朱鵬，楊雙雙，陳昌云

（南京曉莊學(xué)院生物化工與環(huán)境工程學(xué)院，南京 211171）

化學(xué)振蕩反應(yīng)及其在化學(xué)分析檢測中的應(yīng)用展望*

朱鵬，楊雙雙，陳昌云

（南京曉莊學(xué)院生物化工與環(huán)境工程學(xué)院，南京 211171）

近些年來化學(xué)振蕩反應(yīng)越來越被科學(xué)工作者重視并研究，分布的領(lǐng)域包括化學(xué)、生物、物理、數(shù)學(xué)、生命等科學(xué)方面。重點(diǎn)介紹了已發(fā)現(xiàn)的化學(xué)振蕩體系和近些年化學(xué)工作者利用化學(xué)振蕩反應(yīng)研究出的成果，闡述了這一新型分析檢測方法，展望了化學(xué)振蕩反應(yīng)的研究方向。

化學(xué)振蕩；分析檢測；應(yīng)用；展望

化學(xué)振蕩反應(yīng)是指某些體系中的反應(yīng)物、中間體或產(chǎn)生物隨時(shí)間作周期性重復(fù)過程，具體表現(xiàn)在溶液的顏色或其它物理化學(xué)參數(shù)的值隨時(shí)間作周期變化。這種反應(yīng)是典型的非線性、非平衡化學(xué)現(xiàn)象［1］，此現(xiàn)象已引起許多化學(xué)工作者的極大興趣和廣泛重視［2–5］。其中以榮獲諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)、比利時(shí)物理化學(xué)家普里斯津的《結(jié)構(gòu)·耗散·生命》［6］一文最為突出。該文指出發(fā)生化學(xué)振蕩必須滿足4個(gè)條件：體系必須是開放體系；體系必須遠(yuǎn)離平衡態(tài)；體系中必須有反饋存在；體系必須存在雙穩(wěn)定態(tài)。1978年Tikhonova［7］首次將化學(xué)振蕩運(yùn)用到分析檢測中，即利用被測物質(zhì)對(duì)振蕩反應(yīng)體系的振蕩周期、振幅、誘導(dǎo)期等產(chǎn)生的影響而建立起的一種分析方法。多年來經(jīng)過許多化學(xué)工作者的不斷努力，發(fā)現(xiàn)了許多振蕩體系，一些振蕩體系已經(jīng)運(yùn)用到實(shí)際分析檢測中。如B–Z振蕩［8］是目前在分析檢測中應(yīng)用最為成熟的體系，此分析方法具有靈敏度高、選擇性好、快速便捷等特點(diǎn)。研究化學(xué)振蕩反應(yīng)，不僅可以促進(jìn)化學(xué)學(xué)科和其它學(xué)科之間的相互滲透，加深人類對(duì)生命體自身變化的認(rèn)識(shí)，更有意義的是可以為分析檢測提供一種新的手段和方法。

1 不同物質(zhì)構(gòu)建的化學(xué)振蕩體系

1.1 Belousov-Zhabotinsky(B–Z)振蕩體系［8］

1958 年，蘇聯(lián)化學(xué)家別洛索夫(Belousov)和札鮑廷斯基(Zhabotinskii)首次報(bào)道了以金屬鈰作催化劑，檸檬酸在酸性條件下被溴酸鉀氧化時(shí)可呈現(xiàn)化學(xué)振蕩現(xiàn)象：溶液在無色和淡黃色兩種狀態(tài)間進(jìn)行著規(guī)則的周期振蕩。該反應(yīng)即被稱為Belousov-Zhabotinskii反應(yīng)，簡稱B–Z反應(yīng)(或貝—札反應(yīng))。后來經(jīng)過科學(xué)工作者不斷努力［9］，發(fā)現(xiàn)凡電對(duì)電位在1.00～1.51 V之間的金屬或絡(luò)離子都可作為溴酸鹽體系的催化劑。因此，幾乎所有過渡金屬離子或絡(luò)離子都可作為振蕩反應(yīng)的催化劑，如等。凡電對(duì)電位在1.0 V以下，一些具有活潑亞甲基氫的多氧有機(jī)化合物均可替代檸檬酸而作為有機(jī)底物存在于振蕩體系中，如丙二酸、蘋果酸、酒石酸、乙酞丙酮、乙酞乙酸乙醋等二十多種脂肪族多元羧酸和多元酮及酯。所以通常所說的B–Z振蕩并不是單一的振蕩體系，而是指在金屬離子或金屬絡(luò)離子催化下，溴酸鹽在酸性介質(zhì)中氧化具有活性亞甲基的多氧有機(jī)化合物的一類振蕩反應(yīng)。

