孫麗娜,劉 剛,李久海,徐 慧 (南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 南京 210044)

稻草及其燃燒煙塵中正構(gòu)烷烴的研究

孫麗娜,劉 剛*,李久海,徐 慧 (南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 南京 210044)

利用氣質(zhì)聯(lián)用儀測(cè)定了中國(guó)6種稻草及其明火和悶火燃燒煙塵中正構(gòu)烷烴的含量.結(jié)果表明,稻草中正構(gòu)烷烴的平均含量為73.0μg/g.碳數(shù)分布范圍為C12～C37,呈以C29為主峰的單峰型分布.高碳數(shù)正構(gòu)烷烴(＞C23)具有明顯的奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì),其平均碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)是2.9.在明火焚燒和悶燒煙塵中正構(gòu)烷烴的含量均值分別是 1633.1,5458.5μg/g.碳數(shù)分布范圍為C14～C35,呈以C29或C31為主峰的單峰型分布.碳數(shù)在C27以上的正構(gòu)烷烴具有明顯的奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì),其平均碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)分別是1.5和1.9.稻草煙塵中正構(gòu)烷烴的組成與原秸稈存在顯著的差別.

稻草；燃燒；正構(gòu)烷烴；碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)

雖然各地政府嚴(yán)禁在夏收和秋收季節(jié)焚燒秸稈,但由于目前我國(guó)資源化利用秸稈的途徑較少,就地焚燒成為處理秸稈的一種常用方式[1].秸稈焚燒過(guò)程向大氣排放大量的氣態(tài)污染物和氣溶膠,已成為多種大氣污染物的重要來(lái)源[2-4].

正構(gòu)烷烴系列化合物具有明確的生物源意義.低等生物產(chǎn)生的正構(gòu)烷烴碳數(shù)主要分布在15～20之間,主要呈以C17或者C19為主峰的單峰型分布,且無(wú)明顯的奇偶優(yōu)勢(shì).高等植物來(lái)源的正構(gòu)烷烴以高分子量 C27～C33為主,有明顯的奇偶優(yōu)勢(shì)[5].化石燃料燃燒產(chǎn)生的正構(gòu)烷烴不具有奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì)[6].一般來(lái)說(shuō),長(zhǎng)鏈正構(gòu)烷烴主要來(lái)自陸地高等植物,并且它們的主峰碳數(shù)、碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)CPI值用作不同污染物來(lái)源的有效指標(biāo)[7-8].CPI值越高,說(shuō)明來(lái)自植物排放的正構(gòu)烷烴的比例越高,反之,說(shuō)明主要由化石燃料燃燒或生物質(zhì)的不完全燃燒等人為排放產(chǎn)生.生物源正構(gòu)烷烴中CPI值一般＞5,甚至高達(dá) 10以上,主峰碳數(shù)327;石油及其產(chǎn)品燃燒產(chǎn)生的正構(gòu)烷烴 CPI值接近于1[9-10].混合源烷烴的CPI值則隨著生物源和人為源的相對(duì)貢獻(xiàn)大小,在兩者之間變化[11].

正構(gòu)烷烴是城市大氣氣溶膠中一類重要的有機(jī)污染物.氣溶膠中正構(gòu)烷烴的來(lái)源不僅有高等植物、花粉、微生物等生物源,也有化石燃料的不完全燃燒和石油化工等人為源[12-14].研究稻草及其煙塵中的正構(gòu)烷烴,對(duì)于探討大氣顆粒物中這類污染物的來(lái)源具有一定意義.本文以中國(guó)6個(gè)水稻品種為例,研究未燃燒秸稈及其不同燃燒方式下所排放煙塵中正構(gòu)烷烴單體化合物的組成,以期為分析大氣顆粒物中烷烴的來(lái)源提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 稻草采集與處理

選擇2010年廣泛種植的6種水稻稻草作為實(shí)驗(yàn)樣品.其產(chǎn)地分別是浙江臨海市(內(nèi) 2優(yōu) 6號(hào)、揚(yáng)兩優(yōu)6號(hào))、安徽舒城縣(II優(yōu)279、寧粳1號(hào))和江蘇邳州市(紅糧166、II優(yōu)728).

