呂杰 ，黃思靜 ，黃可可 ，蘭葉芳

(1.成都理工大學(xué) 油氣藏地質(zhì)及開(kāi)發(fā)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都，610059；2.成都理工大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，四川 成都，610059；

3.成都理工大學(xué) 沉積地質(zhì)研究院，四川 成都，610059)

白云石(CaMg(CO3)2)作為出現(xiàn)在古代碳酸鹽巖中的一種礦物，在現(xiàn)代沉積物中較罕見(jiàn)[1]。通常認(rèn)為白云石是一種交代了方解石或文石的成巖礦物，因此，白云化作用(白云巖化或白云石化)也成為了碳酸鹽沉積學(xué)基礎(chǔ)研究領(lǐng)域內(nèi)的一個(gè)熱門研究課題[1-2]。近年來(lái)，熱液白云化作用作為新的主流模式之一成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)，人們注意到構(gòu)造作用(伸展、走滑構(gòu)造)對(duì)白云巖形成與分布的強(qiáng)烈控制[3-7]，以及白云巖儲(chǔ)層、沉積-噴流型(SEDEX)鉛鋅礦床和以白云巖為主巖的密西西比河谷型(MVT)鉛鋅礦床在成因與分布上的聯(lián)系[8-9]。然而，需注意的是：在形成機(jī)制上與熱液作用有關(guān)的白云巖/石往往具有一些特殊的結(jié)構(gòu)和結(jié)構(gòu)演化方式，這些結(jié)構(gòu)和演化方式不僅與白云化有關(guān)[10]，而且與白云化之后的去白云化作用(去白云巖化或去白云石化)有關(guān)[7]。目前，人們對(duì)白云巖/石的結(jié)構(gòu)與演化方式研究較少，為此，本文作者對(duì)四川盆地西部棲霞組白云巖中鞍形白云石的去白云化作用所形成的結(jié)構(gòu)及其演化方式進(jìn)行研究。鞍形白云石也被稱為巴洛克白云石或異形白云石，因其完整的晶體形態(tài)類似于馬鞍形而得名[2]。關(guān)于鞍形白云石的報(bào)道及其形成機(jī)制的討論較多[7-8]，總的來(lái)說(shuō)，鞍形白云石都與較高溫度的白云化流體或作用有關(guān)[8,11-12]。去白云化作用最早由von Morlot[13]用來(lái)描述其觀察到的在近地表化學(xué)風(fēng)化作用期間方解石對(duì)白云石的交代作用。Evamy[14]將去白云化作用定義為“與白云化作用相反的過(guò)程，是具有高Ca與Mg質(zhì)量比的溶液與白云巖/石反應(yīng)形成鈣質(zhì)碳酸鹽的過(guò)程”。而Fairbridge[15]則更寬泛地將去白云化作用定義為任何對(duì)白云巖/石的蝕變作用。Coniglio[16]則認(rèn)為不僅方解石對(duì)白云石的交代作用可以被稱為去白云化作用，其他諸如石英或天青石類等礦物對(duì)白云石的交代作用也可以稱為去白云化作用。去白云化作用在過(guò)去被認(rèn)為是與喀斯特作用或蒸發(fā)巖溶解作用共生的近地表成巖作用，主要受到不整合面附近的大氣水的影響[14,17-22]。但是，越來(lái)越多的研究表明在地表之下的埋藏環(huán)境中也會(huì)發(fā)生顯著的去白云化作用[23-25]。對(duì)四川盆地及其周緣地區(qū)中二疊統(tǒng)白云巖成因的研究在30年以前就已開(kāi)始，但成果仍然較少，這與我國(guó)其他地方和層位白云巖形成機(jī)制研究的深入程度形成了強(qiáng)烈反差。從形成機(jī)制上說(shuō)，較早的研究趨向于混合水白云化作用[26-28]；以后的研究者提出了不同的成因機(jī)制，如何幼斌等[29]認(rèn)為這些白云巖是埋藏白云化作用產(chǎn)物，局部存在高溫條件或特殊熱事件的影響；王運(yùn)生等[30]認(rèn)為下二疊統(tǒng)的白云巖為埋藏?zé)嵋汉突旌纤梢颍唤鹫窨萚31]認(rèn)為白云化流體為淋濾峨眉山玄武巖的大氣降水，鎂離子來(lái)自玄武巖中鐵鎂礦物的風(fēng)化分解；蔣志斌等[32]認(rèn)為川西下二疊統(tǒng)白云巖主要由混合水和埋藏白云化作用形成。黃思靜等[10]對(duì)四川盆地西部的中二疊統(tǒng)棲霞組巖石學(xué)進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)了成因與熱液有關(guān)的白云巖，同時(shí)，還發(fā)現(xiàn)在所采集的白云巖樣品中出現(xiàn)了較獨(dú)特鞍形白云石的去白云化現(xiàn)象。Wierzbicki等[7]對(duì)此類現(xiàn)象進(jìn)行了研究，但在國(guó)內(nèi)尚無(wú)報(bào)道。為此，本文作者在巖石學(xué)證據(jù)的基礎(chǔ)上，對(duì)四川盆地西部的中二疊統(tǒng)棲霞組白云巖中發(fā)生的去白云化作用進(jìn)行討論。

