杜 晨，張 兵，張世濤，孫琦森，李 超

（昆明理工大學國土資源工程學院，云南昆明650093）

目前，元素地球化學在湖泊沉積物中的研究主要包括湖泊沉積物中常量元素的含量及其比值分析、有機質(zhì)中特征元素含量及比值、同位素分布特征和稀土元素模式分析4個方面.

1 湖泊沉積物中常量元素特征值的環(huán)境意義

沉積物的常量元素地球化學特征可以指示其形成環(huán)境，不同的地球化學特征是不同沉積環(huán)境的產(chǎn)物，可以指示沉積時期湖泊流域溫度、降水量等氣候變化并建立湖泊演變的氣候干濕波動曲線，也可以獲得沉積時期元素遷移變化的過程.目前在湖泊沉積的環(huán)境演變研究中具有特征指示意義的元素有：Si、Al、Fe、Ca、Na、K、Mg、Mn、Ti、Sr、Ba 等.

1.1 FeO/Fe2O3和Mn/Fe

Fe、Mn在元素周期表中分別處于d區(qū)Ⅷ、Ⅶ族.Fe在其氧化物中Fe3+離子最穩(wěn)定.Mn元素的Mn2+較穩(wěn)定.Fe、Mn都是變價元素，對氧化還原環(huán)境的變化反映特別敏感.一般在干燥、溫度較高的氣候條件下，氧化性相對于濕冷的氣候條件要高.FeO易被氧化成Fe2O3，所以比值FeO/Fe2O3明顯降低（FeO/Fe2O3＜1）.又因為Mn與O的親和力明顯低于Fe與O的親和力［2］，在沉積過程中Mn、Fe易發(fā)生分離，F(xiàn)e先發(fā)生沉淀，比值Mn/Fe明顯降低（Mn/Fe＜1），所以比值Mn/Fe還可以指示水深條件.一般淺水環(huán)境的Mn/Fe比值要比深水環(huán)境的Mn/Fe比值低得多.反之，若沉積物中的FeO/Fe2O3、Mn/Fe的比值偏高，則表示當時的環(huán)境比較濕冷，湖泊水位較高.

1.2 CaO/（MgO+Al2O3）

目前普遍認為，浮游生物光和作用引起的二氧化碳同化作用是湖泊內(nèi)生碳酸鈣沉淀的重要因素.隨著湖泊沉積環(huán)境的溫度升高，水體中的浮游生物光合作用逐漸增強，需要的CO2量逐漸增加，通過化學反應方程式:Ca2++2HCO3-=CaCO3+H2O+CO2，CaCO3的含量增加.同時，隨著氣溫的升高，湖水的蒸發(fā)量也會升高，即有利于碳酸鈣的沉淀.因此，湖泊沉積物中自生碳酸鈣的高含量指示著當時沉積環(huán)境的高氣溫；反之，自生碳酸鈣的低含量指示著當時沉積環(huán)境的低氣溫.

湖泊外源碳酸鹽主要來源于湖盆流域的母巖，不能反映湖泊現(xiàn)代沉積的環(huán)境信息.因此，只有自生碳酸鹽才真正具有氣候變化指示意義［3］.對于湖泊沉積物中的碳酸鹽沉淀來說，包括流域侵蝕帶來的陸源碎屑成分和湖泊自生碳酸鹽成分，所以定量區(qū)分自生碳酸鈣和外源碳酸鈣比較困難.湖泊沉積物中碳酸鹽礦物主要包括方解石和白云石.在淡水湖泊中，白云石（CaMg［CO3］2）的主要來源是流域侵蝕帶來的陸源碎屑，一般不屬于自生沉淀；而方解石（CaCO3）不僅來源于流域風化帶來的外源組分，還來源于湖泊自身碳酸鈣的沉淀，特別是在水生植物茂盛或湖泊蒸發(fā)量很強的湖泊環(huán)境下，自生碳酸鈣沉淀占了相當比重.因此，沉積物中MgO/CaO的比值變化近似反映了白云石和方解石的比值變化，并可以近似地反映湖泊中自生碳酸鈣沉淀的相對多少，進而可以反映出當時環(huán)境氣溫的高低.另外Al2O3屬于基本以碎屑狀態(tài)存在的惰性組分，用其含量可以校正陸源碎屑輸入的變化.因此沉積物中的CaO/（MgO+Al2O3）比值可以比較靈敏地反映湖泊自生碳酸鈣沉淀的多少，進而反映出當時氣溫的相對高低，具有一定的氣候指示意義.即CaO/（MgO+Al2O3）比值偏高時，指示當時的湖泊沉積環(huán)境相對溫暖；反之，指示環(huán)境相對寒冷.

