朱群志

(上海電力學(xué)院能源與機(jī)械工程學(xué)院，上海 200090)

太陽(yáng)能是清潔可再生能源的主要來(lái)源之一，大規(guī)模開發(fā)利用太陽(yáng)能是減少化石能源消耗、降低溫室氣體和燃燒污染物排放、改善我國(guó)能源結(jié)構(gòu)的重要舉措.太陽(yáng)能熱化學(xué)轉(zhuǎn)換是實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能利用的重要形式，國(guó)際上已經(jīng)開展了很多研究.利用太陽(yáng)能提供化學(xué)反應(yīng)過(guò)程所需熱量［1-5］，將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換為生成物(合成氣)的能量，以提高生成物的熱值.生成物可存儲(chǔ)或運(yùn)輸?shù)狡渌胤?，通過(guò)燃燒或化學(xué)逆反應(yīng)釋放熱量.借助于化學(xué)反應(yīng)，間歇性的太陽(yáng)能被存儲(chǔ)到生成物(合成氣)中，太陽(yáng)能的收集和利用可以在異地進(jìn)行，有利于解決太陽(yáng)能在地域間分布不均的問(wèn)題.此外，在傳統(tǒng)的化學(xué)工業(yè)中，上述熱化學(xué)反應(yīng)所需熱量大多來(lái)自化石燃料的燃燒;而太陽(yáng)能熱化學(xué)轉(zhuǎn)換對(duì)減少化石能源消耗、建設(shè)可持續(xù)發(fā)展社會(huì)具有非常重要的現(xiàn)實(shí)意義.

1 太陽(yáng)能燃料的重整和裂解

目前國(guó)際上太陽(yáng)能熱化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)是利用太陽(yáng)能燃料重整和裂解反應(yīng)制取氫氣.瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院、以色列魏茨曼學(xué)院、美國(guó)可再生能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室等科研機(jī)構(gòu)在這方面開展了不少的研究工作.

天然氣的主要成分是甲烷，天然氣重整包括甲烷-水蒸氣重整和甲烷-二氧化碳重整.在高溫下，甲烷和水蒸氣反應(yīng)式為［6］:

研究表明［7］，溫度為770℃時(shí)，甲烷的轉(zhuǎn)化率超過(guò)90%，轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的太陽(yáng)能占合成氣熱值的28%.甲烷和二氧化碳的重整反應(yīng)式為:

甲烷的轉(zhuǎn)化率約為70%，吸熱器效率為85%，化學(xué)效率可達(dá)54%［8］.利用太陽(yáng)能熱裂解天然氣可制取氫氣和碳黑.在2 000 K的高溫下，甲烷的轉(zhuǎn)化率為70%，產(chǎn)生的氫氣可以不用純化直接用于燃料電池，碳黑可作為商品出售［9］.但反應(yīng)溫度需要達(dá)到600℃以上，才會(huì)有合成氣產(chǎn)生，過(guò)高的反應(yīng)溫度導(dǎo)致該反應(yīng)的能耗較高.

太陽(yáng)能化學(xué)蓄能早期研究的重點(diǎn)是太陽(yáng)能甲烷-二氧化碳重整反應(yīng)的閉式循環(huán)系統(tǒng)［2］.重整反應(yīng)的反應(yīng)物和生成物在一個(gè)封閉系統(tǒng)內(nèi)循環(huán)，不消耗化石能源，也不產(chǎn)生污染物排放.這類系統(tǒng)主要為用戶提供熱能.近年來(lái)，太陽(yáng)能甲烷重整的開放式應(yīng)用系統(tǒng)得到了更多關(guān)注［2］，其優(yōu)勢(shì)在于甲烷重整反應(yīng)的應(yīng)用范圍更加廣泛.

此外，國(guó)內(nèi)外學(xué)者還提出了其他碳?xì)浠衔锏闹卣土呀夥磻?yīng).中科院工程熱物理所的金紅光等人［10］提出了利用太陽(yáng)能產(chǎn)生的100～350℃的低溫?zé)嶂卣状嫉姆桨福浞磻?yīng)式為:

該反應(yīng)的操作溫度較低，且甲醇和水作為原料十分廉價(jià)易得，是一種具有應(yīng)用前景的太陽(yáng)能重整制氫方式.