1 地質(zhì)背景與樣品采集

四川盆地西部棲霞組厚度為23～313 m[33-34]。盆地內(nèi)部受到白云化作用的影響，白云巖的厚度大多是數(shù)米至數(shù)十米，主要集中在棲霞組上部。在中二疊世棲霞組沉積時(shí)期，四川盆地西部處于碳酸鹽臺(tái)地環(huán)境[35]。采集樣品的長(zhǎng)江溝剖面、HS1井、WJ1井和K2井的棲霞組都沉積于碳酸鹽臺(tái)地邊緣淺灘環(huán)境，見(jiàn)圖1(圖1同時(shí)顯示了研究區(qū)位置、地表剖面和鉆井、巖相古地理圖等[35])。

本文所涉及的樣品采自四川盆地西部劍閣縣的長(zhǎng)江溝剖面，HS1井(樣品深度 4.960～5.000 km)，WJ1井(樣品深度 4.030～4.040 km)和 K2 井(2.230～2.460 km)。樣品主要分布于棲霞組，地表剖面采集樣品 84件，井下樣品采集 82件，制作普通和鑄體薄片 156件。本文中所研究的薄片樣品均經(jīng)過(guò)了茜素紅染色以區(qū)分白云石和方解石[36]。陰極發(fā)光觀察使用了搭載CL8200MK5陰極發(fā)光系統(tǒng)的萊卡顯微鏡，操作環(huán)境為12 kV(電壓)和300 μA(電流)。對(duì)部分樣品進(jìn)行掃描電鏡(SEM)觀察，使用搭載了OXFORD-INCA X-MAX 20 型X線能譜儀的FEI-QUANTAN 250 FEG 型掃描電子顯微鏡，掃描電鏡觀察在成都理工大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開(kāi)發(fā)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室分析測(cè)試中心完成。

2 巖石學(xué)研究

2.1 白云巖/石的主要結(jié)構(gòu)類型

四川盆地西部中二疊統(tǒng)棲霞組白云巖主要為不具原始結(jié)構(gòu)或原始結(jié)構(gòu)保存較差的白云巖即結(jié)晶白云巖，白云石晶體較大，主要分布在中晶—極粗晶的范圍[10]。黃思靜等[10]將其劃分為平直晶面斑狀晶、平直晶面自形晶、作為過(guò)渡類型的平直晶面半自形晶到非平直晶面它形晶、非平直晶面它形晶以及非平直晶面鞍形晶。非平直晶面鞍形晶白云石通常以膠結(jié)物的形式出現(xiàn)。

圖1 四川盆地西部早二疊世棲霞期巖相古地理簡(jiǎn)圖Fig.1 Schematic diagram of Palaeogeography of Qixia Formation, western Sichuan Basin

2.2 去白云化作用的巖石學(xué)特征

在四川盆地西部中二疊統(tǒng)棲霞組白云巖中，去白云化可以發(fā)生在不同結(jié)構(gòu)類型(包括平直晶面和非平直晶面)的白云石中。但是，發(fā)生在非平直晶面鞍形晶白云石膠結(jié)物之中的去白云化作用較常見(jiàn)(圖2)，其他結(jié)構(gòu)類型中的去白云化作為也有發(fā)現(xiàn)，但數(shù)量很少。

棲霞組白云巖中鞍形白云石發(fā)生去白云化作用的巖石學(xué)證據(jù)包括：

(1) 破損的白云石晶體邊界。白云石晶體邊界遭受明顯的溶蝕作用，呈現(xiàn)凹凸?fàn)?、鋸齒狀或港灣狀邊界(圖 2(b)和(c)、圖 3(a))，或者呈現(xiàn)由大小不規(guī)則的白云石斑塊組成的不連續(xù)殘余邊界(圖2(a)，(d)和(e))。盡管白云石邊界有破損現(xiàn)象，但仍可以識(shí)別出其彎曲晶面的特征。

