劉新春,鐘玉婷,何 清,楊興華,艾力·買買提明
(1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所,新疆樹木年輪生態(tài)實驗室/中國氣象局樹木輪年輪理化研究重點開放實驗室,新疆 烏魯木齊,830002;2.塔克拉瑪干沙漠大氣環(huán)境觀測試驗站,新疆 塔中 841000)
黑碳?xì)馊苣z(BC)是大氣氣溶膠的重要組成部分,其粒徑一般在0.01~1 μm 之間,來源于任何含碳物質(zhì)的不完全燃燒。其主要來源可分為自然源和人為源兩種,自然源排放如火山爆發(fā)、森林大火等具有區(qū)域性和偶然性;而人為源排放,如煤、石油等化石燃料燃燒、生物質(zhì)燃燒、汽車尾氣等是長期和持續(xù)的,也成為大氣中BC 的主要來源。有研究證實BC的直接輻射驅(qū)動因子超過了CH4,對全球氣候變暖貢獻(xiàn)了15%~30%[1],成為全球大氣系統(tǒng)中僅次于CO2的增溫組分[2]。中國區(qū)域BC 的排放量占到全球排放總量的1/4,成為區(qū)域乃至全球氣候與環(huán)境變化的一個重要驅(qū)動因子[3]。由于BC 能降低能見度、直接和間接的影響氣候效應(yīng)、改變平流層臭氧和光化學(xué)煙霧、參與全球生物地球化學(xué)循環(huán)等,并能對人體產(chǎn)生危害,因此BC 的研究越來越受到科學(xué)家的關(guān)注[4-6]。
國外早在20世紀(jì)70年代就出現(xiàn)了BC 的系統(tǒng)測量[7],到目前為止開展了包括南極、北極等地區(qū)的廣泛觀測[7-10]。國內(nèi)有關(guān)BC 的工作開展較晚,20世紀(jì)90年代開始,BC 的觀測實驗在我國才逐步展開。湯潔等[11]1991年在我國臨安大氣本底污染監(jiān)測站進(jìn)行過短期的BC 濃度觀測;1992—1997年,王庚辰等[12]在北京市北郊觀測BC 的濃度;1992—1994年,湯潔等在青海西寧市西南方向約90 km 海拔3 810 m 的瓦里關(guān)山地區(qū),進(jìn)行本底地區(qū)大氣BC 濃度的觀測,至今已得到一些有價值的研究結(jié)果[11]。目前,有關(guān)新疆氣溶膠方面的研究很多[13-15],但有關(guān)BC 的研究較少[16-17],而BC 在今后相當(dāng)長的一段時期內(nèi)仍然是重要污染物,尤其從每年的10月、開始至翌年4月采暖期間BC 濃度顯著增高。因此,研究我國西部BC 濃度的變化及其對地區(qū)大氣環(huán)境的影響,對西部地區(qū)經(jīng)濟(jì)、社會的可持續(xù)發(fā)展等均有重要實際應(yīng)用價值。
烏魯木齊城市大氣BC 觀測點自2009年7月開始進(jìn)行連續(xù)觀測,本文選擇2009年冬季觀測數(shù)據(jù)重點分析了BC 濃度的日、周、月的變化特征,為城市環(huán)境監(jiān)測部門開展BC 的監(jiān)測積累了實際經(jīng)驗,為保護(hù)居民身體健康提供了背景資料,為開展城市和區(qū)域大氣化學(xué)以及氣溶膠特征研究奠定了基礎(chǔ),積累了相關(guān)的科學(xué)數(shù)據(jù)。
觀測儀器為美國瑪基科學(xué)公司(Magee Scientific Co,USA)生產(chǎn)的AE-31 黑碳儀,該儀器可以連續(xù)實時觀測BC 的質(zhì)量濃度。儀器詳細(xì)工作原理及資料處理方法見文獻(xiàn)[11,16]。本文采用黑碳儀標(biāo)準(zhǔn)通道(880 nm)的采樣結(jié)果作為BC 質(zhì)量濃度的代表值,該儀器平均每5min 獲取一組BC 濃度數(shù)據(jù)。