也有學(xué)者提出利用太陽(yáng)能熱量驅(qū)動(dòng)煤的氣化，可提高熱值約 44%［7］.

太陽(yáng)能天然氣重整和裂解也可與其他化學(xué)反應(yīng)聯(lián)合進(jìn)行.例如，甲烷重整與ZnO還原的聯(lián)合反應(yīng)按如下步驟進(jìn)行:首先，天然氣將ZnO還原成Zn，其方程式為:

反應(yīng)在溫度1 300 K以上進(jìn)行［11］;然后，Zn和水蒸氣發(fā)生水解反應(yīng)產(chǎn)生氫氣和 ZnO［12］，其方程式為:

在此過(guò)程中金屬氧化物可以得到重復(fù)使用.天然氣重整反應(yīng)和CaCO3煅燒反應(yīng)也可聯(lián)合進(jìn)行，得到合成氣和石灰［13］，其方程式為:

2 集熱器/熱化學(xué)反應(yīng)器

集熱器和反應(yīng)器是太陽(yáng)能燃料重整系統(tǒng)的核心裝置.集熱器將進(jìn)入的高倍率太陽(yáng)輻射轉(zhuǎn)換成熱能;反應(yīng)器是熱化學(xué)反應(yīng)發(fā)生的裝置，吸收/反應(yīng)器可分為非直接輻射型和直接輻射型兩種.傳統(tǒng)管式反應(yīng)器為非直接吸收方式，太陽(yáng)輻射先被不透明的管壁吸收，然后熱量再傳輸給管內(nèi)反應(yīng)物.傳統(tǒng)管式反應(yīng)器所能承載的功率受限于傳熱，反應(yīng)受熱力學(xué)控制.圖1為太陽(yáng)能中溫甲醇蒸汽重整制氫裝置的集熱器和反應(yīng)器［10］，其中包括拋物面槽式聚光器和管狀床集熱器/反應(yīng)器.一維跟蹤的拋物面槽式聚光器由4 m長(zhǎng)、2.5 m寬的鍍銀玻璃反射鏡組成，其開口面積為10 m2，聚光比為70倍，當(dāng)太陽(yáng)輻射為1 000 W/m2時(shí)集熱器功率可達(dá)5 kW.

圖1 管式太陽(yáng)能熱化學(xué)反應(yīng)器

在直接輻射型集熱器/反應(yīng)器中，集熱器和反應(yīng)器是一體的，吸熱體的溫度很高，加載于吸熱體上的催化劑反應(yīng)活性高，反應(yīng)受動(dòng)力學(xué)控制［14］.圖2是使用多孔介質(zhì)的直接輻射型集熱器/反應(yīng)器［15］.外部保溫的腔式集熱器內(nèi)部有一多孔二氧化鈰制成的襯底，聚焦的太陽(yáng)輻射通過(guò)石英窗口后照射在二氧化鈰多孔介質(zhì)體的內(nèi)壁.參與反應(yīng)的氣體徑向流入空腔，反應(yīng)產(chǎn)生的氣體則通過(guò)底部的出口沿軸向流出反應(yīng)器.通過(guò)合理設(shè)計(jì)，聚光的太陽(yáng)輻射在集熱器內(nèi)部可以產(chǎn)生多次反射，從而確保了高效捕獲太陽(yáng)光.集熱器的表觀吸收率超過(guò)0.94，與黑體接近.圖3是以色列魏茨曼學(xué)院研發(fā)的利用陶瓷針陣列作為吸熱體的直接輻射型集熱器/反應(yīng)器［6］.該裝置可工作在高溫高壓下，如果以空氣為介質(zhì)，空氣的出口溫度可達(dá)1 473 K，壓力達(dá)到17～20 Pa.催化劑加載在陶瓷針表面，可以有效吸收太陽(yáng)輻射，并且強(qiáng)化陶瓷針和流動(dòng)氣體間傳熱.通過(guò)這一裝置，重整后的燃料熱值可以增加20%～30%.

