曲 藝

（中國科學院長春光學精密機械與物理研究所應用光學國家重點實驗室，吉林長春130033）

大氣光學遙感監(jiān)測技術(shù)現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢

曲 藝

（中國科學院長春光學精密機械與物理研究所應用光學國家重點實驗室，吉林長春130033）

針對開展環(huán)境空氣中的痕量污染氣體監(jiān)測研究的需求，綜述了目前應用較廣的光譜遙感監(jiān)測技術(shù)。闡述了利用光學遙感技術(shù)監(jiān)測大氣環(huán)境的工作原理，詳細介紹了幾種主流的大氣監(jiān)測技術(shù)，包括傅里葉變換紅外光譜技術(shù)，差分吸收光譜技術(shù)，激光長程吸收技術(shù)，可調(diào)諧激光二極管吸收光譜技術(shù)，差分吸收激光雷達技術(shù)，指出了上述監(jiān)測方法的特點并對它們的優(yōu)缺點進行了分析與比較。

光學遙感；光譜遙感；大氣監(jiān)測；光譜技術(shù)

1 引 言

從上世紀開始，大氣環(huán)境污染問題逐漸引起各國的關(guān)注，人們對環(huán)境質(zhì)量的要求不斷提升［1］。大氣環(huán)境監(jiān)測的概念和方法不斷深化，監(jiān)測氣體的種類與范圍不斷擴大。早期的環(huán)境監(jiān)測是以化學分析為主，依靠物質(zhì)間發(fā)生的化學反應，實現(xiàn)對測定對象間斷的、定時、定點局部的分析，但該技術(shù)已經(jīng)不能適應日益增長的及時、準確、全面大氣環(huán)境監(jiān)測需求［2］。隨著科學技術(shù)的不斷進步，大氣環(huán)境監(jiān)測技術(shù)迅速發(fā)展，新的儀器設(shè)備、計算機控制等手段在大氣環(huán)境監(jiān)測中得到了廣泛應用。大氣環(huán)境監(jiān)測從單一的依靠傳感器進行分析，發(fā)展到化學監(jiān)測、物理監(jiān)測、生物檢測、遙感衛(wèi)星監(jiān)測等技術(shù)手段。監(jiān)測范圍從一個點發(fā)展到一個區(qū)域，大氣環(huán)境監(jiān)測的氣體種類也日益增多，一個以大氣環(huán)境分析為基礎(chǔ)，以物理測定為主導，以生物監(jiān)測為補充的大氣環(huán)境監(jiān)測技術(shù)體系己初步形成［3-4］。

隨著工業(yè)發(fā)展產(chǎn)生的廢氣、灰塵不斷地排入大氣層，大氣環(huán)境污染不斷惡化。傳統(tǒng)的大氣環(huán)境監(jiān)測技術(shù)己經(jīng)不能滿足監(jiān)測的需要。由于大氣中痕量氣體的種類繁多、分布范圍廣，而且痕量氣體之間還存在復雜的化學反應，使得對大氣中的痕量氣體進行監(jiān)測具有挑戰(zhàn)性。光學遙感監(jiān)測技術(shù)最早出現(xiàn)在上世紀70年代，用于大氣環(huán)境監(jiān)測的商用儀器始于上世紀80年代中期。光學遙感監(jiān)測技術(shù)具有安全、快速、準確、無污染、可遠距離探測、監(jiān)測范圍廣等諸多優(yōu)點［5］，已經(jīng)成為大氣環(huán)境監(jiān)測的主要技術(shù)手段。目前光譜遙感監(jiān)測技術(shù)主要包括：傅里葉變換紅外光譜技術(shù)，差分吸收光譜技術(shù)，激光長程吸收技術(shù)，可調(diào)諧二極管激光吸收光譜技術(shù)，差分吸收激光雷達技術(shù)。本文對這幾種方法的工作原理、技術(shù)上的優(yōu)缺點進行了分析與比較。

2 光學遙感監(jiān)測技術(shù)工作原理

光學遙感監(jiān)測技術(shù)主要是基于電磁輻射與物質(zhì)間的相互作用。根據(jù)大氣中痕量氣體在紫外、可見和紅外波段的吸收來反演氣體濃度。測量的原理基于Beer-Lambert定律。

