魏國海 韓松柏 陳東風(fēng) 王洪立 郝麗杰 武梅梅賀林峰 王 雨 劉蘊韜 孫 凱 趙志祥

(中國原子能科學(xué)研究院中子散射實驗室 北京 102413)

核電是現(xiàn)代能源的重要組成部分，而核安全是核電發(fā)展的命脈。核燃料元件作為核電站反應(yīng)堆的核心部件，在高溫、高壓、高放、高功率密度等苛刻的服役條件下極容易破損[1,2]。為了保障反應(yīng)堆安全運行，核燃料元件從加工、生產(chǎn)到服役的過程之中必須通過多種手段進(jìn)行檢測，以確保質(zhì)量、保證安全[3-5]。

中子照相是無損檢測(NDT)技術(shù)中的一種，它與X射線照相功能互補(bǔ)，在核工業(yè)、航空、航天、地質(zhì)、考古等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[2,4]。相比X射線、超聲、渦流等其它核燃料元件無損檢測手段，中子照相技術(shù)的最大優(yōu)勢是利用間接成像方法可以對具有放射性的樣品進(jìn)行檢測。其基本步驟如圖1所示：將對g射線不敏感的中子轉(zhuǎn)換屏置于被測物體后部，中子束穿過被測物體打在轉(zhuǎn)換屏上，形成放射性潛像，隨后將轉(zhuǎn)換屏置于膠片上使其感光，這樣即可避免樣品放射性的干擾[2]。

圖1 中子照相間接成像方法原理圖Fig.1 The principle of transfer neutron radiography.

中子照相在核燃料元件檢測方面具備如下優(yōu)點：(1)無損檢測：中子的穿透能力極強(qiáng)，可對較厚物體和金屬材料進(jìn)行透視成像[6]，能夠?qū)崿F(xiàn)核燃料元件的內(nèi)部結(jié)構(gòu)缺陷(如芯塊變形、破損等)的無損檢測[7]。(2)區(qū)分同位素和臨近元素：中子反應(yīng)截面與原子序數(shù)無關(guān)，可以區(qū)分同位素和原子序數(shù)臨近元素。中子照相可用于檢測核燃料中235U的富集度以及快堆 MOX燃料中的 PuO2團(tuán)簇分布[8-10]。(3)檢測元件包殼氫聚狀態(tài)：中子對氫等較輕元素敏感，中子照相可以檢測鋯合金包殼外層的氫聚狀態(tài)，并可定量測量氫聚含量[10]。目前，中子照相作為一種有效的核燃料元件研究和質(zhì)量控制手段，在瑞士、法國、德國、美國、澳大利亞、日本、印度、韓國等許多國家得到廣泛應(yīng)用[11-13]。

1 中子照相在未輻照核燃料元件無損檢測中的應(yīng)用

核燃料元件質(zhì)量直接影響反應(yīng)堆安全，在裝載前必須進(jìn)行多項檢查以確保加工質(zhì)量?？捎弥凶诱障鄬ξ摧椪杖剂显慕M裝情況、材料中的空泡、不合格的燃料芯塊、芯塊燒結(jié)情況、芯塊235U富集度、芯塊內(nèi)的可燃毒物分布、PuO2均勻度、平均密度等作定性與定量的分析[2]。

1.1 確定芯塊235U 富集度

測量燃料芯塊235U富集度是保障核燃料元件在壓水堆中安全運行的重要質(zhì)量控制環(huán)節(jié)之一。若某

國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃（973計劃）(2010CB833106)資助

通常采用質(zhì)譜分析[5]、252Cf 中子活化[9]、中子照相等技術(shù)檢測未輻照芯塊的235U富集度。中子照相技術(shù)具有無損、快速、直觀等優(yōu)點。中子照相通過測定芯塊中子透射率確定芯塊235U富集度。鈾的兩種同位素238U和235U的熱中子截面相差很大(分別為12.17barn和700.6barn)，因此芯塊中235U富集度很小的變化都可以被測量出來。利用數(shù)字IP板技術(shù)，通過測量一系列已知富集度的標(biāo)準(zhǔn)樣品繪制出“圖像灰度-富集度”標(biāo)準(zhǔn)曲線，針對某一樣品的中子照相圖像可以對應(yīng)推算出富集度的數(shù)值，精度可達(dá)2%。瑞士PSI (The Paul Scherrer Institute) 研究院制造了一根模擬元件，芯塊部分長度 16cm，各芯塊具有不同235U富集度[10]。圖2為該元件的中子照相圖片，下方為通過中子照相數(shù)字IP板獲得的定量信息。

圖2 PSI中子照相方法檢測富集度[10]Fig.2 Determination of the 235U content (enrichment) in nuclear fuel elements at PSI[10].