對(duì)于測(cè)定稻草中烷烴成分的樣品,取稻草5～10株,用剪刀剪至 2cm長(zhǎng)的小段,再用清水沖洗除去表面的泥土.將潔凈的碎樣在 50℃烘烤12h,最后用粉碎機(jī)粉碎至60目,裝入具塞三角燒瓶保存.對(duì)于焚燒用的稻草,首先在室內(nèi)自然風(fēng)干,臨燒前揀去雜物,抖去灰塵.

1.2 焚燒試驗(yàn)與煙塵采集

模擬稻草的2種田間焚燒方式,進(jìn)行室內(nèi)焚燒試驗(yàn).模擬試驗(yàn)在一間 12m2的房間內(nèi)進(jìn)行.每次焚燒實(shí)驗(yàn)前打開(kāi)門窗,使房間充分通風(fēng),以除去殘留的煙氣.焚燒期間保持門窗關(guān)閉.在模擬田間明火堆燒時(shí),取已制備的稻草 0.5～1.0kg,堆放點(diǎn)燃.悶燒時(shí)取稻草0.16kg放入悶燒裝置(圖1),用打火機(jī)從底盤進(jìn)風(fēng)孔點(diǎn)燃秸稈,使煙氣從頂部煙道口冒出.通過(guò)調(diào)節(jié)煙道上部的擋板來(lái)控制進(jìn)入燃燒室的空氣量,使燃燒過(guò)程始終不產(chǎn)生火焰.爐膛底部直徑25cm,頂部直徑10cm,高50cm.

圖1 稻草焚燒爐結(jié)構(gòu)示意Fig.1 Schematic diagram of straw combustion furnace

將一臺(tái)中流量大氣顆粒物采樣器(Andersen, AH-200型)放置在距秸稈焚燒位置1m遠(yuǎn)處.每次在秸稈開(kāi)始焚燒時(shí)即開(kāi)機(jī)采樣.明火堆燒時(shí)采樣 30min,悶燒時(shí)采樣 60min.采樣所用的玻璃纖維濾膜在使用前于500℃灼燒2h,冷卻后置于干燥器中在室溫下平衡 24h.采樣后的濾膜同樣在室溫下平衡 24h后再稱重.煙塵樣品用鋁箔(在500℃灼燒2h)包裹,在冰箱中冷凍保存.

1.3 有機(jī)物提取與分析

稱取水稻秸稈粉末各1g,明火焚燒和悶燒采集的濾膜1/4張或1/2張(以顆粒物樣凈重20mg為標(biāo)準(zhǔn)).加入二氯甲烷/甲醇混合液(2:1,V/V) 15mL,在室溫下超聲振蕩15min,共重復(fù)提取2次.合并萃取溶液,用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器濃縮至3mL,再用氮吹儀濃縮至1mL.將濃縮液滴加于硅膠柱上,依次用20mL正己烷和30mL甲醇洗脫,分別收集非極性和極性等組分.將非極性洗脫液旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至3mL,最后用氮吹儀吹至近干,用正己烷定容至0.2mL.

用氣質(zhì)聯(lián)用儀(GC-MS)(6890N/5975 GCMS型,美國(guó)安捷倫公司)進(jìn)行分析.色譜柱為Agilent-5MS(30m×0.25mm×0.25μm)非極性石英毛細(xì)管色譜柱;載氣流量 0.8mL/min,汽化溫度300℃,進(jìn)樣量 1μL(不分流);升溫程序:初始溫度60℃,保持 2min,以 5℃/min升溫至 300℃,保持35min.MS分析條件: EI源(電子轟擊源)電離,離子源溫度 230℃,四級(jí)桿溫度 150℃;溶劑延遲7min,電離電壓 70eV,掃描質(zhì)量范圍 45～550aum.以外標(biāo)法定量,正十六烷～正三十烷標(biāo)準(zhǔn)品(99%,購(gòu)自Nu Chek Prep, Inc).