式中：λ為工作波長，I0（λ）為光源發(fā)出光的強度，I（λ）為透過光經(jīng)過大氣吸收后的強度，A（λ）為氣體的吸收率，L為吸收長度，C為氣體的濃度，σ（λ）為氣體的吸收系數(shù)。從公式中可以看出，氣體吸收率A（λ）正比于吸收長度、氣體濃度。不同氣體分子具有不同的特征吸收系數(shù)，而且隨溫度和壓力會發(fā)生變化。

大氣紅外光譜區(qū)的吸收主要是二氧化碳、水蒸汽分子、甲烷、一氧化二氮和臭氧等，紅外光譜區(qū)包括了幾乎所有重要的大氣氣體分子吸收帶，也被稱為指紋區(qū)間，具有非常豐富的分子吸收特性，對于大氣環(huán)境監(jiān)測十分有利。大氣紫外光譜區(qū)的吸收主要是臭氧和氧。同時氣溶膠、大氣溫度、水汽含量的變化對大氣監(jiān)測產(chǎn)生明顯的影響。

3 光譜遙感監(jiān)測技術(shù)

圖1 FTIR結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structural diagram of FTIR

3.1 傅里葉變換紅外光譜技術(shù)（Fourier Transform Infrared Spectroscopy，F(xiàn)TIR）［6-8］

傅里葉變換紅外光譜技術(shù)工作原理為：紅外光經(jīng)準直系統(tǒng)后，變成平行光出射，經(jīng)過大氣氣體分子吸收后，被探測系統(tǒng)接收，經(jīng)干涉儀后會聚到探測器。干涉儀系統(tǒng)是FTIR的核心，這里以邁克耳遜干涉儀為例。探測系統(tǒng)接收的光束經(jīng)分束片后，射向垂直的兩面反射鏡，一面反射鏡在驅(qū)動裝置的控制下前后移動，使兩束光產(chǎn)生相位差，相位差大小與氣體分子的吸收特性相關(guān)，兩束光干涉產(chǎn)生信號幅度變化，由探測器接收。經(jīng)傅里葉變換后，可以得到吸收氣體的光譜信息。FTIR基本結(jié)構(gòu)如圖1所示。

FTIR不需要光譜掃描，通過一次測量可以獲得2～15μm的數(shù)據(jù)，可同時監(jiān)測紅外波段的多種大氣分子。早期FTIR系統(tǒng)的光譜分辨率高，但體積較為龐大。為實現(xiàn)快速測量，目前多采用低分辨率的光譜儀，不過降低分辨率使儀器的靈敏度也有所下降。劍橋大學的一個項目組，利用FTIR測量了火山煙羽，探測到火山煙羽主要成分包括水蒸汽、二氧化碳、二氧化硫、氯化氫、硫化氫等，所用儀器的光譜分辨率為0.5 cm-1，1 s可得到500～6 000 cm-1的光譜。通過多幅數(shù)據(jù)累加的方法來提高信噪比，最小可探測極限達到幾個10-9。

FTIR的優(yōu)點在于：不需要光譜掃描，一次可對整個紅外波段進行測量；沒有分光元件，光強利用效率高；可同時對多種氣體進行測量。FTIR的主要缺點是：靈敏度低、傅里葉變換計算耗時、探測系統(tǒng)需要冷卻；設(shè)備體積龐大，價格昂貴。

3.2 差分吸收光譜技術(shù)（Differential Optical Absorption Spectroscopy，DOAS）［9-13］

DOAS用于在光源和接收器之間的長光程測量。光源發(fā)出的光束由于大氣分子作用而衰減，可以用公式（3）描述：

對于實際大氣開路測量，還需考慮其他因素引起的光衰減，包括瑞利散射和米氏散射。散射光不能被接收，通常散射作為吸收中的一部分。瑞利散射主要是由于空氣分子與探測光的尺寸接近而發(fā)生的散射，散射截面σR與入射波長的四次方成反比，見式（4）：