日本原子能研究院科研人員利用 JRR-3研究堆上的中子照相裝置TNRF，對不同235U富集度的壓水堆核燃料元件進(jìn)行了成像檢測。他們通過三維成像技術(shù)獲得了元件橫斷截面圖像信息，如圖3所示，左側(cè)為濃縮鈾燃料元件(芯塊中心為空洞)，右側(cè)為天然鈾燃料元件。從圖像的灰度差別可明顯區(qū)分出濃縮鈾和天然鈾，通過定量計算還可得出芯塊、中空部分和包殼管的尺寸。

圖3 (a)和(b)濃縮鈾和天然鈾芯塊中子三維成像；(c)和(d)芯塊三維成像數(shù)字輪廓[11]Fig. 3 (a) and (b) NCT images of enriched and natural pellets. (c) and (d) Profiles of CT numbers in a line in the pellets[11].

1.2 檢測燃料內(nèi)可燃毒物

在UO2燃料芯塊中添加可燃毒物，用以調(diào)節(jié)燃料在燃燒初期的裂變剩余反應(yīng)性，避免產(chǎn)生局部過熱，延長燃料組件的均衡性燃耗。要求可燃毒物與燃料混合均勻，混合不均導(dǎo)致燃料的反應(yīng)性與設(shè)計值存在差異，影響反應(yīng)堆運行安全。中子照相可無損檢測可燃毒物在燃料芯塊內(nèi)的分布，并確定含量[10]。圖4為可燃毒物Gd和Sm由于混合不均產(chǎn)生的團(tuán)簇在芯塊內(nèi)的分布。

圖4 芯塊內(nèi)可燃毒物團(tuán)簇(左圖摻Gd，右圖摻Sm)[10]Fig.4 Fuel pellets with clusters of burnable poison(left: Gd; right: Sm) [10].

1.3 檢測MOX型燃料內(nèi)PuO2團(tuán)簇

將PuO2和UO2混合制造MOX型燃料時，混合不均會產(chǎn)生PuO2團(tuán)簇，中子照相可區(qū)分Pu和U元素，檢測混合的均勻性。圖5顯示該MOX型燃料內(nèi)存在PuO2團(tuán)簇，其尺寸大約為250mm[8]。圖6為一個經(jīng)過邊界加強(qiáng)處理的成像圖片，它清晰顯示出芯塊內(nèi)的 PuO2團(tuán)簇。利用定量計算方法，根據(jù)中子照相成像光學(xué)密度與 PuO2含量的對應(yīng)關(guān)系，可計算出 MOX型燃料芯塊不同位置處 PuO2的含量，圖7為利用顯微光密度計計算出的芯塊不同位置處的PuO2含量。

圖5 MOX型燃料內(nèi)的PuO2團(tuán)簇[8]Fig.5 PuO2 agglomerates as inclusions inside MOX fuel pellets[8].

圖6 MOX型燃料內(nèi)的PuO2團(tuán)簇圖像(經(jīng)過數(shù)字增強(qiáng)處理)[8].Fig.6 Image enhanced NR showing PuO2 agglomerates in MOX fuel pellets[8]

圖7 通過顯微光學(xué)密型燃料中不同F(xiàn)v iagr.i7ous percentages of fuel pellets hav[i8n]g

2 中子照相在輻照后核燃料元件無損檢測中的應(yīng)用

中子照相對輻照后的燃料元件檢測可了解有關(guān)元件泄露、腫脹、缺陷遷移等有關(guān)情況。用中子照相來對比同一燃料元件在輻照前、輻照中及輻照后的情況，研究元件的結(jié)構(gòu)及性能改變是提升燃料元件性能的重要手段[4]。由于輻照后的燃料元件具有很強(qiáng)的放射性，通常的無損檢測手段無法獲得檢測成像，而中子間接照相對樣品本身的放射性不敏感，為輻照后燃料元件的無損檢測提供了一種不可替代的檢測手段。

2.1 核燃料元件內(nèi)部缺陷無損檢測

位于包殼內(nèi)的核燃料芯塊發(fā)生核裂變釋放能量，芯塊的狀態(tài)及芯塊與包殼間的相互作用(PCI)均會影響燃料元件的安全。如果芯塊發(fā)生破損，產(chǎn)生的碎片會進(jìn)入芯塊與包殼的間隙，可能引起芯塊與包殼緊密接觸形成熱點，導(dǎo)致包殼局部溫度過高而破裂，最終引發(fā)核泄漏[5]。