(2) 方解石膠結(jié)物中 “漂浮的”白云石碎片。不規(guī)則的白云石碎片呈“漂浮狀”鑲嵌在方解石(尤其是孔隙充填的方解石)中，白云石碎片原始形態(tài)保存較差(圖 2(a)和圖 3(b))。

(3) 白云石中不規(guī)則的方解石斑塊。與(2)中的情況相反，形狀不規(guī)則的方解石被白云石所包裹，方解石晶體大小各異，部分與裂縫伴生(圖 2(b)和(c)、圖3(b))，部分沿著白云石解理方向產(chǎn)出(圖 2(a)和(e))。在正交偏光下觀察，方解石斑塊與白云石光性一致，較大的方解石斑塊在正交偏光下可識(shí)別出波狀消光(圖 2(b))。

(4) 大部分或完全被方解石所交代的白云石假象。白云石已經(jīng)遭受了強(qiáng)烈的去白云化作用，僅殘留細(xì)小的白云石斑塊(圖2(a)圖3(b))，或白云石完全被方解石所交代，僅在方解石中保留部分白云石特征(如生長(zhǎng)環(huán)帶或波狀消光，見(jiàn)圖2(d)和(e))。

在一些情況下，去白云化沿白云石內(nèi)部的解理或生長(zhǎng)環(huán)帶發(fā)生(圖 2(a)，(d)和(e))，但也有一些情況下去白云化跨越不同的白云石晶體發(fā)生(圖 2(b)和(c))。因此，一部分遭受了去白云化的白云石通常都有破損的晶體邊界及不規(guī)則的方解石核心(圖2(a)，(b)和(c))，而另一些則僅在交代方解石中保留了殘余的白云石晶體邊界或光性特征(圖 2(d)和(e))。但無(wú)論去白云化以何種方式發(fā)生，交代了鞍形白云石的方解石都具有不同程度的波狀消光現(xiàn)象(圖2(b)，(c)和(d))。

對(duì)鞍形白云石中發(fā)生的去白云化作用進(jìn)行陰極發(fā)光觀察，發(fā)現(xiàn)白云石為橘紅色明亮發(fā)光到橘紅色黯淡發(fā)光，而交代白云石的方解石則為深褐色黯淡發(fā)光到不發(fā)光(圖2(f)。此外，對(duì)部分樣品(薄片樣品及塊狀樣品)進(jìn)行的背散射電子分析(BSE)和掃描電子顯微鏡(SEM)觀察(圖3)，發(fā)現(xiàn)非平直晶面白云石中發(fā)生了不同程度的去白云化作用。圖 3(a)更直觀地表現(xiàn)了去白云化作用對(duì)白云石晶體邊界的溶蝕作用以及沿著晶體薄弱部位發(fā)生的情況，而圖3(b)則顯示了程度各異的去白云化作用，既有在白云石中不規(guī)則方解石斑塊，又有強(qiáng)烈的去白云化作用區(qū)域。

圖2 四川盆地西部中二疊統(tǒng)棲霞組白云巖中鞍形白云石的去白云化作用的顯微照片F(xiàn)ig.2 Microphotographs of dedolomitization of saddle dolomites in Middle Permian Qixia Dolomite

圖3 四川盆地西部中二疊統(tǒng)棲霞組白云巖中的去白云化作用的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像。Fig.3 SEM microphotographs of dedolomitization of saddle dolomites in Middle Permian Qixia Dolomite