瑞利散射系數(shù)用式（5）表示：

式中，Nair是空氣分子密度，在標準狀態(tài)下，Nair= 2.4×1019cm-3。

米氏散射是指大氣中粉塵對光的散射，散射顆粒的尺寸要遠大于光波，米氏散射系數(shù)用式（6）表示：

將各類散射衰減和吸收都考慮后，透射光可寫為：

式中，σi（λ）和Ci分別是第i種氣體的吸收截面和分子數(shù)密度。

在開路測量過程中，僅由光源發(fā)出的光強和探測器接收到的光強來確定探測氣體的濃度是非常困難的，有效的解決辦法是差分吸收技術(shù)。由分子吸收而引起的衰減為總吸收的一部分，是探測光在分子特征吸收線位置的吸收，強度隨光波長變化而迅速變化。如圖2所示，把新強度I′0（等于窄吸收峰兩邊的值）引入后，初始光強I′0已不重要。計算時，引進一個物理量，微分光密度，定義如下：

如果已知吸收氣體的吸收截面σ′i（λ），可推導氣體分子濃度Ci。在實際應用中，由于光譜儀的分辨率是有限的，將給探測帶來誤差，探測D′時必須考慮這一點。

圖2 探測光強隨波長變化關(guān)系圖Fig.2 Variation relation of detection light intensity with wavelength

由于計算中忽略了被測氣體中包含的連續(xù)吸收譜氣體，因此該項技術(shù)所能探測的氣體種類是有限的。

DOAS原理見圖3，采用高發(fā)光強度的紫外-可見光源，經(jīng)過準直系統(tǒng)后以平行光出射，經(jīng)過大氣長光程吸收后，由望遠系統(tǒng)接收。光信號經(jīng)光纖耦合進入分光系統(tǒng)，從而得到紫外-可見的吸收光譜。對于獲得的光譜數(shù)據(jù)，通過進行高階多項式擬合或光譜平滑處理，得到光譜基線I′0。吸收光譜除以光譜基線，則獲得大氣氣體分子的特征差分光譜，將差分光譜與實驗室的標準濃度的參考光譜作比較，則可以計算出探測氣體的濃度。

圖3 DOAS原理圖Fig.3 Schematic diagram of DOAS

為降低大氣湍流對測量產(chǎn)生的影響，DOAS采用快速掃描結(jié)構(gòu)，在短時間內(nèi)采集和平均多條吸收光譜數(shù)據(jù)，從而獲得高信噪比。

3.3 激光長程吸收（Laser Long Path Absorption，LLPA）［14-17］

激光具有高強度、高單色性以及發(fā)散角小等優(yōu)點，使其成為大氣環(huán)境監(jiān)測的理想工具。激光長程測量有兩種工作方式，一種方式是利用大氣后向散射，反演得到氣體分布；第二種方式是利用反射元件，探測其反射回來的光強，獲得探測氣體濃度，稱為激光長程吸收技術(shù)。激光長程吸收技術(shù)原理見圖4，光源發(fā)出的激光束進入大氣，激光經(jīng)過大氣分子吸收和散射后，經(jīng)反射器件反射回來，被望遠系統(tǒng)接收。探測的信號強度與許多因素有關(guān)，如發(fā)射激光強度、探測氣體濃度、工作距離、望遠系統(tǒng)的接收口徑、反射器件的反射率等。它們都會對反射信號強度產(chǎn)生影響，從而影響系統(tǒng)的探測靈敏度。

圖4 激光長程吸收技術(shù)原理圖Fig.4 Schematic diagram of long-range laser absorption technology

激光光源需要發(fā)射兩個波長，一個波長位于氣體分子的特征吸收峰（λon）處，另一波長需要偏離吸收峰，使待測氣體對該波長基本沒有吸收（λoff），忽略兩個波長間的系統(tǒng)誤差，根據(jù)Beer-Lambert定律：

通過氣體分子的吸收系數(shù)，就可以計算出其濃度：

由于激光長程吸收技術(shù)可進行遠距離遙感測量，因此對于空氣中的有毒氣體，都可以采用激光長程技術(shù)進行測量，保證工作人員的安全，這是激光長程吸收技術(shù)一個突出的優(yōu)點。

3.4 可調(diào)諧激光二極管吸收光譜技術(shù)（Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy，TDLAS）［18-20］

