杜海英，王 兢，王 娟

(1.大連理工大學(xué)電子科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，遼寧大連116023;2.大連民族學(xué)院機(jī)電信息工程學(xué)院，遼寧大連116600)

靜電紡絲運動軌跡的建模與仿真研究

杜海英1，2，王 兢1，王 娟2

(1.大連理工大學(xué)電子科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，遼寧大連116023;2.大連民族學(xué)院機(jī)電信息工程學(xué)院，遼寧大連116600)

靜電紡絲作為一種簡單而有效的方法，廣泛應(yīng)用于納米纖維的制備.本文以靜電紡絲過程中帶電溶液為對象，將帶電溶液模擬成多個離散化的帶電粒子，對帶電粒子進(jìn)行受力分析，建立帶電粒子的分子動力學(xué)模型.基于Runge-Kutta算法，對帶電粒珠的運動軌跡進(jìn)行了數(shù)值計算，并利用MATLAB軟件進(jìn)行了仿真.改變靜電紡絲工藝參數(shù)，得到了帶電粒珠的不同運動軌跡的仿真圖像.在相同的工藝條件下進(jìn)行了紡絲實驗，實驗所制備的納米纖維軌跡與仿真圖像相一致.分析結(jié)果表明，靜電紡絲過程中，改變工藝參數(shù)可以實現(xiàn)納米纖維的運動軌跡的可控.

靜電紡絲;納米纖維;仿真;分子動力學(xué)模型

隨著納米纖維的廣泛應(yīng)用，其制備技術(shù)也得到了業(yè)界的廣泛關(guān)注，成為納米材料的研究熱點.納米纖維的制備方法有很多，主要有提拉法［1］、模板聚合法［2］、相分離法［3-5］、水熱合成法［6，7］、自組裝法［8］、靜電紡絲法［9］等.靜電紡絲法是一種簡單而有效的通過靜電力作用制備納米纖維的方法［10，11］.通過靜電紡絲法制備的納米纖維具有非常優(yōu)異的物理特性，在過去的幾十年里，靜電紡絲技術(shù)主要用來合成有機(jī)高分子聚合物［12］，近年來，靜電紡絲技術(shù)也被用于合成無機(jī)納米材料，例如 SnO［13，14］，InO［15，16］，TiO［17］，WO［18］，

22323 ZnO［19］，Co3O4［20］，BaTiO3［21］等.此外，通過控制靜電紡絲工藝參數(shù)，可以制備出不同形貌的納米纖維，包括納米線［22］、納米管［23］、納米帶［24］、納米棒［25］等新穎結(jié)構(gòu).

靜電紡絲裝置通常由三部分組成:高壓電源，帶噴絲頭的容器，收集裝置.噴絲頭和收集裝置作為高壓電源的兩極，如圖1所示.在靜電紡絲過程中，首先將配置好的有機(jī)溶液注入帶有噴絲頭的容器中，調(diào)節(jié)溶液的黏度和流動速度，打開電源，在噴絲口與接收裝置之間形成梯度電場，噴絲口處的溶液液滴會在重力、電場力、表面張力、粘彈力、庫侖力等幾個力的相互作用下在噴絲口形成“泰勒錐”［26］，當(dāng)電場強(qiáng)度超過某一閾值時，電場力將會克服表面張力，在噴絲口處產(chǎn)生纖維式的噴射細(xì)流.在纖維向收集裝置運動過程中，由于一系列彎曲不穩(wěn)定過程和靜電拉伸過程，纖維逐漸劈裂，同時溶劑揮發(fā)，直徑不斷減小，隨后干燥的聚合物納米纖維無序的沉積到收集裝置上，形成無紡布式的二維納米結(jié)構(gòu).