3 討論

3.1 去白云化作用的方式

去白云化作用會(huì)沿白云石內(nèi)部的解理或生長(zhǎng)環(huán)帶發(fā)生，或跨越不同的白云石晶體發(fā)生。前者通常發(fā)生在已有的流體通道處(即孔、洞等部位)，因此，當(dāng)流經(jīng)此處的流體是對(duì)鎂不飽和但對(duì)鈣過(guò)飽和時(shí)，就會(huì)與流體通道部位的白云石發(fā)生反應(yīng)。同時(shí)，在孔、洞等部位生長(zhǎng)的白云石晶體的穩(wěn)定性會(huì)較緊密堆積/生長(zhǎng)的白云石晶體更差，因而，更容易受到如構(gòu)造升降運(yùn)動(dòng)或突然升溫/降溫所造成的晶體形變的影響。在這種情況下，白云石晶體的薄弱部位(解理或生長(zhǎng)環(huán)帶)可能會(huì)發(fā)生破裂甚至位移，造成去白云化流體更廣泛地侵入，使去白云化作用加劇(圖3(a)。若白云石晶體破裂后落入去白云化流體中，則會(huì)出現(xiàn)圖2(a)和 3(b)中破損的白云石斑塊“漂浮”在方解石中。在這種情況下，白云石先溶解—方解石再沉淀的過(guò)程應(yīng)該是主要的。而棲霞組二段累計(jì)厚度48.99 m處的樣品(圖2(d)和(e))中的情況可能與圖2(a)中的有所不同，此樣品中白云石和方解石都表現(xiàn)出波狀消光特征，而波狀消光是具有彎曲晶面的鞍形白云石中最典型的特征。去白云化方解石中出現(xiàn)波狀消光表明方解石對(duì)白云石的直接交代作用應(yīng)該是主要的，因而，方解石繼承了之前白云石的一部分晶體結(jié)構(gòu)而表現(xiàn)出波狀消光現(xiàn)象。從巖石學(xué)觀察的結(jié)果看，跨越不同晶體的去白云化作用發(fā)生在白云石晶體生長(zhǎng)/堆積較為緊密的部位(圖2(b)，(c))。圖 2(b)中的鞍形白云石為緊密堆積/生長(zhǎng)的白云石膠結(jié)物，且并沒(méi)有發(fā)育先存的孔、洞等流體通道，所以，只有在遭受構(gòu)造升降運(yùn)動(dòng)或突然升溫/降溫導(dǎo)致的晶體膨脹/收縮破裂時(shí)，才會(huì)形成可以作為去白云化流體通道的裂縫。但這樣的裂縫通常不會(huì)導(dǎo)致晶體之間顯著的位移，而且裂縫的延伸距離通常較短(1個(gè)或數(shù)個(gè)晶體)，因此，去白云化流體僅能在靠近裂縫的部位發(fā)生作用，造成跨越不同晶體發(fā)育去白云化作用。

3.2 去白云化流體

與白云化作用一樣，去白云化作用也需要有流體的參與，尤其需要對(duì)鎂不飽和而對(duì)鈣飽和的酸性流體，同時(shí)需要流體運(yùn)移的通道。在通常情況下，鞍形白云石的形成溫度較高[7-8]，并且很可能形成于高于形成時(shí)埋深的異常高溫環(huán)境中(即存在外來(lái)熱源而不僅僅是地?zé)嵩鰷氐那闆r)。在四川盆地西部中二疊統(tǒng)棲霞組鞍形白云石膠結(jié)物中測(cè)得氣液兩相流體包裹體的平均均一化溫度為151 ℃。趙錫奎[37]對(duì)黔中棲霞組白云巖的包裹體測(cè)溫也得到了相似的均一化溫度，遠(yuǎn)高于當(dāng)時(shí)地層所能達(dá)到的最高埋藏溫度。而在鞍形白云石膠結(jié)物形成后，地層將從熱異常狀態(tài)回到正常狀態(tài)，這會(huì)使成巖環(huán)境的溫度下降，甚至可能是劇烈，因而，會(huì)導(dǎo)致已經(jīng)形成的鞍形白云石遇冷收縮，進(jìn)而發(fā)生破裂/破碎。破裂/破碎作用在孔、洞部位造成白云石膠結(jié)物碎片顯著位移(圖 2(a))或在緊密生長(zhǎng)/堆積情況下產(chǎn)生裂縫(圖 2(b))。此外，在孔、洞等流體通道的部位，當(dāng)鞍形白云石膠結(jié)物作為最后的產(chǎn)物形成后，流體可能會(huì)繼續(xù)運(yùn)移到其他部位，因此，會(huì)造成流體通道部位的孔隙流體壓力下降，進(jìn)而導(dǎo)致破裂/破碎作用發(fā)生。但是，若在白云石晶體緊密生長(zhǎng)/堆積時(shí)，上述變化可能不會(huì)對(duì)巖石造成顯著影響，這也與本文作者所觀察到的跨白云石晶體發(fā)育的去白云化作用的情況相一致，因此，去白云化多發(fā)生在鞍形白云石膠結(jié)物中也可能與鞍形白云石膠結(jié)物靠近流體通道有關(guān)。除了溫度和流體壓力之外，白云化作用結(jié)束后發(fā)生的構(gòu)造運(yùn)動(dòng)也會(huì)在白云巖中產(chǎn)生破裂/破碎現(xiàn)象，這也會(huì)為去白云化作用提供流體通道。