圖2 多孔介質(zhì)集熱器/反應(yīng)器

常見的太陽(yáng)輻射吸收表面為多孔結(jié)構(gòu)，即:蜂窩結(jié)構(gòu);多孔陶瓷;絲網(wǎng);泡沫金屬［8］.也有使用類似銷釘型表面［16］的結(jié)構(gòu).這些多孔介質(zhì)吸熱體在吸收聚焦高倍率的太陽(yáng)輻射后溫度升高，反應(yīng)氣流通過(guò)多孔介質(zhì)時(shí)被加熱到反應(yīng)溫度.

圖3 陶瓷針陣列集熱器/反應(yīng)器

圖4 是3個(gè)不同密度的多孔陶瓷樣品［17］.圖5為蜂窩結(jié)構(gòu)吸熱體和以該吸熱體為單元組成的3 MW集熱器［18］.蜂窩結(jié)構(gòu)吸熱體采用了“模塊化”的設(shè)計(jì)理念，便于維修和更換損壞單元，可以靈活組成從0.2～3 MW甚至更大規(guī)模的集熱器.由36個(gè)SiC蜂窩吸熱體單元組成的200 kW裝置可以產(chǎn)生700℃左右的高溫空氣，基于該概念已經(jīng)建造了由270個(gè)單元組成的3 MW集熱器.

圖4 多孔陶瓷樣品吸熱體

圖5 蜂窩結(jié)構(gòu)吸熱體和集熱器

由于聚光熱流密度在表面上分布不均以及光強(qiáng)變動(dòng)引起的熱應(yīng)力，多孔介質(zhì)吸收體可能破裂、分層和塌陷.另外，固態(tài)的反應(yīng)生成物(如炭)沉積在多孔介質(zhì)的骨架上，會(huì)堵塞內(nèi)部氣孔，催化劑也會(huì)由于燒結(jié)和積碳包覆等因素失去活性［19］.為了克服多孔介質(zhì)吸熱體使用過(guò)程中遇到的問(wèn)題，國(guó)際上提出了使用太陽(yáng)輻射直接加熱反應(yīng)氣體的另外一種發(fā)展思路.因?yàn)闅怏w吸收太陽(yáng)輻射的能力很弱，需要在氣體中添加吸收太陽(yáng)輻射的粒子，如炭黑.懸浮粒子系是太陽(yáng)輻射的吸收體，整個(gè)反應(yīng)器的熱量來(lái)源于懸浮顆粒對(duì)太陽(yáng)輻射的吸收.圖6為一種用于石油焦氣化反應(yīng)的旋流式集熱器/反應(yīng)器［20］.其主體是長(zhǎng)0.21 m 和內(nèi)徑0.12 m的圓柱形空腔吸收器，材料為鎳鐵合金，內(nèi)襯采用Al2O3，外部用氧化鋁-氧化鋯陶瓷泡沫隔熱.聚光的太陽(yáng)輻射通過(guò)一個(gè)直徑為50 mm的透光孔進(jìn)入腔體，透光孔采用3 mm厚的石英玻璃.由于聚焦比超過(guò)1 000倍，集熱器前端的椎體部分需用油冷卻，并將溫度保持在393～453 K范圍，以防止蒸汽冷凝.同時(shí)，通過(guò)切向和徑向噴嘴產(chǎn)生一道空氣幕對(duì)石英透光窗進(jìn)行冷卻，防止固體顆粒和可凝氣體玷污石英玻璃.水-石油焦形成的漿液噴入空腔中，形成旋流后以螺旋路徑流動(dòng)到空腔尾部.石油焦顆粒直接吸收高強(qiáng)度的太陽(yáng)輻射，吸收的熱量將水加熱成過(guò)熱蒸汽，反應(yīng)物溫度可達(dá)到1 300 K.反應(yīng)產(chǎn)物通過(guò)空腔尾部的管道排出反應(yīng)器.