2 結(jié)果與討論

2.1 稻草中正構(gòu)烷烴的組成

稻草中正構(gòu)烷烴的碳數(shù)分布范圍為 C12～C37,以C29為主峰的單峰型分布,其次是C31、C27和C33的濃度也較高,碳鏈＜C20和＞C35的濃度較低.對(duì)這6個(gè)不同品種比較后可以看出(表1),II優(yōu)728的正構(gòu)烷烴總含量最高,達(dá)到135.0μg/g,最低的是II優(yōu)279,為41.1μg/g,II優(yōu)728的總含量是II優(yōu)279的3.3倍.對(duì)于同一地區(qū)不同品種而言,浙江臨海市出產(chǎn)的內(nèi)2優(yōu)6號(hào)和揚(yáng)兩優(yōu)6號(hào)稻草中正構(gòu)烷烴總含量分別是61.3,77.9μg/g;安徽舒城縣II優(yōu)279和寧粳1號(hào)分別是41.1,52.6μg/g;而江蘇邳州市紅糧166和II優(yōu)728分別是69.8,135.0μg/g.稻草中正構(gòu)烷烴的平均總含量為72.9μg/g.

表1 稻草中正構(gòu)烷烴的含量(ng/g)Table 1 Contents of individual n-alkanes in rice straw(ng/g)

從C12～C37烷烴的相對(duì)含量分布來(lái)看(圖2),稻草中的正構(gòu)烷烴在C23以上具有明顯的奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì),驗(yàn)證了高等植物等現(xiàn)代生物來(lái)源的正構(gòu)烷烴具有明顯的奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì)[15-16],其碳優(yōu)勢(shì)指數(shù)(CPI)是2.3～3.6(平均2.9).6種稻草中C29占正構(gòu)烷烴總量的11.9%～17.6%,內(nèi)2優(yōu)6號(hào)比例最高,揚(yáng)兩優(yōu) 2號(hào)最低;C31分別占到正構(gòu)烷烴總量的10.2%～12.9%,同樣是內(nèi)2優(yōu)6號(hào)貢獻(xiàn)最大,揚(yáng)兩優(yōu)6號(hào)最低.崔景偉等[17]指出,不同植物的正構(gòu)烷烴含量和分布特征存在明顯的差異.牧草也具有奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì),并且也以 C29和 C31為主碳峰,但其C29和C31的相對(duì)含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于稻草[18].稻草中正構(gòu)烷烴的CPI值總體上比草、蘆葦和樹(shù)葉等植物的小[19].

圖2 稻草中正構(gòu)烷烴相對(duì)含量分布Fig.2 Abundance distribution of n-alkanes in rice straw

圖3 稻草中6個(gè)指數(shù)的變化Fig.3 variation of six indexes in rice straw

從圖3可以看出,稻草中正構(gòu)烷烴總含量和C25～C33烷烴總含量的變化趨勢(shì)基本一致,其中II優(yōu)728的值相對(duì)較高.樣品中正構(gòu)烷烴系列化合物的輕重?zé)N比值(L/H,即∑C20-/∑C20+)分布在0.14～0.28之間,顯示了高碳數(shù)的相對(duì)優(yōu)勢(shì).C31/ C17表征生物源的輸入,其值＜0.5表明有大量的藻類輸入,其值＞2時(shí)表明為高等植物輸入[13],不同稻草的 C31/C17值分布區(qū)間為 4.12～8.03,為生物源的輸入提供一定依據(jù).通過(guò)比較不同稻草中C27/C29(0.48～0.61)和 C31/C29(0.65～0.96),發(fā)現(xiàn)除了寧粳1號(hào)的變化趨勢(shì)有些異常外,其他各稻草的變化較一致.

