息工程大學(xué)位于南京市北郊6km處,距揚(yáng)子工業(yè)區(qū)約3km;東側(cè)約500m為交通干道寧六路,且采樣點(diǎn)附近有少量農(nóng)田.因此采樣點(diǎn)同時(shí)受工業(yè)源、交通源和生活源的共同影響,可以代表南京城鄉(xiāng)結(jié)合部的污染特征.(2)城區(qū)采樣點(diǎn):南京大學(xué)鼓樓校區(qū)知行樓三樓平臺(tái),距地面約 12m.該校區(qū)位于南京市中心,周圍高樓林立,人口密集,其西部和南部有少量居民區(qū);四周是四條城市主干道.該采樣點(diǎn)代表南京城區(qū)污染情況.

1.2 氣溶膠樣品的采集方法

采用遼陽應(yīng)用技術(shù)研究所生產(chǎn)的中流量(流量為 28.3L/min)FA-3型氣溶膠粒度分布采樣器采集氣溶膠樣品,采樣濾膜為Teflon濾膜.該采樣器有 9級,各級所采的粒子粒徑范圍分別為:0級:9.0～10.0μm,1級:5.8～9.0μm,2級:4.7～5.8μm,3級:3.3～4.7μm,4級:2.1～3.3μm,5級:1.1～2.1μm,6級:0.65～1.1μm,7級:0.43～0.65μm,8級:0.43μm以下.采樣器所有的 9級之和為 PM10,5、6、7、8級之和為PM2.1,6、7、8級之和為PM1.1.

采樣前后,所用濾膜均已在干燥器中平衡24h,恒重后用電子天平(METTLER TOLEDO MX5,稱量精度為0.1μg)稱量,并將其放入密封袋中保存,前后質(zhì)量差為采集到的氣溶膠質(zhì)量.

1.3 氣溶膠水溶性離子分析方法

將采集過氣溶膠樣品的濾膜平均切成兩份,將其中一份浸入裝有 20mL去離子水的塑料瓶中,超聲提取(型號:BL3-120)30min,恒溫振蕩(型號:SHZ-82A)1h,使用標(biāo)準(zhǔn)注射器經(jīng)0.45μm微孔濾膜過濾后待測.

本研究中使用的離子色譜儀器為瑞士萬通公司的“850譜峰思維?系列離子色譜儀”,這是全球第一臺(tái)具有多個(gè)智能思維功能系統(tǒng)的專業(yè)離子色譜儀,由于系統(tǒng)能獨(dú)立思考并做出自己的邏輯決定,從樣品到精確的實(shí)驗(yàn)結(jié)果變得更為簡單.該儀器可以同時(shí)檢測陰離子和陽離子,背景電導(dǎo)率低于 1μS/cm,基線噪音小于 0.2nS/cm,檢出限極低.本研究中分別測定了5種陽離子(NH4+、Mg2+、Ca2+、Na+、K+)和5種陰離子(NO2-、F-、NO3

-、Cl-、SO42-)的含量.

將 2010～2011年氣溶膠及水溶性離子數(shù)據(jù)整理后,除去實(shí)驗(yàn)結(jié)果有誤的數(shù)據(jù)及嚴(yán)重污染天氣下的數(shù)據(jù),所利用的樣本數(shù)城區(qū)為477個(gè),其中夏秋冬春四季分別有144、81、81和171個(gè);郊區(qū)540個(gè),四季分別為171、90、81和198個(gè).

2 南京市大氣氣溶膠污染特征

2.1 南京市城郊大氣氣溶膠質(zhì)量濃度譜分布特征

2010～2011年南京城區(qū)PM10、PM2.1和PM1.1年平均濃度為 144.69,56.58,38.80μg/m3;郊區(qū)分別為 129.14,65.75,46.56μg/m3.南京城郊PM10質(zhì)量濃度均值均接近或高于國家標(biāo)準(zhǔn)[8]的 2倍;參照該標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的PM2.5質(zhì)量濃度年均值二級標(biāo)準(zhǔn)(35μg/m3),南京城郊 PM2.1質(zhì)量濃度也是該標(biāo)準(zhǔn)的2倍左右,若參照美國PM2.5的年均值(15μg/m3)則超標(biāo)更多.