圖1 靜電紡絲裝置示意圖

在紡絲過程中，影響纖維運動軌跡及纖維形貌的因素有很多，從靜電紡絲工藝角度來分析，主要分為兩類:一類是溶液的性質(zhì)，包括溶液的粘度、濃度、表面張力以及電導(dǎo)率;另一類是操作參數(shù)，包括紡絲過程施加的電壓、空間電場分布、磁場分布、溶液流速、噴絲口到收集裝置的距離、空氣溫度、濕度、氣壓等環(huán)境因素，這些參數(shù)的改變都會影響紡絲過程中聚合物纖維的運動軌跡及纖維的形貌.其中有些參數(shù)是可控的，有些參數(shù)是不可控的，此外在裝置中引入一個外部磁場用來改變噴射流的受力狀態(tài)，從而實現(xiàn)對紡絲軌跡的控制.本文利用通電線圈來引入外加磁場，將靜電紡絲溶液噴射細(xì)流模擬為離散化的帶電粒子，對帶電粒子進(jìn)行受力分析，建立其分子動力學(xué)模型，分析其運動軌跡，通過MATLAB仿真與實驗對比，就電場電壓、紡絲距離、外加磁場等主要參數(shù)對紡絲軌跡及纖維形貌的影響進(jìn)行了分析，結(jié)果表明，在外加電場，磁場一定的條件下靜電紡絲過程中納米纖維的運動軌跡是可控的.

1 建模

在靜電紡絲過程中，紡絲溶液在高壓靜電場中受到電場力、庫侖力、表面張力等外力的作用，形成發(fā)散噴射細(xì)流，將噴射流體模擬成多個離散的帶電粒子，這些帶電粒子可視為不計質(zhì)量的物質(zhì)點連接而成，質(zhì)點的運動及質(zhì)點間的運動如圖2所示［27］.圖2為靜電紡絲過程中，質(zhì)點組成的噴射流模型，將噴射細(xì)流視為無窮小的緊密相鄰的無窮多個流體質(zhì)點組成.質(zhì)點的運動過程主要分為兩個階段，直線運動階段和不穩(wěn)定運動階段.噴射流在高壓靜電場的作用下，從噴絲孔噴出，沿直線做加速運動，在加速運動過程中，粘性阻力也隨之變大，當(dāng)粘性阻力達(dá)到甚至超過電場力時，噴射流將會變得不穩(wěn)定，此時，噴射流的加速度變成零，空氣中的微小擾動都會導(dǎo)致噴射流偏離平衡位置，進(jìn)行不穩(wěn)定運動階段，其運動軌跡主要由這兩個階段質(zhì)點的受力狀態(tài)決定［28］.

圖2 靜電紡絲過程中質(zhì)點組成的噴射流模型

1.1 噴射細(xì)流離散化

在外加磁場作用下，噴射流模擬成多個離散的帶電粒子，每個粒子帶電量為e，質(zhì)量為m.噴射流的連續(xù)的粒子i，i+1，i-1，其中與粒子i+1和粒子i-1有關(guān)的變量參數(shù)，分別用下標(biāo)p和q表示.粒子i的坐標(biāo)為(xi，yi，zi)為時間t的函數(shù).連接粒子i和粒子i+1鏈長為lpi，連接粒子i和i -1的鏈長為lqi，三粒子間的兩段鏈長分別如下式(1)，(2)所示:

任意兩粒子i和j之間的距離可表示為式(3)所示:

1.2 離散化后的受力分析

噴射細(xì)流上任意帶電粒子都會受到極板之間的電場力fe，兩粒子間的庫侖力fc，由于溶液粘性束縛作用的粘彈力fv，由磁場引起的洛侖茲力fl，及表面張力fs.其受力分析如圖3所示.

圖3 帶電粒子在電場中的運動軌跡示意圖

其他粒子作用在粒子i上的庫侖力fc凈值為

其中Vo為靜電中所加高壓靜電場的電壓，h為噴絲口到接收板的距離.

靜電紡絲過程中有機(jī)溶液的粘度對納米纖維的粗細(xì)有很大的影響，作用在粒子上的粘彈力是影響紡絲軌跡的一個重要參數(shù)，一般情況下，作用在粒子i上的粘彈力fv凈值為

在計算過程中，連接粒子的物質(zhì)被看成圓柱體，其半徑為相應(yīng)段噴射流半徑，由質(zhì)量守恒定律可知

其中api和aqi分別是lpi和lqi的噴射流半徑，a0和L分別為噴射流的初始半徑和初始長度.作用在粒子i上的表面張力fs起到了保持噴射流直線狀的作用，其值為

其中a為表面張力系數(shù);ki為噴射流在粒子i處得曲率;可以近似由三個粒子i+1，i，i-1的坐標(biāo)值計算得到;‘sign(x)’為符號函數(shù)，其取值如式(9)所示:

其中B為磁場強(qiáng)度，方向指向噴絲口的軸線.

