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檸檬酸共浸漬法制備貴金屬催化劑及催化氧化苯性能的研究

2013-07-26 08:50:48王學(xué)海程明珠
當(dāng)代化工 2013年4期
關(guān)鍵詞:總烴催化活性檸檬酸

陳 晨,周 勇,王學(xué)海,程明珠

(1. 遼寧石油化工大學(xué),遼寧 撫順 113001; 2. 中國石化撫順石油化工研究院,遼寧 撫順 113001)

揮發(fā)性有機物(volatile organic compounds,簡稱VOC)是一類常見的大氣污染物,通常是指在20 ℃條件下蒸氣壓大于或等于0.01 kPa,或者特定適用條件下具有相應(yīng)揮發(fā)性的全部有機化合物的統(tǒng)稱,主要包括烷烴、芳烴類、烯烴、醇類、醛類、酮類、鹵代烴等物質(zhì)[1]。其中苯系物因其高生物毒性和強致癌性已被許多國家列為嚴(yán)格控制的一類污染物,我國GB16297-1996標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定限制苯、甲苯、二甲苯的最高允許排放濃度分別為12,40,70 mg/m3。催化燃燒技術(shù)具有起燃溫度低,節(jié)省能源,處理效率高,無二次污染等優(yōu)點,是目前應(yīng)用較為廣泛一種 VOC控制方法[2]。催化燃燒技術(shù)的核心是催化劑,催化劑性能的優(yōu)劣直接關(guān)系著 VOC去除效率和催化燃燒裝置運行能耗的高低。目前研究的VOC處理催化劑主要有兩大類:一類是 Pt、Pd、Ru為主的貴金屬催化劑,另一類則是金屬氧化物催化劑,常見有 V、Mn、Cu、Ce等對應(yīng)的氧化物[3]。貴金屬催化劑以其起燃溫度低、催化活性高在催化燃燒領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。本文采用檸檬酸共浸漬法制備了負(fù)載量為0.3%(wt)的Pt/TiO2和Pt/Al2O3催化劑,研究了催化劑對苯的催化氧化活性,并考察共浸液中檸檬酸的濃度對0.3% Pt/TiO2的催化性能的影響。

1 實驗部分

1.1 催化劑制備

銳鈦礦TiO2載體(自制,圓柱型,Φ3.5 mm,比表面積112 m2/g);γ-Al2O3載體(撫順石油化工研究院生產(chǎn),型號DFHDUS-2,球型,Φ4~6 mm,比表面積330 m2/g)。以氯鉑酸為前驅(qū)體,采用等體積浸漬法制備催化劑,鉑負(fù)載量為0.3%(wt)。浸漬后樣品在室溫下陰干一天,120 ℃烘干5 h,500 ℃焙燒5 h即可制成催化劑。

1.2 催化劑活性評價

催化劑活性評價采用小型固定床催化燃燒裝置,實驗裝置流程如圖1所示。反應(yīng)器采用不銹鋼管,反應(yīng)器內(nèi)徑為52 mm,催化劑用量為80 mL。催化劑在300 ℃、苯濃度3 g/m3下活化2 h后降至反應(yīng)溫度進行活性評價??刂拼呋瘎┐矊涌账贋?5000 h-1以及反應(yīng)器進口溫度不變,待反應(yīng)器溫度穩(wěn)定時,使用氣袋將反應(yīng)器進出口氣體采出。采出氣樣使用J.U.M.便攜式總烴分析儀分析測定總烴,所用H2壓力為0.15 MPa。圖1 催化燃燒裝置Fig.1 The process of catalytic combustion

1-貯液瓶;2-定量泵;3-流量計;4-風(fēng)機;5-汽化器;6-緩沖器;7-預(yù)熱器;8-催化反應(yīng)器

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 催化劑活性的測定

我們發(fā)現(xiàn),在采用等體積法浸漬較大顆粒的Al2O3、TiO2載體時容易造成催化劑局部的Pt含量過高,外觀上表現(xiàn)為催化劑外表面局部有明顯鉑黑,表面顏色不均勻。這可能是由于 H2PtCl6與載體之間存在較強的相互作用,H2PtCl6與載體相接觸后便不隨浸漬液主體流動,從而造成Pt在載體外表面的分布不均勻[4]。檸檬酸作為競爭吸附劑,可以有效改變 Pt在載體表面乃至內(nèi)部的分散狀態(tài),控制 Pt的分布[5,6]。