觀測站點位于烏魯木齊市,采樣地點設(shè)在烏魯木齊市市區(qū)偏東的自治區(qū)氣象局業(yè)務(wù)樓7 樓樓頂(43.47°N,87.39°E,海拔948.1 m),儀器安裝在樓頂?shù)拇髿獬煞钟^測房內(nèi),采樣管穿過觀測房房頂1.5 m(觀測站房高3.1 m)。觀測點地勢開闊,四周沒有明顯的BC 污染排放源,能夠較好地代表城市中心的大氣狀況。采樣時間為2009年12月1日—2010年2月28日。
大氣中黑碳?xì)馊苣z濃度較低,儀器記錄濃度單位為ng·m-3,我們在計算濃度小時平均值時將單位換算為μg·m-3。由于儀器本身的不穩(wěn)定,黑碳儀進(jìn)行觀測時在一定時間內(nèi)會輸出一些尺度從幾分鐘到半小時左右的劇烈峰值變化的數(shù)據(jù),如果是變化幅度由幾十或幾百突然變化到上萬的數(shù)據(jù),將其刪除;儀器自動換膜時觀測數(shù)據(jù)出現(xiàn)負(fù)值,數(shù)據(jù)處理時進(jìn)行剔除。做日平均值分析時剔除日有效記錄小于18 h 的天數(shù)。經(jīng)過數(shù)據(jù)質(zhì)量控制后,2009年12月1日—2010年2月28日,期間共獲得有效5 min 數(shù)據(jù)24 706 組,數(shù)據(jù)中除了儀器自動跳帶和對儀器進(jìn)行清理維護(hù)缺測外,儀器未出現(xiàn)故障,5 min 資料完整率為95.3%。由5 min 滑動平均計算得到小時平均數(shù)據(jù)總有效觀測時數(shù)達(dá)2 147 h,小時資料完整率為99.4%。
2.1.1 黑碳?xì)馊苣z濃度日和逐日變化
2009年12月1日—2010年2月28日,共獲取小時平均數(shù)據(jù)2147 組,BC 質(zhì)量濃度在0.753~48.896 μg·m-3范圍內(nèi)變化,平均值為12.370±7.859 μg·m-3(圖1);其日平均值在2.685~26.691 μg·m-3范圍內(nèi)變化,平均值為12.442±5.407 μg·m-3,觀測期間日平均質(zhì)量濃度最大值(1月31日)是最小值(1月7日)的9.94 倍(圖2)。
圖1 可以看出BC 濃度的日變化具有明顯的雙峰值特征,其峰值區(qū)主要出現(xiàn)在上午(8:00—12:00)和夜間(18:00—22:00),谷值區(qū)分別出現(xiàn)在凌晨(22:00—8:00)和下午(12:00—18:00)。在觀測期間兩個峰值分別為上午10:00 的13.612 μg·m-3和晚上20:00 的15.868 μg·m-3,谷值分別出現(xiàn)在凌晨4:00 的9.147 μg·m-3和下午17:00 的11.62 μg·m-3,白天BC 質(zhì)量濃度明顯高于夜晚。
早晨7:00 開始,BC 濃度逐漸升高,由于此時段為上班高峰期,市區(qū)機(jī)動車輛增加,交通來源BC 排放量增加,BC 濃度顯著升高;同時由于該時段正處于日出之后,大氣層結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,混合層高度相對偏低,不利于大氣污染物質(zhì)的稀釋擴(kuò)散,容易造成BC濃度偏高。下午17:00 左右為全天BC 濃度低值時段,隨著太陽輻射的不斷增強,地面的增溫速度明顯高于大氣的增溫速度,空氣對流強烈,有利于污染物的擴(kuò)散,此外相對于一天的上下班高峰期,午后供暖強度減弱,同時人為活動明顯降低,機(jī)動車排放量降低,是午后BC 濃度出現(xiàn)低值的重要原因。自下午17:00 開始,BC 濃度明顯增加,20:00 出現(xiàn)高值,濃度升高的主要原因是此時段正處于下班高峰期,來往的機(jī)動車排放量增加,其次是居民烹飪活動、燒烤及取暖。因此,氣象條件和人為活動都會影響到BC 濃度的變化。