1.3 數(shù)學(xué)模型的建立

由牛頓第二定理，無外加磁場作用下，忽略外磁場力(洛侖茲力的作用)的影響，結(jié)合上述各作用力，得到粒子i所受合力fH應(yīng)滿足方程(11):

將上式整理得出粒子i的運動滿足方程(12).

在靜電紡絲過程中，如果考慮帶電粒子運動所引起的感應(yīng)磁場的影響，或在環(huán)境中引入外加磁場的作用，則帶電粒子同時還會受到一個垂直運動方向的指向噴絲口軸線方向的洛侖茲力fq的作用，其大小為

??=x?i

其中ri表示粒子i的坐標(biāo)向量，表示為:rii

+yi?j +zi?k，根據(jù)坐標(biāo)位置(xi，yi，zi)，可以計算出

2 靜電紡絲過程仿真

分別在外加磁場和無磁場的作用下得到兩個帶電粒子運動的分子動力學(xué)模型，利用Matlab軟件對已經(jīng)建立的數(shù)學(xué)模型進(jìn)行數(shù)值計算.采用Runge-Kutta算法，選取適當(dāng)?shù)牟介L，代入?yún)?shù)進(jìn)行計算，得到帶電粒子運動軌跡的仿真曲線.

2.1 Runge-Kutta算法

Runge-Kutta算法［29］是一種在工程廣泛應(yīng)用的高精度單步算法，采取措施對誤差進(jìn)行抑制，所以實現(xiàn)原理相對復(fù)雜.它的基本思想是從(xi，yi)點出發(fā)，以某一斜率沿直線達(dá)到(xi+1，yi+1)點，利用函數(shù)f(x，y)在某些點處值的線性組合構(gòu)造公式，將構(gòu)造的公式按泰勒公式展開后與初值問題的解的泰勒公式展開做比較，使其有盡可能多的相同項，確定其中參數(shù)，從而保證構(gòu)造公式具有較高的精度.

對于y'=f(x，y)的一階常微分方程，平均斜率記為:K*=f(xi+θh，y(xi+θh)，)其中0＜θ＜1，h=xi-xi-1為步長.則K*成為區(qū)間［xi，xi+1］上的平均斜率.在一階精度的歐拉公式中，取點xi的斜率K1=f(xi，yi)作為平均斜率K*，則有yi+1= yi+hK1，精度很低.當(dāng)用點 xi處的斜率 K1與點xi+1處的斜率K2的算術(shù)平均值作為平均斜率的近似值，就會得到二階精度的改進(jìn)的歐拉公式:K1= f(xi，yi)，K2=f(xi，yi+hK1)，yi+1=yi+h(K1+ K2)/2，依次類推，如果在區(qū)間［xi，xi+1］內(nèi)多預(yù)估幾個點上的斜率K1，K2，K3…Km，并用它們的加權(quán)平均數(shù)作為平均斜率K*的近似值，顯然能構(gòu)造出具有很高精度的高階計算公式.經(jīng)數(shù)學(xué)推導(dǎo)、求解，就可得到在工程廣泛應(yīng)用的四階Runge-Kutta算法:yi+1=yi+h(K1+2K2+2K3+K4)/6，K1=f(xi，yi)，K2=f(xi+h/2，yi+hK1/2)，K3=f (xi+h/2，yi+hK2/2)，K4=f(xi+h，yi+hK3). Runge-Kutta算法也用于求解帶初值的常微分方程組，如y1

’=f1(x，y1，… ym);y2’=f2(x，y1，…ym);…;ym

’=fm(x，y1，…ym)a≤x≤b，微分方程的初始條件:y1(a)=η1，…，ym(a)=ηm，t=a將定義區(qū)間［a，b］離散化，步長為h=(b-a)/M，xj+1=xj+h，j=0，1，…M-1，x0=a.記yi(j)=yi(tj)，并且y0

(0)=a.基于四階的Runge-Kutta算法，運用Matlab軟件進(jìn)行編程計算，可求得微分方程組的數(shù)值解.基于Runge-Kutta算法求解方程的Matlab軟件的計算流程如圖4所示.