可調(diào)諧二極管激光器（TDLs）可以實現(xiàn)激光波長在一定范圍內(nèi)的連續(xù)輸出，將其應用在中紅外區(qū)（2～15μm）進行激光長程測量，稱為可調(diào)諧二極管激光吸收光譜技術(shù)（TDLAS）。TDLs通過控制其化學組份、溫度和電流，能夠?qū)崿F(xiàn)一定波長范圍的輸出，雖然TDLs的輸出功率偏低，但隨著探測器工藝的不斷改進，光電探測器件能夠探測到納瓦甚至皮瓦級的信號。目前，TDLAS技術(shù)的主要缺點就是TDLs的波長范圍小，這極大限制了可探測的氣體種類?？捎糜赥DLAS技術(shù)的光源主要包括以下幾類激光器：鉛鹽激光器，工作于2～20μm，能測量到10-12量級；Ⅲ～Ⅴ族化合物激光器，工作波長為0.78～1.6μm，可實現(xiàn)近紅外與中紅外波段的大氣監(jiān)測；分布反饋二極管激光器，其單模連續(xù)輸出在室溫可大于100 mW。美國Monitor公司在1998年夏天公開了第一臺激光氣體遙測系統(tǒng)，利用工作波長為1 550 nm的In-GaAsP激光器來探測大氣中的氨濃度。惰性氣體激光器如工作波長在3.39μm的He-Ne激光器，可用來測量空氣中的甲烷氣體。

TDLAS技術(shù)的優(yōu)勢在于其響應快、精度高、結(jié)構(gòu)簡單，可實現(xiàn)高靈敏的監(jiān)測。同時采用二極管激光器價格便宜，可極大降低探測系統(tǒng)的尺寸與成本。中紅外區(qū)間對于大氣測量來說是一個豐富的波長區(qū)間，幾乎所有常見氣體在這個區(qū)間都具有強的特征吸收，為實現(xiàn)精確測量，要求探測系統(tǒng)具有高光譜分辨率和高靈敏度。TDLs在有限的波長區(qū)間通過精密控制，可以輸出很窄的線寬，因此在高分辨率測量上具有明顯的優(yōu)勢。TDLAS技術(shù)不足之處在于激光器的波長范圍和探測器，限制了其使用范圍及探測氣體的種類。

3.5 差分吸收激光雷達技術(shù)（Differential Absorption Lidar，DIAL）［21-23］

激光雷達（lidar）是幾個英文單詞的首字母縮寫：light detection and ranging。DIAL的工作原理如圖5所示。

圖5 DIAL測量原理圖Fig.5 Schematic diagram of DIALmeasurement

DIAL使用脈沖激光作為光源，發(fā)射光強經(jīng)過大氣分子吸收并散射后，被望遠系統(tǒng)接收。探測光強以時間函數(shù)的形式被探測器接收，這種工作方式與雷達的模式相近似。根據(jù)探測光強可反演大氣中氣體分子與散射物的種類、濃度、距離等信息。

當工作波長為λ，探測距離為R時，系統(tǒng)接收到的光功率用式（11）表示：

式中，P0（λ）是工作波長在λ，t0時刻激光發(fā)射的功率，ε（R，λ）是探測器的信號探測效率，A是望遠鏡面積，c是光速，τ是激光脈沖時間長度，nb（R）是背散射系數(shù)為δb（R，λ）的散射物粒子數(shù)密度，cτ/2是接收雷達返回信號的面積，它決定了探測系統(tǒng)的空間分辨率。指數(shù)因子反映了能量的吸收、衰減與后向散射，大氣中吸收分子粒子數(shù)密度為N（λ），吸收截面為σ（λ），散射微粒衰減系數(shù)為kext（r）。在能見度好的條件下，DIAL技術(shù)可探測距離是幾千米。

在高層大氣中，空氣中的顆粒物非常少，因此瑞利散射（正比于λ-4）起主要作用；而在對流層，空氣中的顆粒物較多，因此米氏散射起主要作用。米氏散射取決于粒子大小分布，并隨著波長增加而減小，近似于1/λ2的關(guān)系。背散射系數(shù)δb的值在分子拉曼散射（10-12m-1sr-1）和大微粒的米氏散射（10-3m-1sr-1）之間變化。

與氣體分子的特征吸收相比，散射系數(shù)kext與工作波長無關(guān)，污染氣體的信息可以通過分子吸收截面和波長的關(guān)系計算出來。由于激光束的偏振態(tài)包含了其他相關(guān)的信息，如來自理想球形微粒的背散射保持原來的偏振態(tài)，而非球形微粒的反射是部分偏振狀態(tài)。因此通過測量激光雷達的返回信號的偏振態(tài)，可以區(qū)分大氣中不同類型的散射微粒，例如區(qū)分對流層中由水滴構(gòu)成的低云層和由冰針構(gòu)成高云層。