1.3 （CaO+K2O+Na2O）/Al2O3

（CaO+K2O+Na2O）/Al2O3比值反映了活性組分和惰性組分之間的關系.在比較濕潤的氣候條件下，隨著湖盆流域降水量增加，地表徑流量增加，以碎屑狀態(tài)存在的惰性組分（例如Al2O3）被沖刷并搬運至湖泊中，沉降富集在湖底，使得沉積物中的惰性組分Al2O3含量增加.相對地，由于降水量的增加，湖泊相對擴張，蒸發(fā)量相對比較弱，湖水相對淡化，活性組分（例如易溶鹽離子Ca、K、Na）大多以游離態(tài)存在于湖泊中，難以形成沉淀并富集，所以沉積物（CaO+K2O+Na2O）/Al2O3比值相對減小.反之，干燥的氣候條件下，隨著湖盆流域降水量減小，地表徑流量減弱，以碎屑狀態(tài)存在的惰性組分（Al2O3）難以以機械搬運的物理形式搬運至湖泊，但是活性組分（易溶鹽離子Ca、K、Na）仍可以離子、膠體狀態(tài)遷移至湖泊，在蒸發(fā)量增強、湖泊萎縮的過程中，活性組分沉淀并在湖底相對富集，所以沉積物（CaO+K2O+Na2O）/Al2O3比值相對增大.因此，沉積物（CaO+K2O+Na2O）/Al2O3比值可以較好地反映湖泊沉積氣候的干濕變化，其低值指示氣候濕潤，高值指示氣候干旱.

1.4 Sr/Ba和Ca/Mg

Sr、Ba、Ca、Mg 的化學性質(zhì)相似，都屬于堿土金屬.根據(jù)SrSO4與BaSO4的溶解度差異，指示湖泊水體鹽度的差異，進而可以指示湖盆流域的干濕氣候.由于SrSO4的溶解度大于BaSO4，當湖泊水體鹽度較低時，硫酸根離子的濃度相對較低，所以硫酸根離子會先與Ba2+結(jié)合形成BaSO4沉淀，Sr則以游離態(tài)離子存在于水體中.反之，當湖泊水體鹽度較高時，湖水中的Sr2+才能與硫酸根離子形成SrSO4沉淀并沉降至湖底.因此，沉積物Sr/Ba比值可以較好地反映湖泊水體鹽度的變化.Ca/Mg有與Sr/Ba比值相同的環(huán)境指示意義，當比值較低時，指示水體鹽度較低，即指示氣候濕潤；反之，則指示氣候干旱.

1.5 Rb/Sr

早在 1969 年，Dasch［4］通過對美國中東部的古老和現(xiàn)代風化殼剖面、深海沉積物及各類沉積巖Rb-Sr-87Sr/86Sr系統(tǒng)的變化及其對比研究中發(fā)現(xiàn)Rb、Sr在風化成壤過程中易發(fā)生分離的現(xiàn)象.研究表明，在化學風化過程中，Rb與黏土具有很強的親和力，而Sr易被活化進入溶液，結(jié)果使細粒硅酸鹽碎屑沉積物具有很高的Rb/Sr值［4-5］.所以隨著化學風化強度的加大，風化殼殘留部分的Rb/Sr值將逐漸增大，其Rb/Sr值大小與風化強度呈正相關關系.由此可知，Rb/Sr值可以反映風化的強度，可以作為指示夏季風環(huán)流強度的代用指標.

在暖濕的氣候條件下，化學風化程度比較高，土壤中有機物與黏土含量比較高，因此Rb被吸附的量就比較大；反之，Rb被吸附的量就比較小.由于Sr的離子半徑較小，活動性比Rb強，且不容易被吸附，所以易隨地表徑流或地下水遷移至湖泊水體中.因此，湖泊沉積物中Sr的含量變化與土壤中的趨勢正好相反.在影響風化物遭受淋失程度的氣候要素中，降雨量應該占主導地位.降雨量的變化，直接影響著流域植被的發(fā)育特征、礦物的風化程度和酸性淋溶作用的強弱［6］.暖濕氣候下，化學風化率的增大，大量的Sr進入湖盆，而黏土礦物吸附著Rb，使得Rb/Sr值偏??；反之，干冷氣候下，Rb/Sr值偏大.因此，Rb/Sr值大小實際上指示了淋溶程度，即降雨量的大?。?］.