2.1.1 壓水堆核燃料元件內(nèi)部缺陷無損檢測

提高元件的燃耗是提升壓水堆性能最直接、有效的手段。高燃耗下芯塊體積變化直接影響燃料密度、熱傳導(dǎo)性能、芯塊與包殼間隙等。日本三菱重工利用中子照相對一組平均燃耗為75 MWd/kgU的壓水堆核燃料元件進(jìn)行了無損檢測，確認(rèn)芯塊結(jié)構(gòu)和狀態(tài)是否改變。圖8為燃耗為78 MWd/kgU的燃料元件中子照相成像。圖像表明在達(dá)到此燃耗時軸向未出現(xiàn)間隙，蝶形體未消失，相鄰蝶形體底部距離約為 200–400 mm(設(shè)計值為 500 mm)[7]。檢測結(jié)果證明在此燃耗下芯塊性能可保持穩(wěn)定。

圖8 壓水堆核燃料元件中子照相成像[7]Fig.8 Image of PWR nuclear fuel elements by neutron radiography[7].

2.1.2 沸水堆核燃料元件內(nèi)部缺陷無損檢測

沸水堆燃料元件采用環(huán)形芯塊(芯塊中間有空洞)，此設(shè)計可降低輻照期間芯塊中心溫度，降低芯塊與包殼間相互作用。圖9中模擬沸水堆元件包含實心及環(huán)形芯塊，通過圖像可清晰分辨中心空洞的邊界和尺寸，從而區(qū)分不同芯塊類型。

圖9 沸水堆核燃料元件中子照相成像[8]Fig.9 Image of BWR nuclear fuel element by neutron radiography[8].

2.1.3 快堆核燃料元件內(nèi)部缺陷無損檢測

快堆核燃料芯塊直徑較小，芯塊等部件被裝載在SS316不銹鋼包殼管內(nèi)。印度甘地原子研究中心(IGCAR)利用中子照相對燃耗達(dá)到50MWd/kgU的快堆乏燃料元件進(jìn)行了測試，圖10為一組存在破損的燃料芯塊，圖11清晰顯示出芯塊間的縫隙[8]。

圖10 快堆燃料元件中子照相成像圖片[8]Fig.10 Image of FBTR nuclear fuel elements by neutron radiography[8].

圖11 輻照后的快堆燃料元件中子照相成像圖片[8]Fig.11 Image of FBTR post-irradiated nuclear fuel element by neutron radiography[8].

2.2 檢測燃料元件包殼氫聚

在反應(yīng)堆內(nèi)運行過程中，某些燃料元件包殼會發(fā)生氫聚集現(xiàn)象。氫聚會導(dǎo)致氫脆，使得在高溫、高壓、高功率密度服役環(huán)境下的包殼發(fā)生破損，引發(fā)核泄露[5]。中子與氫反應(yīng)截面較高(82.3barn)，而包殼主要材料鋯(6.64barn)與中子截面較低，中子照相成像對比度較高，可原位無損檢測氫聚在包殼的位置、分布、形態(tài)等信息[10]。圖12為瑞士PSI檢測元件包殼氫聚的中子照相成像，其中黑色區(qū)域代表氫的聚集。從圖中可以清晰分辨出氫聚的位置、形態(tài)，利用數(shù)字IP板技術(shù)還可定量獲得氫聚的含量[12]，檢測限值為20ppm，測量誤差為10%。圖中黑斑區(qū)域的氫含量約為3000ppm，尺寸為3–12cm，最大厚度為0.35mm。圖13為破損包殼表面的氫聚情況，圖的下方為包殼不同位置處氫濃度定量信息。計算結(jié)果顯示破損位置的氫濃度為8000ppm，此結(jié)果與其它方法的檢測結(jié)果十分吻合，說明中子照相方法定量測量包殼氫聚含量的可靠性[10]。

圖12 從不同角度檢測包殼外層的氫聚(每次旋轉(zhuǎn)30°)[10]Fig.12 Hydride lenses in the outer cladding layer of a tube,visualized by different perspectives of the same sample, rotated each by 30° [10].

圖13 包殼不同位置氫濃度(成像左側(cè)顯示包殼破損)[10]Fig.13 Hydrogen accumulation in the cladding material of a fuel rod (broken at left side) [10].

德國KIT技術(shù)研究院利用瑞士PSI的冷中子照相設(shè)備ICON研究了包殼氫聚。ICON的準(zhǔn)直比(L/D)為350，最佳空間分辨率可達(dá)到25mm。成像系統(tǒng)采用超薄Gadox閃爍屏(厚度10mm)、高分辨1：1 CCD相機(jī)(ANDOR DV436)，成像窗尺寸為28mm×28mm，掃描步距20mm。圖14 為元件包殼中子照相成像與光學(xué)成像對比圖，其中中子照相成像清晰顯示了氫含量的差別。圖15為通過中子照相技術(shù)獲取的相同實驗條件下包殼材料氫聚含量的數(shù)值，其中M5合金包殼材料的氫聚含量低于Zr-4合金和E110合金，該結(jié)果得到了其他檢測手段的驗證[13]。

圖14 包殼中子照相與光學(xué)成像對比[13]Fig.14 Neutron radiographs and optical appearance of cladding tubes[13] .