將2010～2011年采集到的所有氣溶膠樣品按季節(jié)劃分:2010年6～8月為夏季,2010年9～11月為秋季,2010年12月～2011年2月為冬季,2011年3～5月為春季.由圖1可見,南京城區(qū)秋季和冬季基本呈雙模態(tài)分布,在 0.65～1.1μm粒徑段上達(dá)到第一個(gè)峰值,在4.7～5.8μm粒徑段上達(dá)到第二個(gè)峰值.其中秋季兩個(gè)峰值數(shù)值相差不大,這是由于秋季(11月)正值農(nóng)作物秸稈焚燒時(shí)期,而秸稈焚燒是大氣氣溶膠的重要排放源之一,尤其會(huì)導(dǎo)致細(xì)粒子濃度大量增加[9-11].冬季常受高壓控制,大氣層結(jié)較為穩(wěn)定,且容易產(chǎn)生較低的逆溫層,污染物不易擴(kuò)散,因此冬季南京大氣受局地污染源排放的污染物影響較重;而冬季譜分布則是第二個(gè)峰值高于第一個(gè),說明冬季南京城區(qū)大氣中粗粒子濃度更高.夏季氣溶膠質(zhì)量濃度最低,峰值與其他 3季相比不明顯,這可能是因?yàn)橄募九c其他 3季相比空氣質(zhì)量較好,氣溶膠質(zhì)量濃度低.南京城區(qū)春季的氣溶膠質(zhì)量譜分布都隨著粒徑的增大呈上升趨勢,沒有明顯的峰值,這可能是由于春季主要受西北沙塵影響,而沙塵顆粒的粒徑較大[12],因此會(huì)使城區(qū)大氣中粗粒子濃度大量增加.

圖1 南京城郊?xì)馊苣z質(zhì)量濃度譜分布季節(jié)變化Fig.1 Seasonal variations of the mass concentration distributions of aerosol at urban site and suburban site of Nanjing

郊區(qū)采樣點(diǎn),夏秋春 3季在 0～0.43μm 和0.43～0.65μm 粒徑段質(zhì)量濃度比較接近,而冬季高出許多.這是由于南京冬季大氣污染主要以局地污染為主,而郊區(qū)靠近南京北郊工業(yè)區(qū),受工業(yè)排放源的影響大,因此細(xì)粒子質(zhì)量濃度較高;此外,郊區(qū)采樣點(diǎn)距交通繁忙的寧六公路較近,而機(jī)動(dòng)車尾氣的排放主要增加細(xì)粒子的濃度[13],因此冬季郊區(qū)0～0.65μm粒徑段上顆粒物質(zhì)量濃度較高.郊區(qū)夏季和冬季呈雙模態(tài)分布,第一個(gè)峰值均在0.43～0.65μm粒徑段;第二個(gè)峰值有區(qū)別,夏季在3.3～4.7μm粒徑段上出現(xiàn)一個(gè)小峰值,而冬季峰值在4.7～5.6μm粒徑段.而秋季和春季譜分布特征類似,在 0.65～1.1μm 粒徑段上達(dá)到峰值,在 2.1～ 3.3μm粒徑段達(dá)最低值,之后質(zhì)量濃度隨粒徑增長而增大.原因可能是由于秋季(尤其是 11月)郊區(qū)采樣點(diǎn)降水量較小,相對濕度偏低,干燥的氣候?qū)е陆孛鎿P(yáng)塵較多,因而使粗粒子大量增加.

由上述氣溶膠譜分布分析可知,南京市區(qū)和郊區(qū)氣溶膠質(zhì)量濃度是由粗粒子和細(xì)粒子共同決定的,譜分布特征基本為在0.65～2.1μm粒徑段和5.8～9μm粒徑段出現(xiàn)峰值.

2.2 大氣氣溶膠與能見度的關(guān)系

細(xì)粒子(PM2.5)對空氣環(huán)境的影響之一是造成能見度的下降.大量研究表明,PM2.5對能見度的影響是散射和吸收作用,其中粒徑小于 1μm的顆粒物對太陽輻射散射和吸收的貢獻(xiàn)率高達(dá) 82%和7%[14].圖2所示為2009～2011年所測的南京地區(qū)能見度分別與PM2.5、PM10質(zhì)量濃度的關(guān)系.由于氣溶膠采樣儀器在2.1μm處分級,因此以PM2.1代替PM2.5.觀測地點(diǎn)為南京信息工程大學(xué)校園內(nèi),所用儀器為“VPF-710能見度儀”.由圖2可見,隨著氣溶膠質(zhì)量濃度的增加,能見度以指數(shù)形式下降,而PM2.5對能見度的影響比PM10更大.

圖2 能見度與PM2.5、PM10的關(guān)系Fig.2 The relationship between visibility and the mass concentration of PM2.5, PM10

3 南京大氣氣溶膠無機(jī)水溶性離子污染特征

本研究中經(jīng) IC法得到的不同粒徑氣溶膠(PM10、PM2.1和PM1.1)水溶性離子組分,換算成當(dāng)量濃度(μeq/L)后計(jì)算得到,陽離子與陰離子比值在1左右,說明氣溶膠PM10、PM2.1和PM1.1中陰陽離子基本平衡.