2.2 明火焚燒煙塵中正構(gòu)烷烴的組成

在明火焚燒稻草產(chǎn)生的煙塵中,正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布范圍為C14～C35,以C29或C31為主峰(圖4).碳數(shù)＜C21和＞C34的烷烴濃度較低(表2).進(jìn)一步對(duì)這6個(gè)不同品種比較后可以看出,寧粳1號(hào)的煙塵中正構(gòu)烷烴含量最高(2587.2μg/g),紅糧166最低(1271.4μg/g),寧粳1號(hào)是紅糧166的2.0倍.從烷烴的相對(duì)含量分布來(lái)看(圖4),明火煙塵中正構(gòu)烷烴在C27以上具有明顯的奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì),CPI值為1.4～1.7(平均 1.5).在 6個(gè)品種稻草的煙塵中,C29占正構(gòu)烷烴總含量的 8.9%～13.2%,C31占正構(gòu)烷烴總含量的 8.4%～14.9%.不同稻草明火燃燒煙塵中C27/C29比值和C31/C29比值的變化區(qū)間分別為0.51～0.87、0.95～1.22.

表2 明火燃燒煙塵中正構(gòu)烷烴的含量(μg/g)Table 2 n-Alkane contents in flaming smoke(μg/g)

圖4 明火燃燒煙塵中正構(gòu)烷烴相對(duì)含量分布Fig.4 Abundance distribution of n-alkanes in flaming smoke

表3 悶燒煙塵中正構(gòu)烷烴的含量(μg/g)Table 3 n-Alkane contents in smoldering smoke(μg/g)

2.3 悶燒煙塵中正構(gòu)烷烴的組成

在悶燒稻草產(chǎn)生的煙塵中,正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布范圍是C12～C35,與明火煙塵的相似,同樣以C29或C31為主峰(圖5),碳鏈＜C21和＞C34的濃度較低(表 3).不同品種稻草的悶燒煙塵中,正構(gòu)烷烴的總含量相差較大,II優(yōu) 728的最高(6760.2μg/g),最低的是紅糧 166(4823.3μg/g),后者是前者的71%.從烷烴的相對(duì)含量分布來(lái)看(圖 5),碳數(shù)大于C27的正構(gòu)烷烴具有明顯的奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì),其CPI值的變化范圍是1.7～2.1(平均1.9).煙塵中C29占正構(gòu)烷烴總量的13.1%～18.1%;C31占正構(gòu)烷烴總量的9.1%～17.9%.悶燒煙塵中C27/C29和C31/C29比值的變化區(qū)間分別是0.46～0.62、0.83～1.23.

2.4 稻草和煙塵中正構(gòu)烷烴的比較

稻草中正構(gòu)烷烴的單體化合物種類比煙塵要多,但均以C29或C31為主峰.稻草中C29和C31占正構(gòu)烷烴總含量的 22.1%～30.6%;明燒和悶燒煙塵中 C29和 C31分別占正構(gòu)烷烴總含量的17.4%～28.0%、26.0%～34.4%.悶燒煙塵中正構(gòu)烷烴的總含量是明火煙塵的2.0～4.8倍(均值是3.6倍).在稻草中紅糧166和II優(yōu)728的正構(gòu)烷烴含量較高,而在明火煙塵中紅糧166和II優(yōu)728的正構(gòu)烷烴含量卻相對(duì)較低.說(shuō)明在明火燃燒過(guò)程中較高的溫度使秸稈中一部分高奇碳數(shù)正構(gòu)烷烴發(fā)生熱解,從而使煙塵中低碳數(shù)烷烴相對(duì)含量增加,高碳數(shù)正構(gòu)烷烴相對(duì)含量下降了.悶燒煙塵基本保留了原秸稈中正構(gòu)烷烴的組成特點(diǎn).表 4的統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示,在悶燒煙塵中C29和C30的相對(duì)含量較高,并且與原秸稈接近,而明火煙塵中 C29和 C30相對(duì)含量總體明顯偏低.稻草中正構(gòu)烷烴的CPI值為2.3～3.6(平均2.9);明燒和悶燒煙塵中CPI值分別是 1.4～1.7(平均 1.5)和 1.8～2.1(平均2.0)(表5).顯然,悶燒煙塵的CPI值比明火煙塵的大,且更接近于原稻草.