圖1 2009年冬季黑碳?xì)馊苣z濃度日變化
圖2 為黑碳?xì)馊苣z濃度逐日分布情況,從圖中可知黑碳?xì)馊苣z濃度曲線分布具有2~3 d 到數(shù)天不等的急劇上升變化,最高峰值可達(dá)20.0 μg·m-3以上,這種周期變化與天氣過程活動周期基本吻合,反映了該地區(qū)大氣受明顯的污染氣團(tuán)影響。在峰值的間歇期間,黑碳?xì)馊苣z日平均濃度一般保持在2.6~10.7 μg·m-3范圍內(nèi)。圖上還可以看出,標(biāo)準(zhǔn)偏差變化顯著,主要表現(xiàn)在黑碳?xì)馊苣z濃度急劇變化日期,通過查詢原始觀測數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),標(biāo)準(zhǔn)誤差較大時,前后兩天天氣變化劇烈,污染狀況差別非常大。通過天氣資料查詢,低值區(qū)天氣狀況良好,大多數(shù)為降雪之后的晴好天氣,降雪對大氣氣溶膠具有明顯的清除作用;而高值區(qū)基本上天氣狀況較差,大部分早晚出現(xiàn)濃霧天氣,加劇了大氣中的氣溶膠聚集。
圖2 黑碳?xì)馊苣z濃度逐日變化
2.1.2 黑碳?xì)馊苣z濃度周變化
表1 為黑碳?xì)馊苣z周平均濃度變化情況。最高值出現(xiàn)在周日,為13.721 μg·m-3,最低值出現(xiàn)在周三,為11.221 μg·m-3,從周一至周四BC 濃度整體呈降低趨勢,周五開始BC 濃度逐漸增加,但總體變化幅度并不大。一周中,黑碳?xì)馊苣z濃度最大值和最小值差異較大,其中星期一至星期天中最大值出現(xiàn)在星期五為48.896 μg·m-3,較低的星期六也達(dá)到了36.242 μg·m-3;最小值出現(xiàn)在星期天為0.753 μg·m-3,最大的星期二也只有1.852 μg·m-3。由于周一和周五是一周始末,上下班高峰期時機(jī)動車明顯增加,BC 排放量增大,大氣中BC 濃度不斷累積,但具有一定的滯后性,因此在隨后的時段內(nèi)濃度逐漸升高。由于黑碳儀安裝在烏魯木齊市人口集中城市中心區(qū),該區(qū)域聚集了辦公、商業(yè)、娛樂等多種場所,人為活動頻繁,同時距離觀測點約300 m 遠(yuǎn)處,有一條車流量大的城市外環(huán)路,這可能也是造成BC 濃度較高的一個重要原因。
表1 黑碳?xì)馊苣z周平均濃度變化 μg·m-3
2.1.3 黑碳?xì)馊苣z本底濃度及頻次分布
大氣成分的本底濃度是指能夠反映某一尺度區(qū)域內(nèi)處于均勻混合狀態(tài)的某種成分的大氣濃度,而均勻混合狀態(tài)僅是一種理想狀態(tài),因此,一般認(rèn)為所謂本底濃度也就是不受局地源匯直接影響的大氣成分的濃度[19]。單就BC 而言,其主要來源是生物和化石燃料不完全燃燒,大氣清除過程主要是干、濕沉降。烏魯木齊市BC 濃度變化受中、遠(yuǎn)距離輸送影響不大,因此,該地區(qū)最具代表性大氣狀況下的BC 濃度即可反映出烏魯木齊的本底狀況。