3.1 氣溶膠水溶性離子污染特征季節(jié)對比和城郊對比

圖3 2010～2011年四季南京城區(qū)、郊區(qū)大氣氣溶膠中水溶性陰、陽離子質(zhì)量濃度及其在氣溶膠中所占百分比Fig.3 The mass concentration and proportion of aerosol water-soluble cation and anion at urban site(a) and suburban site(b) of Nanjing

由圖3可見,南京市城郊離子總質(zhì)量濃度(陰離子+陽離子)均是春季和冬季高于夏季和秋季,春季質(zhì)量濃度高是由于風(fēng)速較大,來自西北的沙塵天氣常會(huì)影響到南京地區(qū),因此污染較嚴(yán)重;而冬季濃度較高可能是因?yàn)槎救菀桩a(chǎn)生較低的逆溫層,南京局地污染源排放的污染物不容易擴(kuò)散.夏季水溶性離子濃度相對較低可能與降水較多有關(guān),雨水的沖刷作用可以清除一部分氣溶膠顆粒.圖3也可以看到,陰離子質(zhì)量濃度明顯高于陽離子,這與二次氣溶膠離子質(zhì)量濃度較高有關(guān).由于陰陽離子當(dāng)量濃度相差不大,質(zhì)量濃度的差距與離子本身摩爾質(zhì)量有關(guān).

對于陰陽總離子分別在氣溶膠中的百分比,城區(qū)和郊區(qū)四季陽離子在PM10、PM2.1和PM1.1中的百分比相差不大,基本在15%上下;而陰離子有較大區(qū)別,在PM2.1和PM1.1中多占比例高于在PM10中,說明陰離子主要存在于細(xì)粒子中.

城郊對比發(fā)現(xiàn),水溶性離子總質(zhì)量濃度在秋冬春3個(gè)季節(jié)均是城區(qū)高于郊區(qū);而夏季總質(zhì)量濃度較低,城郊差別不大.水溶性離子在氣溶膠中所占比例則是夏秋冬季城區(qū)高于郊區(qū),春季差別較小.這可能是由于郊區(qū)距江北工業(yè)區(qū)較近,工業(yè)排放的污染物中同時(shí)含有大量有機(jī)物,水溶性離子在氣溶膠中比例有所降低.而春季南京大氣污染主要受氣流長距離輸送的污染物影響較大,春季郊區(qū)氣溶膠受附近工業(yè)源影響較小.

通過分析 2010～2011年南京城區(qū)和郊區(qū)不同粒徑大小氣溶膠中的水溶性離子組分,可以發(fā)現(xiàn)二次氣溶膠離子和質(zhì)量濃度最高,在總水溶性離子中所占比例也最高,這反映出大氣中二次污染很嚴(yán)重,南京氣溶膠有明顯的二次污染特征.這3種離子的質(zhì)量濃度與相應(yīng)的氣態(tài)前體物SO2、NOχ和NH3的質(zhì)量濃度有關(guān),也受大氣溫度和濕度的影響.

圖4 南京城區(qū)、郊區(qū)氣溶膠水溶性離子粒徑分布特征Fig.4 The mass concentration distributions of aerosol water-soluble ions at urban(a) site and suburban(b) site of Nanjing

表1 南京城郊PM2.1中NO3-/SO42-比值的四季變化Table 1 The seasonal variations of NO3-/SO42-at urban site and suburban site of Nanjing

3.3 水溶性離子粒徑分布

由圖4可見,2010～2011年南京城區(qū)和郊區(qū)10種水溶性離子分別在PM2.1與PM10上質(zhì)量濃度的比值分布特征一致,沒有明顯的城郊差異.其中和該比值在0.7以上,說明這4種離子主要富集在細(xì)粒子顆粒上;Na+、Cl-和比值在0.4～0.5,說明這3種離子在粗粒子和細(xì)粒子上都有富集;而Ca2+、Mg2+和F-比值在0.3以下,說明這3種離子主要在粗粒子上富集.