1.2 液膜振蕩體系［10］

液膜振蕩是指兩互不相溶液體間形成的界面膜的周期性變化。其中表面活性劑為關(guān)鍵組分，在界面形成單分子膜對(duì)擴(kuò)散起到自阻抑作用，一般認(rèn)為這是形成液膜振蕩的根本原因。液膜振蕩是近年來研究化學(xué)振蕩的一個(gè)新亮點(diǎn)，因?yàn)榭茖W(xué)工作者發(fā)現(xiàn)許多生命振蕩現(xiàn)象和生物膜有關(guān)，并且液膜振蕩器的設(shè)計(jì)和研究逐漸增多。

1.3 過氧化物酶–氧化酶生化振蕩體系［11］

過氧化物酶是一類以過氧化氫為電子接受體的氧化還原酶，有些過氧化物酶甚至可以直接利用分子氧作為電子接受體［12］。其中最具有代表性的是生化反應(yīng)中NADH(煙酰胺腺嘌呤二核苷酸)的氧化反應(yīng)：

其中NAD+為NADH的氧化形式。過氧化物酶–氧化酶生化振蕩器是一個(gè)開放體系，反應(yīng)中NADH和O2會(huì)不斷地得到補(bǔ)充。Olson等解釋這一反應(yīng)的機(jī)理給出了15個(gè)獨(dú)立變量［11］，因此該機(jī)理是比較復(fù)雜的。該振蕩體系表現(xiàn)為溶解氧的濃度有振蕩現(xiàn)象，而濃度的周期性變化與被檢測酶的濃度存在線性關(guān)系，因此該振蕩體系能被用于分析檢測中。

1.4 葡萄糖–亞甲基藍(lán)振蕩體系［13–14］

在試管中加入葡萄糖和氫氧化鈉，最后滴入亞甲基藍(lán)指示劑，靜置試管，溶液的顏色由藍(lán)色褪為無色，振蕩試管，溶液的顏色由無色變?yōu)樗{(lán)色，靜止后又褪為無色，此現(xiàn)象可反復(fù)出現(xiàn)。

1.5 維生素C–亞甲基藍(lán)振蕩體系［15］

在試管中加入維生素C、二價(jià)銅離子鹽和氯化鈉，最后滴入亞甲基藍(lán)指示劑，靜置試管，溶液的顏色由藍(lán)色褪為無色，振蕩試管，溶液的顏色由無色變?yōu)樗{(lán)色，靜止后又褪為無色，此現(xiàn)象可反復(fù)出現(xiàn)。

1.6 Bray–Liebhafsky(B–L)振蕩體系［16］

B–L振蕩反應(yīng)是一個(gè)均相振蕩反應(yīng)體系，是指酸性條件下過氧化氫還原碘酸根離子的化學(xué)反應(yīng)。反應(yīng)中氧的生成速率和溶液中碘的濃度都呈周期性變化。

1.7 Briggs–Rauscher(B–R)振蕩體系［17］

1.8 Cu(Ⅱ)振蕩體系［18］

Cu（Ⅱ）體系是堿性介質(zhì)中Cu2+作催化劑的液態(tài)均相體系的振蕩反應(yīng)，可以在封閉體系中作阻尼振蕩，也可在開放體系中進(jìn)行。如體系［19］中pH值、鉑電極電位和銅離子選擇性電極電位作振蕩變化；Na2S2O3體系［20］中還原電位、pH值和氧氣濃度作振蕩現(xiàn)象；通常應(yīng)用最多的是在堿性條件下Cu2+催化H2O2氧化KSCN的反應(yīng)［21，22］。