隨著技術(shù)的發(fā)展，激光雷達具有多種不同類型。包括差分吸收激光雷達、拉曼散射激光雷達、地面目標激光雷達、米氏散射激光雷達、熒光輻射激光雷達等。但DIAL是目前最常用的大氣遙感檢測系統(tǒng)。

利用DIAL測量工業(yè)排放氣中的污染物的過程如下，發(fā)射兩束空間位置相同的激光，λon= λabs，λoff=λref進入大氣，背散射信號被望遠系統(tǒng)接收。λon是污染氣體的吸收峰波長，λoff是吸收峰旁的波長。工作的兩束脈沖來自同一個激光器或來自兩個相同且同時發(fā)射的激光。根據(jù)探測返回的背散射信號，可明顯看出能量具有1/R2衰減，污染氣體的濃度可以由式（12）表示。

對于很小的波長差（λon-λoff），假定背散射系數(shù)δb和衰減系數(shù)kext（r）與波長無關(guān)。那么探測的平均濃度Nav（R，R+ΔR）可由式（13）得到。

隨著探測距離的從近到遠，光信號按對數(shù)關(guān)系衰減。除真正的煙氣信號外，背散射曲線還包含有煙氣中微粒的信號。后者的散射信號對于兩個波長是一樣的，如果已知背散射系數(shù)δ（λon）和δ（λoff），則可算出濃度。如果已知氣體從煙囪出來的速度，甚至可求出每小時污染氣體的排放量。

4 結(jié)束語

利用光學遙感技術(shù)對大氣環(huán)境進行監(jiān)測，在測量距離、測量速度、在線測量等方面具有明顯的優(yōu)勢。傅里葉變換紅外光譜技術(shù)（FTIR）具有速度快、不需要光譜掃描等優(yōu)點，適用于測量污染嚴重的空氣，但該技術(shù)對于干凈環(huán)境中痕量氣體測量的靈敏度不夠。差分吸收雷達技術(shù)（DIAL）可以實現(xiàn)對大氣環(huán)境的三維監(jiān)測，并且具有較高的光譜分辨率和靈敏度?？烧{(diào)諧激光二極管吸收光譜技術(shù)（TDLAS）的分辨率高于其他任何一種方法，它的主要局限性是受到光源波長范圍的約束，使其可同時測量的氣體種類較少。差分吸收光譜技術(shù)（DOAS）使用傳統(tǒng)的光源和光譜儀相結(jié)合的測量方式，可對多種污染物進行監(jiān)測。FTIR可同時探測的污染物種類多于DOAS，但DOAS具有更高的靈敏度，而且價格便宜，更適合廣泛應用。

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Technical status and development tendency of atmosphere optical remote and monitoring

QU Yi
（State Key Laboratory of Applied Optics，Changchun Institute of Optics，F(xiàn)ine Mechanics and Physics，Chinese Academy of Sciences，Changchun 130033，China）
*Corresponding author，E-mail：quyi@ciomp.ac.cn

In consideration of the requirements ofmonitoring and researching the harmful trace gases in the air，thewidely used spectral remote sensing technologies are reviewed.The principle of the atmosphere optical remote sensing and monitoring is introduced and several practicalmeasurementmethods such as Fourier transform infrared spectroscopy，differential optical absorption spectroscopy，laser long path absorption，tunable diode laser absorption spectroscopy and differential absorption lidar are described.Furthermore，the characteristics of thesemethods are given，then their advantageous and disadvantageous are analyzed via comparing the aspects among thesemethods.

optical remote sensing；spectral remote sensing；atmospheremonitoring；spectroscopy

P407.4；X831

A

10.3788/CO.20130606.0834

1674-2915（2013）06-0834-07

2013-09-19；

2013-11-17

國家自然科學基金資助項目（No.41074126）

曲 藝（1978—），男，吉林長春人，博士，副研究員，2006年于吉林大學獲得博士學位，主要從事光學儀器設(shè)計、空間紫外遙感等方面的研究。E-mail：quyi@ciomp.ac.cn