圖6 旋流式集熱器/反應(yīng)器

通過(guò)比較上述幾種類型的集熱器/反應(yīng)器可以發(fā)現(xiàn)，非直接輻射型集熱器/反應(yīng)器由于受熱力學(xué)控制，反應(yīng)溫度較低，影響了重整的反應(yīng)效率，而直接輻射型集熱器/反應(yīng)器由于集熱器和反應(yīng)器是一體的，反應(yīng)溫度可以達(dá)到很高，使反應(yīng)具有較高的效率.其中采用多孔介質(zhì)為反應(yīng)床的直接輻射式集熱器/反應(yīng)器反應(yīng)接觸面積大，經(jīng)過(guò)合理設(shè)計(jì)具有較高的表觀吸收率，吸收太陽(yáng)輻射的能力強(qiáng)，并且反應(yīng)床比較容易加工.但其缺點(diǎn)也比較明顯.例如:多孔介質(zhì)容易破裂、塌陷;催化劑因積碳、燒結(jié)而失活;介質(zhì)內(nèi)氣孔容易堵塞等.而以懸浮顆粒作為吸收體的直接輻射型集熱器/反應(yīng)器能夠在一定程度上克服這些缺點(diǎn)，該類型集熱器/反應(yīng)器的研究重點(diǎn)是掌握其內(nèi)部的傳熱機(jī)理，以便通過(guò)優(yōu)化設(shè)計(jì)提高集熱器/反應(yīng)器的性能.

3 懸浮顆粒型集熱器/反應(yīng)器的傳熱問(wèn)題

3.1 集熱器/反應(yīng)器內(nèi)的熱輸運(yùn)

在懸浮粒子系直接吸收太陽(yáng)輻射的集熱器/反應(yīng)器中，粒子系中的懸浮顆粒扮演了吸收/傳熱/反應(yīng)/催化等多種重要角色.在空氣中添加0.2% ～0.5%的亞微米碳顆粒，集熱器出口溫度可高達(dá)2 000 K［21］.在CH4氣體中摻混了炭黑顆粒，顆粒既是太陽(yáng)輻射的吸收表面，又是異相反應(yīng)生成物的成核核心［5］.在兩步法還原ZnO制氫中，ZnO顆粒直接吸收高熱流密度太陽(yáng)輻射，同時(shí)在顆粒表面進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)［22］.在CH4重整反應(yīng)和CaCO3煅燒聯(lián)合反應(yīng)中，CaCO3直接吸收太陽(yáng)輻射［13］.由于高溫下輻射換熱是主導(dǎo)的傳熱方式［23］，故顆粒的輻射特性以及粒子系輻射換熱的研究對(duì)于理解集熱器/反應(yīng)器的熱輸運(yùn)機(jī)理十分重要.

懸浮顆粒直接吸收太陽(yáng)能集熱器/反應(yīng)器的傳熱傳質(zhì)和化學(xué)反應(yīng)機(jī)制很復(fù)雜，國(guó)際上對(duì)這種顆粒集熱器的傳熱和化學(xué)反應(yīng)機(jī)制進(jìn)行了一些實(shí)驗(yàn)和理論研究，但所建立的理論模型十分復(fù)雜，涉及對(duì)流傳熱傳質(zhì)、輻射換熱、熱化學(xué)反應(yīng)、氣固兩相流動(dòng)傳熱等諸多方面.

PATEIANAKOS G等人對(duì)一個(gè)10 kW的太陽(yáng)能甲烷裂解裝置進(jìn)行了分析［24］，使用的假設(shè)包括反應(yīng)器壁面為黑體、吸收和發(fā)射介質(zhì)符合比爾定律、粒子系為灰體等.DOMBROVSKY L等人將近似方法用于反應(yīng)腔內(nèi)輻射傳遞方程的快速求解［25］，使用擴(kuò)散近似方法對(duì)太陽(yáng)輻射和熱輻射進(jìn)行分離處理，對(duì)腔體中心區(qū)域光學(xué)薄介質(zhì)使用了等效輻射擴(kuò)散系數(shù).MAAG G等人建立了CH4太陽(yáng)能反應(yīng)器的瞬態(tài)傳熱模型［5］，使用Monte Carlo方法和有限體積法求解該模型.MILLER F J和KOENIGSDORFF R W采用改良的六熱流法獲得了亞微米碳粒子直接吸收集熱器內(nèi)三維的輻射通量和溫度分布［26］.TAN T 和 CHEN Y［27］采用離散坐標(biāo)和射線跟蹤法求解輻射傳遞方程，研究了固體顆粒太陽(yáng)能聚焦集熱器的性能.PETRASCH J和STEINFELD A［23］建立了甲烷水蒸氣重整反應(yīng)器的動(dòng)態(tài)模型，輻射傳輸用譜元近似蒙特卡洛方法求解.