1.9 酸與鐵絲的振蕩體系［23］

一般來說，鐵絲與酸反應(yīng)有兩種常見情況，一是生成氫氣，二是被鈍化從而阻止反應(yīng)的進(jìn)行，進(jìn)而不產(chǎn)生氫氣。而當(dāng)磷酸–鐵絲–過氧化氫體系在特定的條件下，酸與鐵絲的反應(yīng)中可觀察到產(chǎn)生氫氣與鈍化交替出現(xiàn)的振蕩現(xiàn)象，即可觀察到鐵絲表面先產(chǎn)生氣泡隨后氣泡消失，再產(chǎn)生氣泡再消失的周而往復(fù)的化學(xué)振蕩現(xiàn)象。振蕩周期在20 s左右，且振蕩現(xiàn)象可維持?jǐn)?shù)小時(shí)。

2 化學(xué)振蕩機(jī)理

2.1 B–Z振蕩機(jī)理

目前研究最多、最為成熟的是B–Z振蕩體系。對(duì)于B–Z反應(yīng)體系的振蕩反應(yīng)機(jī)理，目前比較普遍為人們接受的是由Fiel，Koros和Noyes提出的關(guān)于在硫酸介質(zhì)中金屬鈰離子作催化劑的條件下，丙二酸被溴酸氧化的機(jī)理，簡稱FKN機(jī)理［24］。按照這一機(jī)理反應(yīng)可能由3個(gè)主過程組成：

過程A：

過程B：

過程C：

其中過程A是消耗Br–，產(chǎn)生能進(jìn)一步反應(yīng)的HBrO2，HBrO為中間產(chǎn)物。過程B是一個(gè)自催化過程，在Br–消耗到一定程度后，HBrO2才按式（3）、（4）進(jìn)行反應(yīng)，并使反應(yīng)不斷加速，與此同時(shí)，Ce3+被氧化為Ce4+，HBrO2的累積還受式（5）的制約。過程C為丙二酸被溴化為BrCH(COOH)2，與Ce4+反應(yīng)生成Br–，使Ce4+還原為Ce3+。過程C對(duì)化學(xué)振蕩非常重要，如果只有過程A和B，就是一般的自催化反應(yīng)，進(jìn)行一次就完成了，正是過程C的存在，以丙二酸的消耗為代價(jià)，重新得到Br–和Ce3+，反應(yīng)得以再啟動(dòng)，形成周期性的振蕩。

2.2 液膜振蕩的機(jī)理

邱志新［25］等通過設(shè)計(jì)液膜振蕩實(shí)驗(yàn)后提出的機(jī)理可概括為以下兩點(diǎn)：（1）穿過液膜的振蕩是單分子層在相界面形成和破壞的周期現(xiàn)象；（2）這種振蕩現(xiàn)象并非一定發(fā)生在包含表面活性劑或具有一定表面活性的物質(zhì)一側(cè)的界面，而主要發(fā)生在另一側(cè)相界面，這主要是由于這些很易溶解于有機(jī)相的表面活性物在一定的濃度條件下很快鋪滿界面，使其始終處于鋪滿狀態(tài)，并在有機(jī)電解質(zhì)離子的協(xié)同作用下較快地?cái)U(kuò)散至另一相界面進(jìn)行周期性的變化。

2.3 葡萄糖–亞甲基藍(lán)振蕩機(jī)理［26］

在這一反應(yīng)體系里，氧化劑是空氣里的氧氣，氧化態(tài)的亞甲基藍(lán)呈藍(lán)色。還原劑是葡萄糖，它使亞甲基藍(lán)還原，還原態(tài)的亞甲基藍(lán)無色（亞甲基白）?？赡艿姆磻?yīng)機(jī)理簡示如下：

上式中CH為葡萄糖(或其它右旋糖)，D為還原態(tài)亞甲基藍(lán)(無色)，Dox為氧化態(tài)亞甲基藍(lán)(藍(lán)色)，X–為葡萄糖的氧化產(chǎn)物(阿糖酸、甲酸、草酸和赤糖酸)。