2.2 噴射流運動軌跡的模擬

將噴射流看成由N個帶電粒子相連，噴射流底部的粒子記為i=1，頂部的粒子記為i=N.粒子個數(shù)N隨著噴射流的運動而變化.在t時刻，如果第N個粒子與噴絲口之間的距離超過h/ 20000，則噴射流的頂部增加一個粒子，即N=N+ 1，同時給定增加粒子的初始位置(為了模擬噴射流的螺旋運動軌跡，給每個粒子施加一個擾動，ω為擾動頻率):xN=10-3L sin(ωt);yN=10-3L cos (ωt);zN=49999h/50000.

圖4 基于Runge－Kutta算法的計算流程圖

在計算帶電粒子的運動軌跡時，需要進(jìn)行帶電粒子參數(shù)的數(shù)值計算，給定初值如下:設(shè)t=0為帶電粒子的初始時刻;噴射流粒子的個數(shù)N=2;每個粒子的初始速度為0;設(shè)初始時刻粒子的表面電荷密度σdl和σuN，連接粒子之間的鏈長為ld1和luN均為零，即ld1=0;σdl=0;luN=0;σuN=0.噴射流運動軌跡模型的具體計算流程如圖5所示.

3 數(shù)值模擬仿真結(jié)果與實驗分析

在沒有外加磁場的作用下，設(shè)置帶電粒子的質(zhì)量m=1.84×10-9kg，粒子帶電量e=2.0× 10-9C，粘性系數(shù)μ=103kg/(ms)，粘性系數(shù)彈性模量G=105kg/(ms2)，擾動頻率ω=10-4s-1，溶液的表面張力系數(shù)為α=0.12 N/m，靜電壓V0= 15 KV，噴絲口距收集板間距離為30 cm.通過Matlab軟件編程計算得到的噴射流隨時間變化的運動軌跡如圖6所示.其中圖6(b)為在相同條件下噴射流運動軌跡的俯視圖.可以看出噴射流的運動軌跡近似為一條錐形螺旋線，上端為t=0時刻，隨著時間的推移，螺旋線的半徑逐漸增大，且噴射流的擺幅度逐漸增大，最終落在接有負(fù)極的接收板上.選取ZrOCl2的有機(jī)鹽溶液為紡絲前驅(qū)液，靜電壓V0=15KV，噴絲口距收集板間距離為20 cm的實驗條件下進(jìn)行紡絲.得到收集板上有機(jī)納米纖維的SEM照片如圖7所示.由于掃描電鏡觀察范圍有限，且放大倍數(shù)較大，圖7中纖維只是單根紡絲中的一部分，可以看出納米纖維運動軌跡的半徑較大，納米纖維的平均直徑約為200 nm，大約每隔20～30 μm發(fā)生一次轉(zhuǎn)折，轉(zhuǎn)角約15度，圖7中黑線部分標(biāo)出紡絲纖維轉(zhuǎn)折區(qū)域，與仿真軌跡相似.

圖5 噴射流運動軌跡的計算流程圖

圖6 V0=15 KV時噴射流圖

改變設(shè)置參數(shù)，將電場力分別設(shè)為V=15KV V=20KV，外加磁場B=3T時，其它參數(shù)不變，仿真軌跡的三維圖、二維俯視圖分別如圖8(a)，(b)、圖9(a)，(b)所示，從圖8可以看出，紡絲軌跡的半徑逐漸變小，螺旋線的旋轉(zhuǎn)周數(shù)隨之變少，螺旋線之間的距離逐漸變大.

圖7 V0=15 KV時納米纖維的SEM照片

圖8 V0=15 KV，B=3 T時的噴射流圖

選擇上述參數(shù)配置進(jìn)行靜電紡絲的實驗，得到噴射流的真實運動軌跡與噴射流運動的仿真軌跡相似.圖10為V0=20 KV，B=3 T時實驗條件下得到的納米纖維的SEM照片.可以看出到落在接收板上的納米纖維趨于成圓形，或半圓，說明相同面積里接收紡絲軌跡完整，紡絲范圍比圖7中的紡絲范圍小，紡絲軌跡的半徑比圖7中紡絲軌跡的半徑小.納米纖維的平均直徑約為100 nm，大約每隔10μm發(fā)生一次轉(zhuǎn)折，轉(zhuǎn)角約30度，圖10中黑線部分標(biāo)出紡絲纖維轉(zhuǎn)折區(qū)域，可以看出半周或少半周的螺旋線，與圖9中的仿真軌跡相似.