處理反應(yīng)氣體為苯與空氣的混合氣體,進口非甲烷總烴濃度為1~2 g/m3,床層空速25 000 h-1,反應(yīng)溫度為250, 280 ℃時的反應(yīng)數(shù)據(jù)見表1。

由表1 可知,0.3% Pt/TiO2催化劑對苯的催化氧化反應(yīng)的活性高于 0.3% Pt/Al2O3,P.Papaefthimiou等[7,8]將 Pt/TiO2和 Pt/Al2O3用于催化燃燒實驗時也得到同樣的結(jié)果。在浸漬液中添加1%檸檬酸后,0.3% Pt/Al2O3和0.3% Pt/TiO2的催化活性均有所提高,其活性順序排列如下:

0.3 % Pt/TiO2(檸檬酸) > 0.3% Pt/TiO2> 0.3%Pt/Al2O3(檸檬酸) > 0.3% Pt/Al2O3。

2.2 檸檬酸濃度對催化劑活性的影響

鑒于 0.3% Pt/TiO2的深度氧化苯活性遠(yuǎn)高于0.3% Pt/Al2O3,以Pt/TiO2為催化劑,考察共浸液中檸檬酸濃度的不同對0.3% Pt/TiO2催化劑催化活性的影響,實驗結(jié)果如圖2所示。

表1 不同催化劑的催化活性Table 1 Catalytic performance of different catalysts

圖2 檸檬酸濃度對Pt/TiO2活性的影響Fig.2 Effect of citric acid concentration on catalytic performance of catalysts

采用檸檬酸共漬法后,0.3% Pt/TiO2催化劑的催化活性有了很大提高,這在低溫段(180~220℃)表現(xiàn)的尤為明顯。常規(guī)浸漬法制備的 0.3%Pt/TiO2在反應(yīng)溫度低于220 ℃時活性下降較為明顯,在200 ℃時非甲烷總烴去除率僅為54.40%。而采用檸檬酸共浸后的 0.3% Pt/TiO2催化劑在反應(yīng)溫度200 ℃時非甲烷總烴的去除率仍可達(dá)90%以上。當(dāng)共浸液中檸檬酸濃度在0.4 mol/L時0.3%Pt/TiO2深度催化氧化苯的活性最高,在催化劑床層空速25 000 h-1,反應(yīng)器進口溫度220 ℃時,非甲烷總烴的去除率達(dá)到92.27%。

3 結(jié) 論

(1)檸檬酸共浸后的催化劑較常規(guī)浸漬法制備的催化劑活性有了很大提高。

(2)在浸漬液中檸檬酸濃度為0.4 mol/L時0.3%Pt/TiO2催化活性達(dá)到最高,在反應(yīng)溫度200 ℃、催化劑床層空速25 000 h-1的條件下,非甲烷總烴去除率可達(dá)到90%以上。

[1]DB11/501-2007.大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)[S].

[2]何毅,王華,李光明,趙修華,趙建夫.有機廢氣催化燃燒技術(shù)[J].江蘇環(huán)境科技,2004,17(1):35-38.

[3]黎維彬,龔潔.催化燃燒去除VOCs污染物的最新進展[J].物理化學(xué)學(xué)報,2010,26(4):885-894.

[4]陳葳,肖益鴻,詹瑛瑛,蔡國輝,鄭起.制備方法對 Pt 在氧化鋁上分布狀態(tài)的影響[J].福州大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2001,29(2):88-91.

[5]翟羽伸.催化活性組分在載體上的分布形式及其控制[J].石油化工,1983,12(11):703-710.

[6]史鴻鑫,過中儒.金屬離子在Al2O3上的吸附機制與分布規(guī)律[J]. 浙江工學(xué)院學(xué)報,1994,4:1-5.

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[8]Panagiotis Papaefthimiou,Theophilos Ioannides,Xenophon E.Verykios.Performance of doped Pt/TiO2(W6+) catalysts for combustion of volatile organic compounds (VOCs)[J]. Applied Catalysis B:Environmental,1998,15:75-92.

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