2.4 B–L振蕩機(jī)理［27］

從分子上解釋B–L振蕩體系可能按以下幾步進(jìn)行：

其中第1步生成中間產(chǎn)物HIO2促進(jìn)了第2步的進(jìn)行，第2步生成的HIO與第1步生成的HIO2發(fā)生自催化反應(yīng)，即第3步，隨著第4步的進(jìn)行促進(jìn)了整個(gè)體系作周期性振蕩，即氧的生成速率和溶液中碘的濃度都呈周期性變化的現(xiàn)象。體系的凈反應(yīng)就是雙氧水的分解。第3步的自催化過程很復(fù)雜，所以很多科學(xué)工作者在嘗試將第3步分解成許多基元反應(yīng)來解釋整個(gè)體系的周期性變化。

2.5 B–R振蕩機(jī)理

樓臺(tái)芳［28］等以丙酮為底物的B–R化學(xué)振蕩系統(tǒng)研究，得出的可能機(jī)理可分為3個(gè)過程：

2.6 酸與鐵絲振蕩機(jī)理

徐惠［23］等人通過設(shè)計(jì)磷酸–鐵絲–過氧化氫體系的振蕩實(shí)驗(yàn)，得出了這一體系的可能機(jī)理：

整個(gè)體系可能按這四步作周期性反應(yīng)。

3 化學(xué)振蕩在分析檢測中的應(yīng)用

近些年，越來越多的化學(xué)工作者利用化學(xué)振蕩體系去檢測化學(xué)物質(zhì)，其原理主要是監(jiān)測非參與振蕩的物質(zhì)對(duì)振蕩體系的周期、振幅，誘導(dǎo)期等方面的影響，從而找出被測物質(zhì)與振蕩體系物理參數(shù)變化之間的關(guān)系，再利用線性處理等有關(guān)數(shù)學(xué)手段來計(jì)算被測物質(zhì)的含量。通過大量的實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)化學(xué)振蕩法是一種靈敏度高、選擇性好、快速便捷的新型檢測方法。

3.1 痕量無機(jī)離子的檢測

在分析測試方面，振蕩反應(yīng)最初用于無機(jī)金屬離子的測定。1978年Tikhonova［29］等人首次利用振蕩反應(yīng)來檢測釕，結(jié)果表明當(dāng)釕離子濃度在7～330 ng/L范圍內(nèi)，釕離子的濃度與振蕩周期的減少呈線性關(guān)系；高錦章［30］等人利用硫離子修飾的B–Z振蕩體系測定過渡金屬離子，檢出限可達(dá)1×10–12mol/L；王杰［31］等人利用蘋果酸–丙二酸雙底物的振蕩體系測定痕量的鈷離子，檢出限可達(dá)1×10–13mol/L；梁逸曾［32］利用鉈及汞離子能增加化學(xué)振蕩反應(yīng)的誘導(dǎo)周期來測定其含量；方賢安［33］等人利用B–Z化學(xué)振蕩反應(yīng)測定銀離子；1993年P(guān). E. Strizhak［34］等人利用B–Z化學(xué)混沌現(xiàn)象測定Mn(Ⅱ)離子，檢測下限可達(dá)3 pg/mL；重鉻酸根的加入明顯改變振蕩反應(yīng)的誘導(dǎo)期，且誘導(dǎo)期的改變值與所加入重鉻酸根的濃度有良好的線性關(guān)系，線性范圍為3.45×10–6～6.20×10–4mol/L，相關(guān)系數(shù)為0.999 2［35］；Cl–，F(xiàn)–對(duì)B–Z振蕩的抑制作用也被用于分析測試［36］；張業(yè)中［37］等報(bào)道了氟離子對(duì)乳酸–丙酮–Mn2+–BrO3––H2SO4化學(xué)振蕩反應(yīng)的周期和振幅有顯著的影響，F(xiàn)–的濃度在8.00×10–5～1.00×10–3mol/L范圍內(nèi)與振蕩反應(yīng)周期的改變值和振幅的改變值均有良好的線性關(guān)系；I–對(duì)振蕩也有強(qiáng)烈的抑制作用，其濃度與振蕩第一周期振幅的減少量呈線性關(guān)系，線性范圍為1.0×10–5～1.0×10–3mol/L［38］。