圖5 悶燒煙塵中正構(gòu)烷烴相對(duì)含量分布Fig.5 Abundance distribution of n-alkanes in smoldering smoke

表4 正構(gòu)烷烴中C29+C30的相對(duì)含量(%)Table 4 Abundance of C29+C30 in n-alkanes (%)

總的來(lái)說(shuō),稻草悶燒煙塵中正構(gòu)烷烴的含量最大,其次是明火焚燒煙塵.秸稈焚燒時(shí)污染物排放量的多少與燃燒溫度、燃料種類、秸稈含水量、供氧量等多種因素有關(guān)[20-23].不同秸稈在悶燒條件下PM2.5的排放因子均顯著大于明火燃燒[24-26].這均證明秸稈悶燒煙塵中有機(jī)物的含量比明火燃燒煙塵的大.

表5 正構(gòu)烷烴的CPI值Table 5 CPI values of n-alkanes

3 結(jié)論

3.1 在我國(guó)的6種稻草中,正構(gòu)烷烴的碳數(shù)分布范圍為C12～C37.其含量呈以C29為主峰的單峰型分布,在 C23以上具有明顯的奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì).6種稻草品種間正構(gòu)烷烴總含量相差較大,但C27/C29、C31/C29比值較為接近.

3.2 在明火和悶火煙塵中正構(gòu)烷烴的碳數(shù)分布范圍是C14～C35,其含量呈以C29或C31為主峰的單峰型分布,在 C27以上具有明顯的奇碳數(shù)優(yōu)勢(shì).悶燒煙塵中正構(gòu)烷烴的含量是明火煙塵的2.0～4.8倍.煙塵中正構(gòu)烷烴的CPI值明顯小于稻草,明火煙塵更甚.稻草煙塵中正構(gòu)烷烴的組成與原秸稈存在顯著的差別.

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n-Alkanes in rice straw and the burning smoke.

SUN Li-na, LIU Gang*, LI Jiu-hai,XU hui (School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China). China Environmental Science, 2012,32(11)：1948～1954

n-Alkanes were measured by GC-MS in six types of rice straw grown in China and the smoke generated in flaming and smoldering conditions. The mean content of n-Alkanes in the straw was 73.0μg/g, and the carbon number ranged from C12to C37, exhibiting the distribution with only one peak at C29. Besides, it had an obvious odd to even carbon number predominance for C23to C37, and the mean CPI value was 2.9. However, the average n-alkane contents were 1633.1 and 5458.5μg/g in flaming and smoldering smoke, respectively. The carbon number varied from C14to C35, and showed a single peak distribution at C29or C31. In addition, the odd to even carbon number predominance was shown for C27to C35, and the average CPI values were 1.5 and 1.9, respectively. Prominent distinction exists between the composition of n-Alkanes in the rice straw and the smoke.

rice straw；burn；n-alkanes；CPI

2012-01-20

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41073019)

* 責(zé)任作者, 教授, liugang650104@sina.com

X835

A

1000-6923(2012)11-1948-07

孫麗娜(1987-),女,江蘇無(wú)錫市人,南京信息工程大學(xué)碩士研究生,主要從事環(huán)境生態(tài)學(xué)研究.發(fā)表論文3篇.