本文采用最大頻數(shù)濃度法[11]獲得了本底BC 濃度。根據(jù)圖3 所示,對BC 小時平均濃度的出現(xiàn)頻數(shù)分布(頻數(shù)統(tǒng)計步長為0.5 μg·m-3)進(jìn)行擬合,其光滑外廓曲線的最高點即為最大出現(xiàn)頻數(shù)濃度反映了該地區(qū)最具代表性大氣狀況下的BC 濃度,可以代表該地區(qū)BC 濃度的本底濃度。圖3 中最大出現(xiàn)頻次所對應(yīng)濃度值為6.146 μg·m-3,通過相關(guān)文獻(xiàn)查找,西寧市秋冬季本底濃度為2.3 μg·m-3[19],而作為背景清潔點瓦里關(guān)地區(qū)(大氣本底站)秋冬季的BC背景濃度僅0.057 μg·m-3[26],烏魯木齊市BC 本地濃度是其107.8 倍;當(dāng)然本文統(tǒng)計的是烏魯木齊冬季本底濃度,濃度相應(yīng)高于秋冬季本底濃度,但這也反映了烏魯木齊城市大氣中BC 濃度非常高,冬季污染較嚴(yán)重。
圖3 黑碳?xì)馊苣z小時平均濃度的頻次分布
圖4 是烏魯木齊市黑碳?xì)馊苣z日平均濃度變化與空氣污染指數(shù)API 對比曲線,從圖可以看出:BC日平均濃度為12.442±5.407 μg·m-3,其變化范圍為2.685~26.691 μg·m-3;API 指數(shù)在57~448 之間變化,其中50~100 表明空氣質(zhì)量良好,大于300,則表明空氣重污染,指數(shù)越大表明空氣污染越重;實測BC質(zhì)量濃度與API 指數(shù)的變化趨勢基本一致,其相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.660(圖5),這表明了碳黑氣溶膠是可吸入顆粒物中的重要組成部分。
圖4 2009年冬季黑碳?xì)馊苣z濃度與API 指數(shù)逐日變化
圖5 黑碳?xì)馊苣z濃度與API 指數(shù)的關(guān)系
圖6 為黑碳和PM 質(zhì)量濃度日變化關(guān)系,數(shù)據(jù)分析表明:BC日平均濃度為12.442±5.407 μg·m-3,其變化范圍為2.685~26.691 μg·m-3;PM10日平均濃度為195.8±75.5 μg·m-3,濃度變化范圍為51.8~406.1 μg·m-3,PM2.5日平均濃度為162.2±65.5 μg·m-3,濃度變化范圍為38.8~350.4 μg·m-3,PM1.0日平均濃度為145.7±59.5 μg·m-3,濃度變化范圍為33.4~310.9 μg·m-3。分別將BC 與PM10,PM2.5和PM1.0日平均濃度進(jìn)行相關(guān)分析,發(fā)現(xiàn)烏魯木齊BC 與PM10,PM2.5和PM1.0日平均濃度在0.001 水平上均呈正相關(guān)(n=90),其線性相關(guān)系數(shù)分別為0.526,0.538 和0.548。由于BC 是大氣氣溶膠的重要組成部分,其粒徑一般在0.01~1 μm 之間,本文通過公式BC 質(zhì)量濃度/PM 質(zhì)量濃度分別計算BC 在PM10,PM2.5和PM1.0中所占的百分比含量,計算結(jié)果分別約占6.8%,8.2%和9.2%,由此可見黑碳是PM 的重要組成部分并且顆粒物粒徑范圍越小黑碳的貢獻(xiàn)率越高。本研究表明,由于烏魯木齊城區(qū)周圍生物質(zhì)燃燒很少,而烏魯木齊城區(qū)黑碳小時濃度變化與交通狀況密切相關(guān),由此可推斷冬季烏魯木齊黑碳主要來源于機(jī)動車尾氣及城市集中供暖燃煤等,部分來源于工業(yè)燃煤等其他污染源。
圖6 黑碳?xì)馊苣z濃度與PM 質(zhì)量濃度的關(guān)系