3.4 氣溶膠來源分析

為了了解各種污染源對氣溶膠水溶性離子組分的影響,對 2010～2011年南京城區(qū)和郊區(qū)PM10和 PM2.1中水溶性離子的質(zhì)量濃度,采用因子分析(FA)的方法對氣溶膠來源進(jìn)行了解析.因子分析利用了主成分分析(PCA)的方法.以城區(qū)PM10中各種水溶性離子質(zhì)量濃度為例,結(jié)果如表2所示.城區(qū)PM10中解析了3個(gè)因子,共解釋了總變量的84.0%(即“初始方差百分比”).KMO檢驗(yàn)結(jié)果為 0.714,說明適合用此方法.第一個(gè)因子解釋了35.55%的變量,對和有較高負(fù)載;這3種離子主要來源于二次轉(zhuǎn)化過程,與化石燃料的燃燒和機(jī)動(dòng)車尾氣的排放有關(guān),因此第 1個(gè)因子代表局地人為污染源.第二個(gè)因子解釋了35.44%變量,對Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-和有較高負(fù)載,其中 Ca2+主要來自遠(yuǎn)距離輸送和本地人為源(建筑工地、道路揚(yáng)塵等)通過非均相反應(yīng)轉(zhuǎn)化而成[20], Na+和Cl-主要來自海洋.第3個(gè)因子解釋了 13.02%的變量,對 F-和 K+有較高負(fù)載,其中 K+是生物質(zhì)燃燒的示蹤物,而垃圾焚燒和工業(yè)生產(chǎn)會(huì)向大氣中排放 F-,這說明生物質(zhì)和垃圾的焚燒會(huì)增加空氣中的氣溶膠質(zhì)量濃度.

表2 基于FA方法南京城區(qū)PM10中水溶性離子的源解析結(jié)果Table 2 The main sources of PM10at urban site from factor analysis (FA)

4 結(jié)論

4.1 2010～2011年南京城郊?xì)馊苣z污染較較嚴(yán)重.采樣期間,除了夏季,其他3個(gè)季節(jié)都存在不同程度的氣溶膠污染.南京市區(qū)和郊區(qū)氣溶膠質(zhì)量濃度是由粗粒子和細(xì)粒子共同決定的.PM2.5對能見度的下降有很大影響.

4.2 南京市城郊離子總質(zhì)量濃度均是春季和冬季較高于夏季和秋季,四季陰離子質(zhì)量濃度明顯高于陽離子;城區(qū)和郊區(qū)四季陽離子在 PM10、PM2.1和PM1.1中的百分比基本在15%上下, 而陰離子有較大區(qū)別,且陰離子在細(xì)粒子中所占比例較大.水溶性離子在氣溶膠中所占比例則是夏秋冬季城區(qū)高于郊區(qū),春季差別不大.

4.4 氣溶膠水溶性離子有主有3個(gè)來源:第一個(gè)來源為二次轉(zhuǎn)化過程,與化石燃料的燃燒和機(jī)動(dòng)車尾氣的排放有關(guān);第二個(gè)來源為人為產(chǎn)生或者遠(yuǎn)距離輸送的沙塵和海洋;第3個(gè)為生物質(zhì)和垃圾的焚燒.

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ZHANG Qiu-chen1, ZHU Bin2*, GONG

Dian-li1(1.Shandong Weather Modification Office, Jinan 250031；2. Institute of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044). China Environmental Science, 2014,34(2)：311～316

Aerosol samples were collected in 2010～2011at urban and suburban sites of Nanjing. Meanwhile the major water-soluble ions of aerosol were determined by ion chromatography (IC) method. The results show that during the sampling period, the aerosol pollution of Nanjing at both sites were more serious in spring, autumn and winter except in summer. The size distribution of aerosol showed two peaks in 0.65～2.1 μm and 5.8～9 μm at both sites. The mass concentration of PM2.5had great impact on the visibility. The total mass concentration of water-soluble inorganic ions in aerosol was higher in spring and winter compared with that in summer and autumn. The total mass concentration of anions was significantly higher than the cations in the whole year, which were especialy distinct in the fine particles. The proportion of water-soluble inorganic ions in aerosol was higher at urban site than that at suburban site in summer, autumn and winter. The ratio of NO3-/SO42-was lower than 1at two sites, which reflected that the stable sources (such as coal combustion) was a major source of atmospheric pollutants. The ratio of NO3-/SO42-had obvious seasonal variations, the lowest of which was in summer and the highest was in winter. NH4+, K+, NO3-and SO42-were mainly enriched in the fine particles; Na+, Cl-and NO2-were enriched both in fine and coarse particles; Ca2+, Mg2+and F-were mainly enriched in the coarse particles. The results of factor analysis (FA) showed that there were 3main sources of aerosol.

：aerosol；water-soluble inorganic ions；seasonal variation；Nanjing

X513

：A

：1000-6923(2014)02-0311-06

張秋晨(1986-),女,山東濟(jì)南人,碩士,主要從事人工影響

2013-06-20

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41275143);江蘇省高校自然科學(xué)研究重大基礎(chǔ)研究項(xiàng)目(12KJA170003);江蘇省“333”高層次人才培養(yǎng)工程;江蘇省“六大人才高峰”計(jì)劃

* 責(zé)任作者, 教授, binzhu@nuist.edu.cn

-在粗粒子和細(xì)粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和

F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城區(qū)氣溶膠主要有3個(gè)來源.

天氣研究.發(fā)表論文2篇.