3.2 氣體分子濃度的檢測

E. Peter和Strizhak等［39］人分別利用B–Z振蕩反應(yīng)和銅流動(dòng)體系分析檢測了NO，CO，結(jié)果表明，NO，CO的量對(duì)體系的周期，振幅均有影響，因此擴(kuò)大了振蕩反應(yīng)分析測試的應(yīng)用范圍。

3.3 維生素的測定

白先群［40］等利用B–Z振蕩反應(yīng)測定VitB1的含量。當(dāng)VitB1濃度在0.000 7～0.001 5 mol/L范圍內(nèi)，VitB1濃度與B–Z振蕩體系的周期改變值呈良好的線性關(guān)系。用銅體系對(duì)VB6［41］的檢測結(jié)果表明：當(dāng)VB6的濃度在0.5×10–6～2.0×10–6mol/L范圍內(nèi)，體系振幅的減小與所加入的VB6濃度成線性關(guān)系；范文琴［42］等利用B–Z振蕩體系測定維生素C，結(jié)果表明，在5.7×10–4～8.5×10–2mol/L的范圍內(nèi)，維生素C的濃度、振幅及維生素C濃度的對(duì)數(shù)與誘導(dǎo)期倒數(shù)的對(duì)數(shù)均存在良好線性關(guān)系；王嵐嵐［43］等應(yīng)用B–Z振蕩反應(yīng)分析檢測果汁中的維生素C含量；向曉明［44］利用銅振蕩體系測定維生素K3。結(jié)果表明，當(dāng)維生素K3的濃度在5.26×10–7～2.17×10–4mol/L和在3.21×10–4～8.87×10–3mol/L范圍內(nèi)，維生素K3的濃度與振蕩體系第一個(gè)周期的改變值有良好的線性關(guān)系。

3.4 其它有機(jī)物的測定

化學(xué)振蕩法在有機(jī)物測定中報(bào)道較多。張竹青［45］等利用DL-蘋果酸–BrO3––Mn2+–H2SO4化學(xué)振蕩體系測定甲醛，結(jié)果表明，當(dāng)甲醛濃度在5.0×10–5～1.0×10–2mol/L范圍內(nèi)，甲醛的濃度的對(duì)數(shù)與誘導(dǎo)期倒數(shù)的對(duì)數(shù)及周期倒數(shù)的對(duì)數(shù)均存在線性關(guān)系；高錦章［46］等用葡萄糖–丙酮–MnSO4–KBrO3–H2SO4雙有機(jī)底物化學(xué)振蕩體系測定了L-蛋氨酸和D-蛋氨酸。結(jié)果表明，當(dāng)L-蛋氨酸濃度為7.5×10–7～1.0×10–5mol/L，D-蛋氨酸濃度為4.0×10–6～2.3×10–5mol/L時(shí)，體系周期的變化量與所加入蛋氨酸濃度的負(fù)對(duì)數(shù)呈良好的線性關(guān)系。同時(shí)討論了溫度與反應(yīng)底物對(duì)測定的影響，并用本法成功地測定了血液及飼料中的蛋氨酸，回收率為98.1%～101.1%；李奇志［47］等利用B–Z振蕩體系測定二苯胺磺酸鈉，結(jié)果表明：第一個(gè)周期的改變值與加入二本胺磺酸鈉的濃度有良好的線性關(guān)系，改變組分濃度，可適當(dāng)提高檢測范圍；李奇志［48］等研究了不同濃度的利福平對(duì)B–Z振蕩反應(yīng)的影響，實(shí)驗(yàn)表明：利福平的濃度與進(jìn)樣后振蕩反應(yīng)第一個(gè)周期的增加值呈良好線性關(guān)系，線性范圍為2.49×10–7～3.38×10–5mol/L；向曉明［44］利用銅振蕩體系測定L-精氨酸，結(jié)果表明：當(dāng)L-精氨酸的濃度分別在1.48×10–5～3.85×10–4mol/L和2.5×10–6～3.38×10–4mol/L范圍內(nèi)，濃度與周期、振幅的改變值具有良好的線性關(guān)系；劉秀輝［49］等利用B–Z振蕩體系測定苯酚，結(jié)果表明，當(dāng)苯酚的質(zhì)量濃度在在0.10～25 mg/L范圍內(nèi)與振幅的改變、周期的改變呈線性關(guān)系，檢出限為0.05 mg/L，苯酚的加標(biāo)回收率為95%～102%；拉本［50］利用B–Z振蕩體系測定間苯三酚，結(jié)果表明，第一個(gè)振幅改變值與加入濃度有良好的線性關(guān)系，線性范圍為8.9×10–6～1.2×10–2mol/L；高錦章［51］等利用B–Z振蕩體系測定茚三酮，結(jié)果表明：在6.9×10–7～4.2×10–2mol/L范圍內(nèi)，第一振幅改變值與茚三酮濃度有良好的線性關(guān)系；任杰［52］等考察了D-和L-苯丙氨酸對(duì)堿性條件下Cu(Ⅱ)催化振蕩體系的影響，結(jié)果表明：當(dāng)D-苯丙氨酸的濃度在1.80×10–9～1.40×10–4mol/L范圍內(nèi)時(shí)，其濃度的負(fù)對(duì)數(shù)與振幅的改變量之間呈良好的線性關(guān)系，檢出限為2.69×10–11mol/L；L-苯丙氨酸的線性范圍為1.80×10–6～1.80×10–4mol/L，檢出限為2.61×10–7mol/L。