3.2 粒子系輻射特性對(duì)熱輸運(yùn)的影響

一些學(xué)者對(duì)粒子系熱輻射特性的影響因素進(jìn)行了研究.ABDELRAHMAN M等人研究了吸收指數(shù)對(duì)特殊介質(zhì)吸收率的影響［28］，發(fā)現(xiàn)一個(gè)很小的光譜衰減系數(shù)κ值可能會(huì)導(dǎo)致一個(gè)很高的透射率，而一個(gè)大的κ值會(huì)得到一個(gè)較高的反射率.粒子大小可以顯著影響攜帶顆粒氣體的散射和吸收率.KLEIN H H等人發(fā)現(xiàn)了等效球半徑小于100 nm的炭黑顆粒對(duì)太陽(yáng)輻射的吸收能力較低［29］，為了獲得足夠的吸收，等效球顆粒半徑的大小應(yīng)該與輻射波長(zhǎng)在相同范圍，通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)亞微米顆?？梢赃_(dá)到非常高的吸收效果［30］.ABDELRAHMAN M等人還發(fā)現(xiàn)，粒子大小應(yīng)該和波長(zhǎng)在同一數(shù)量級(jí)，這樣會(huì)得到較高的吸收率［28］.當(dāng)石墨顆粒的直徑為0.5 μm時(shí)，能夠較好地吸收太陽(yáng)輻射.BERTOCCHI B等人［21］研究了由球形炭黑粒子(粒徑為45～570 nm)和少量顆粒團(tuán)聚形成的介質(zhì)的光學(xué)特性，研究表明小份額的團(tuán)聚體可以明顯地改變粒子系的散射特性.

粒子系的輻射特性對(duì)集熱器/反應(yīng)器中熱輸運(yùn)及系統(tǒng)性能有顯著影響.粒子系介質(zhì)呈現(xiàn)強(qiáng)烈的前向散射和微弱的后向散射，因而有利于減少集熱器的能量損失［21］.小顆?；蛘吒唧w積分?jǐn)?shù)可以增加介質(zhì)的光學(xué)厚度，以及吸收和衰減系數(shù)，可以獲取更高的反應(yīng)器內(nèi)溫度/反應(yīng)率和轉(zhuǎn)化率［5］.粒子光學(xué)特性會(huì)嚴(yán)重影響溫度分布，可分別采用計(jì)算所得光學(xué)特性和測(cè)量所得光學(xué)特性進(jìn)行模擬，兩者模擬得出的溫度差高達(dá)300℃［31］.

4 結(jié)語(yǔ)

直接吸收太陽(yáng)輻射的集熱器/熱化學(xué)反應(yīng)器具有較高的反應(yīng)溫度和轉(zhuǎn)化效率，加載于吸熱體上的催化劑反應(yīng)活性高，并受動(dòng)力學(xué)控制，因此與傳統(tǒng)的管式太陽(yáng)能集熱器/熱化學(xué)反應(yīng)器相比具有一定的優(yōu)勢(shì).以多孔介質(zhì)吸熱體構(gòu)成的太陽(yáng)輻射集熱器/反應(yīng)器存在吸熱體易破損，以及固態(tài)反應(yīng)生成物沉積、催化劑失活等問(wèn)題;以懸浮粒子系直接吸收太陽(yáng)輻射為基礎(chǔ)的新型集熱器/熱化學(xué)反應(yīng)器具有較好的發(fā)展前景.懸浮粒子系直接吸收太陽(yáng)輻射集熱器/熱化學(xué)反應(yīng)器的傳熱傳質(zhì)和化學(xué)反應(yīng)機(jī)理復(fù)雜，顆粒的熱輻射特性以及粒子系輻射換熱的研究對(duì)于理解集熱器/反應(yīng)器的熱輸運(yùn)機(jī)理十分重要.這方面的研究工作具有重要的理論意義，研究結(jié)果可以指導(dǎo)太陽(yáng)能集熱器/熱化學(xué)反應(yīng)器的設(shè)計(jì)，提高系統(tǒng)的熱效率和轉(zhuǎn)化效率.

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