對2009年冬季BC 濃度和氣象要素日平均氣溫、相對濕度以及風(fēng)速變化進(jìn)行了計算分析。結(jié)果表明,BC 濃度的變化與氣象要素具有一定的關(guān)系,其中相對濕度和氣溫最為明顯。烏魯木齊冬季空氣濕度相對較高,相對濕度越高,BC 濃度相對較高;空氣濕度越大,大氣中細(xì)小顆粒物更容易聚集,空氣污染更加嚴(yán)重。相對濕度和BC 濃度變化趨勢基本一致,峰值和谷值對應(yīng)較吻合。空氣溫度變化可以反映出氣溶膠濃度的變化趨勢,溫度降低表明由天氣過程出現(xiàn),不利于氣溶膠的擴(kuò)散,因而BC 濃度增加;氣溫升高,一般為天氣轉(zhuǎn)暖,表明晴好天氣來臨,有利于大氣中氣溶膠的擴(kuò)散和輸送,對應(yīng)BC 質(zhì)量濃度降低。烏魯木齊冬季風(fēng)速變化比較小,很少出現(xiàn)大風(fēng)天氣,因而烏魯木齊冬季風(fēng)速大小變化對BC 濃度的影響并不明顯。大氣氣壓的變化同樣反映天氣的變化,氣壓降低一般伴隨天氣過程的發(fā)生,大氣壓變小對應(yīng)污染天氣的發(fā)生,因而BC 濃度相應(yīng)增加。
表2 為烏魯木齊城市BC 濃度與國內(nèi)外部分地區(qū)對比結(jié)果。查閱文獻(xiàn)發(fā)現(xiàn),完全針對冬季BC 濃度研究的文獻(xiàn)并不多見,因此表2 中觀測數(shù)據(jù)也未完全按照冬季進(jìn)行統(tǒng)計,本文中僅做參考之用。烏魯木齊大氣BC 冬季平均濃度為12.442±5.407 μg·m-3,變化范圍為2.685~26.691 μg·m-3,與國內(nèi)外部分城市相比,烏魯木齊冬季BC 濃度相對較高,是西寧市的3 倍,其他城市觀測時間不全是冬季,難以比較。究其原因,烏魯木齊屬于煤煙型城市是全國乃至世界上大氣污染最為嚴(yán)重的城市之一,冬季燃煤供暖污染尤為嚴(yán)重。與國內(nèi)外郊區(qū)相比,烏魯木齊BC 濃度也非常高,遠(yuǎn)高于瓦里關(guān)本底站及南極觀測的結(jié)果。數(shù)據(jù)表明烏魯木齊冬季的城市污染相對較重,大量化石燃料燃燒,增加了含碳污染物的排放,加上不利的氣象條件,對產(chǎn)生地域性黑碳質(zhì)量濃度差異有很大影響。
表2 烏魯木齊城市BC 濃度與國內(nèi)外部分地區(qū)結(jié)果對比
利用烏魯木齊2009 冬季BC 質(zhì)量濃度觀測資料,同時結(jié)合國內(nèi)外其他區(qū)域的觀測結(jié)果,分析了烏魯木齊市冬季BC 濃度變化特征,得出以下結(jié)果:
(1)烏魯木齊BC 濃度變化較大,BC 質(zhì)量濃度與API 指數(shù)的變化趨勢基本一致,相關(guān)系數(shù)為0.660。
(2)BC 濃度的日變化具有明顯的雙峰值特征,其峰值區(qū)主要出現(xiàn)在上午和夜間,谷值區(qū)出現(xiàn)在凌晨和下午;周BC 平均濃度的變化為從周一到周四呈總體降低趨勢,星期四達(dá)到每周的最低值,周五開始逐漸增加,總體的變化幅度不大,工作日和周末差別較小。
(3)烏魯木齊BC 小時平均濃度出現(xiàn)頻數(shù)符合對數(shù)正態(tài)分布,冬季本底濃度為6.146 μg·m-3,反映了烏魯木齊城市大氣中BC 濃度高,冬季污染嚴(yán)重。BC 與PM10,PM2.5和PM1.0日平均濃度均呈正相關(guān)。
(4)烏魯木齊城市冬季BC 氣溶膠濃度高于國內(nèi)外部分城市,明顯高于較為潔凈的邊遠(yuǎn)地區(qū),遠(yuǎn)高于瓦里關(guān)本底站及南極觀測的結(jié)果。
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