根據(jù)黃思靜等[38-39]的計(jì)算結(jié)果，隨著溫度的增加，白云石溶解反應(yīng) CaMg(CO3)2+2H+=Ca2++Mg2++2HCO3-的平衡常數(shù)顯著降低。白云石的溶解反應(yīng)是一個(gè)放熱反應(yīng)，因此，溫度降低將使反應(yīng)向白云石溶解的方向進(jìn)行，即溫度降低有利于白云石的溶解。在四川盆地西部中二疊統(tǒng)棲霞組鞍形白云石中的去白云化方解石，中測(cè)得氣液兩相流體包裹體的平均均一化溫度為 78 ℃，趙錫奎[37]對(duì)黔中棲霞組白云巖中的方解石進(jìn)行的包裹體測(cè)溫也得到了相似的均一化溫度。這表明鞍形白云石膠結(jié)物形成之后地層溫度的確發(fā)生了倒退，且幅度很大。根據(jù)黃思靜等[38-39]的計(jì)算結(jié)果，溫度降低有利于方解石的沉淀。由此可以判斷：去白云化流體是在地層中異常高溫事件結(jié)束之后與白云石發(fā)生反應(yīng)的，并且地層環(huán)境溫度的劇烈倒退不僅影響了去白云化流體的流體通道，而且影響了去白云化流體與白云石之間的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)因素。

關(guān)于去白云化作用發(fā)生的環(huán)境，前人的研究主要集中在靠近不整合面的近地表大氣水環(huán)境以及埋藏環(huán)境[14,17-25]。通過(guò)對(duì)四川盆地西部中二疊統(tǒng)棲霞組白云巖的地表和井下的樣品進(jìn)行研究，本文作者認(rèn)為去白云化作用應(yīng)該發(fā)生在埋藏環(huán)境而不是近地表的大氣水環(huán)境中，這是因?yàn)椋?1) 去白云化作用不僅在長(zhǎng)江溝剖面的地表樣品中有所發(fā)現(xiàn)，在井深超過(guò)4.000 km的井下樣品中也有發(fā)現(xiàn)，且兩者所表現(xiàn)出的巖石學(xué)特征是極其相似的，表明它們的成因應(yīng)該是一致的；(2) 通過(guò)對(duì)鞍形白云石膠結(jié)物以及其中的方解石的形成溫度的比較，方解石的形成溫度所對(duì)應(yīng)的埋藏深度應(yīng)該在2.000 km左右(假設(shè)地表溫度為20～25 ℃，地溫梯度為25～35 ℃/km)。

4 結(jié)論

(1) 四川盆地西部的中二疊統(tǒng)棲霞組鞍形白云石的去白云化作用通常沿白云石解理或生長(zhǎng)環(huán)帶方向發(fā)育，或者沿著裂縫跨越不同晶體發(fā)育。發(fā)生了去白云化作用的巖石學(xué)證據(jù)包括：1) 破損的白云石晶體邊界；2) 方解石膠結(jié)物中呈“漂浮狀”的白云石晶體的碎片；3) 白云石晶體中的方解石斑塊；4) 大部分或完全被方解石所交代的白云石晶體假象。

(2) 去白云化作用既有發(fā)生在白云石晶體內(nèi)部的，也有跨越不同白云石晶體發(fā)生的。后者通常發(fā)生在白云石晶體較為緊密堆積的部位，而前者通常發(fā)生在具有先存流體通道處。去白云化作用的方式既有方解石對(duì)白云石的直接交代，也有先白云石溶解—后方解石沉淀的過(guò)程。去白云化方解石中出現(xiàn)波狀消光可能與前者有關(guān)。但總的來(lái)說(shuō)，去白云化過(guò)程應(yīng)該與這兩者的共同作用有關(guān)。

(3) 促進(jìn)去白云化作用發(fā)生的流體通道可以分為孔、洞等先存的流體通道以及后生的裂縫。在成巖環(huán)境中，溫度和孔隙壓力的變化以及構(gòu)造運(yùn)動(dòng)都會(huì)形成或改造流體通道。根據(jù)鞍形白云石膠結(jié)物與去白云化方解石中包裹體均一化溫度的關(guān)系，可以認(rèn)為去白云化流體是在地層中異常高溫事件結(jié)束之后與白云石發(fā)生反應(yīng)的，并且地層環(huán)境溫度的劇烈倒退形成或改造了流體通道，同時(shí)影響了去白云化流體與白云石之間的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)條件，使得去白云化流體趨向于溶解白云石并沉淀方解石。去白云化作用發(fā)生在埋藏環(huán)境(深度約為2.000 km)，而不是與不整合面有關(guān)的近地表大氣水環(huán)境。

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