4 結(jié)語

化學(xué)振蕩不僅引起化學(xué)工作者的重視，更引起了許多其它學(xué)科工作者的重視。在普里斯津?qū)W派對(duì)不可逆熱力學(xué)［6］取得主要成就后，科學(xué)工作者才對(duì)化學(xué)振蕩的反應(yīng)機(jī)理有所認(rèn)識(shí)，但其最本質(zhì)機(jī)理仍在不斷探索不斷完善。同時(shí)化學(xué)振蕩的研究也越來越受到重視，如：強(qiáng)制振蕩，可大大提高反應(yīng)產(chǎn)率和選擇性；將化學(xué)振蕩應(yīng)用到分析檢測中，建立一種方便快捷的方法；模擬生命體內(nèi)復(fù)雜循環(huán)代謝反應(yīng)，促進(jìn)生命科學(xué)的發(fā)展，為醫(yī)學(xué)做貢獻(xiàn)；由化學(xué)振蕩機(jī)理建成的數(shù)學(xué)模型也可用于其它方面的振蕩研究。由此看出無論是在理論上還是實(shí)際應(yīng)用上，化學(xué)振蕩都有極高的研究價(jià)值?？傊芯炕瘜W(xué)振蕩反應(yīng)具有極其廣闊的前景。

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Chemical Oscillating Reaction and Its Application Advance in Analytical Detection

Zhu Peng，Yang Shuangshuang，Chen Changyun
(School of Biochemical and Environmental Engineering，Nanjing Xiaozhuang University, Nanjing 211171，China)

In recent years，more and more scientific researchers paid attention to chemical oscillating reaction and research on it. The research fi elds included chemical，biological，physics，mathematics，life science and so on. The chemical oscillation system and the research results that have already found were summarized. A new analysis and detection method was described. At last the perspective of chemical oscillation reactions was also discussed.

chemical oscillation; analysis and detection; applications; advances

O651

A

1008–6145(2012)03–0099–05

10.3969/j.issn.1008–6145.2012.03.028

*江蘇省教育廳高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)化項(xiàng)目（JHZD09-18）；南京大學(xué)生命分析化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題（KLACLS08004）；2011年江蘇省高等學(xué)校大學(xué)生實(shí)踐創(chuàng)新訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目(2160081)

聯(lián)系人：陳昌云；E-mail: yhjiangccy@126.com

2012–03–08