改變磁場強(qiáng)度大小，改變靜電壓大小，納米纖維束的半徑都隨之發(fā)生變化，靜電壓不變，磁場強(qiáng)度變大，洛侖茲力束縛作用增強(qiáng)，纖維束半徑變小，螺旋線的旋轉(zhuǎn)周數(shù)減少，螺旋線之間的距離增加，紡絲區(qū)域變小;反之纖維束半徑變大，螺旋線的旋轉(zhuǎn)周數(shù)增加，螺旋線之間的距離減小，紡絲區(qū)域變大.磁場強(qiáng)度不變，靜電壓越大，纖維束半徑越小，螺旋線的旋轉(zhuǎn)周數(shù)減少，螺旋線之間的距離增加，紡絲區(qū)域越小，反之亦然.設(shè)置六組不同的仿真參數(shù)得到六組仿真曲線.仿真參數(shù)如表1所示，六組仿真曲線的二維俯視圖如圖11的A1、B1、C1、D1、E1、F1所示.

圖9 V0=20 KV，B=3 T時的噴射流圖

圖10 V0=20 KV，B=3 T時納米纖維的SEM照片

表1 仿真參數(shù)對照表

4 結(jié)論

通過對帶電粒子受力分析，建立出帶電粒子的運動軌跡模型，并通過MATLAB軟件仿真出靜電紡絲過程帶電粒子的運動軌跡，該運動軌跡為一條近似的錐形螺旋線，改變仿真參數(shù)得到相應(yīng)仿真軌跡，與真實條件下的紡絲軌跡的SEM照片相一致.外加磁場強(qiáng)度加大，靜電壓升高，錐形螺旋錢半徑減小，螺旋線的旋轉(zhuǎn)周數(shù)減少，紡絲區(qū)域變小，單根纖維直徑變細(xì);反之減小或無外加磁場作用，降低靜電壓，錐形螺旋線的半徑增加，螺旋線的旋轉(zhuǎn)周數(shù)增加，紡絲區(qū)域變大，單根纖維直徑變粗.通過仿真找到最佳的實驗參數(shù)，控制靜電紡絲過程.實現(xiàn)納米纖維制備過程的可控.目前，單根纖維的直徑的大小并沒有實現(xiàn)仿真，只是通過SEM照片觀察到了纖維的直徑的變化，實驗中還發(fā)現(xiàn)，纖維的粒徑也隨外加磁場和電壓的改變而改變，同時環(huán)境濕度、溫度及不同的前驅(qū)液都會不同程序的影響納米纖維的運動軌跡及形貌，相關(guān)的仿真及實驗研究工作有待進(jìn)一步開展.

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圖11 六種紡絲條件仿真曲線

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Modeling and simulation study of motion locus in electrospinning

DU Hai-ying1，2，WANG Jing1，WANG Juan2
(1.School of Electronic Science and Technology，Dalian University of Technology，Dalian 116023，China; 2.Department of Electromechanical Engineering and Information，Dalian Nationalities University，Dalian 116600，China)

This article took the charged solution with electrical as the study object，the charged solution was simulated as multiple charged particles and which were discretized.Force analysis was applied to single charged particle，molecular dynamics model was built.The movement locus of charged particle was calculated based on runge-kutta method，and simulated using matlab by changing technological parameters of electrospinning，different simulation images have been obtained.The nanofibers were prepared by electrospinning experiment in the same technological parameters，the SEM images of nanofibers were in consisted with simulation images.the results demonstrate that the movement locus of nanofibers is controllable by changing technological parameters during electrospinning.

electrospinning;nanofibers;simulation;molecular dynamics model

TN305 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號:1005-0299(2012)06-0056-07

2011-11-08.

國家自然科學(xué)基金資助項目(No.61176068;No.61131004)，國家科技支撐計劃(2009BAH41B05).

杜海英(1978-)，女，在讀博士，講師.

王 兢，E-mail:wangjing@dlut.edu.cn.

(編輯 張積賓)