圖15 包殼內(nèi)氫含量分布[13]Fig.15 Quantification of hydrogen content in the cladding tubes[13] .

3 結(jié)束語

中子照相可以對輻照前及輻照后的燃料元件進(jìn)行多種檢測，如確定235U富集度、檢測快堆MOX燃料內(nèi) PuO2團(tuán)簇分布、檢測核燃料元件缺陷、研究包殼氫聚等，它作為一種有效的核燃料元件研究和檢測手段在工業(yè)發(fā)達(dá)國家已得到了廣泛的應(yīng)用。

我國未來對核電的需求將持續(xù)增加，對燃料元件安全保障方面的迫切需求促使了中子照相技術(shù)的發(fā)展。中國原子能科學(xué)研究院已開展核燃料元件中子照相無損檢測的研究工作，目前壓水堆核燃料元件中子照相模擬檢測平臺已建成，可開展15cm長模擬燃料元件的檢測工作。隨著中國先進(jìn)研究堆(CARR)中子照相裝置的建成，今后可開展多種堆型燃料元件的無損檢測工作，為我國核工業(yè)安全、快速地發(fā)展提供重要的檢測技術(shù)保障。

1 陳寶山. 我國壓水堆核電燃料元件的發(fā)展[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2003, 37(s1):10–14 CHEN Baoshan. Development of Nuclear Fuel Element for PWR in China[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2003, 37(s1):10–14

2 貊大衛(wèi), 劉以思, 金光宇, 等. 中子照相[M]. 原子能出版社, 1996 MO Dawei, LIU Yisi, JIN Guangyu, et al. Neutron Radiography[M]. Atomic Energy Press, 1996

3 張俊哲. 中子照相技術(shù)及其在核工程中的應(yīng)用[J]. 核動力工程, 1991, 12(2):92–96 ZHANG Yizhe. The Application of Neutron Radiography to Nuclear Engineering[J]. Nuclear Power Engineering,1991, 12(2): 92–96

4 丁大釗, 葉春堂, 趙志祥, 等. 中子物理學(xué)[M]. 原子能出版社, 2001, 784–791 DING Dazhao, YE Chuntang, ZHAO Zhixiang, et al.Neutron Physics[M]. Atomic Energy Press, 2001,784–791

5 陳寶山, 劉承新. 輕水堆燃料元件[M]. 化學(xué)工業(yè)出版社, 2007 CHEN Baoshan, LIU Chengxin. Light Water Reactor Nuclear Fuel Element[M]. Chemistry Industry Press,2007

6 Von Der Hardt P, Rottger H. Neutron Radiography Handbook [M]. D. Reidel Publishing Company, 1981

7 Shaikh A M. Neutron Applications in Earth, Energy and Environmental Sciences[J]. Journal of Physics, 2008,71(4): 663

8 Chandrasekharan K N, Kamath H S. Neutron radiography of advanced nuclear fuels[C]. Proceedings of a technical meeting held in Vienna, 2006

9 鄧景珊, 朱國勝, 周呈方, 等.252Cf 中子活化核燃料棒235 U富集度均勻性檢測裝置 [J]. 原子能科學(xué)技術(shù),2003, 37(6):538–542 DENG Jingshan, ZHU Guosheng, ZHOU Chengfang, et al. Fuel Rod 235U Enrichment Uniformity Scanner With 252Cf Neutron Activation Method[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2003, 37(6): 538–542

10 Lehmann E H, Vontobel P, Hermann A. Non-destructive analysis of nuclear fuel by means of thermal and cold neutrons [J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research 2003, A515:745–759

11 Matsubayashi M, Nakata M, Harada K, et al. Application of Neutron Imaging Plate and Neutron CT Methods on Nuclear Fuels and Materials [J]. IEEE Transactions on Nuclear Science, 2005, 52(1):313–316

12 Masayoshi Tamaki. Dy-Ip characterization and its application for experimental neutron radiography tests under realistic conditions[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research 2005, A542: 320–323

13 Grosse M, Kuehne G, Steinbrueck M, et al. Quantification of hydrogen uptake of steam-oxidized zirconium alloys by means of neutron radiography[J]. J Phys Condens Matter,2008, 20: 104263