2 湖泊沉積物中有機質(zhì)特征元素的環(huán)境意義

地質(zhì)體中有機質(zhì)的豐度及組成與原始生物的種類及所處的氣候環(huán)境變化密切相關，其中包含了豐富的古生態(tài)、古氣候以及古環(huán)境信息［7-8］.沉積物中的有機質(zhì)與生物作用密切相關，且環(huán)境條件對生物活動有著直接的影響，所以有機地球化學元素的古氣候、古環(huán)境研究具有重要的研究意義.目前分析比較多的有機質(zhì)元素有：C、S、N、P、H 等.

在湖泊沉積物研究中，經(jīng)常把有機碳（TOC）、總硫（TS）、總氮（TN）等含量及 TOC/TS、C/P、C/N、N/S、C/S等比值作為指示環(huán)境的重要指標.

沉積物的有機地球化學元素中，TOC在一定程度上代表著湖泊流域內(nèi)生物量的大小，它由內(nèi)源和外源有機碳兩部分組成，內(nèi)源有機碳主要是湖泊自身水生生物（以浮游生物為主）的貢獻，外源有機碳主要是流域內(nèi)陸生植物的貢獻.TN一般可以代表湖泊的營養(yǎng)程度，營養(yǎng)狀況主要取決于營養(yǎng)物質(zhì)在水中的溶解程度，除許多其他因素外，其強烈地受制于水體溫度的作用.水體溫度的作用不僅影響到TN的變化，在穩(wěn)定的TN條件下，更能夠直接極大地影響湖泊浮游生物的生長，進而改變內(nèi)源有機碳的含量.氮素的輸入量則主要依賴于水生植物殘體的歸還量及生物固氮作用，也有少部分來源于大氣沉降.有機質(zhì)的TOC/TN比值能夠較好地判識沉積物中內(nèi)源和外源有機質(zhì)成分的比例［9］，因為湖泊內(nèi)生的浮游植物（藻類等）含有較高蛋白質(zhì)，因而N含量較陸生維管束植物高.通常，底棲生物和細菌的C/N約為4.5，浮游動物為5.4～5.9，浮游植物略高些，藍綠藻為 6.5，硅藻為 5.5～7.5，平均值為 6［10］；水生無維管束植物碎屑的C/N為4～10，維管束植物碎屑的C/N>20［11］，陸生禾木科或莎草科植物的C/N可以高達 45～50［12］，許多湖泊沉積物的 C/N 為 6～14［13-16］.在確定湖泊沉積物TOC來源的條件下，其值的高低一定程度上反映了氣候的溫暖程度以及湖泊沉積物的保存條件［17-20］.

在湖泊沉積中，氣候與環(huán)境對湖泊水體的影響痕跡通過水-沉積物界面的交換或表層沉積物的再懸浮過程中與湖泊水體的交換而保留在沉積物中.湖泊沉積物中的有機硫（OS）和有機碳（TOC）的含量與沉積時的湖水鹽度、生物對S、C循環(huán)強度的影響以及沉積環(huán)境（如pH值、Eh值等）有一定的反映.故對OS、TOC、TS含量及C/S比值等的分析，可以用來判識一定的古氣候和古環(huán)境變化.目前人們對C/S比值研究的應用，大約包括 3 個方面：（1）Berner和 Raiswell［21］提出，能夠容易地依據(jù)有機碳與黃鐵礦硫的比值（C/S）來區(qū)別現(xiàn)代淡水細粒沉積物（即湖泥）與海洋沉積物，尤其是有機碳質(zhì)量分數(shù)高于1%的沉積巖，其C/S比值是區(qū)別淡水和海洋沉積物的有用標志，并對英國石炭系沉積巖的淡水與海洋環(huán)境進行區(qū)分.海洋沉積巖的C/S比值低（0.5～5），而淡水沉積物的C/S比值高（>10），得出C/S法只要恰當使用，不僅可以用來區(qū)分淡水與海洋沉積物，還可以區(qū)分淡水與古湖泊的含鹽相.（2）C/S比值可以反映湖泊水位的高低，即反映湖泊的沉積環(huán)境.在濕熱的氣候條件下，湖泊水位升高，沉積物處于缺氧還原情況下，S在還原條件下易生成H2S而損失，而大量有機物被保存下來，故造成C/S比值偏高；反之，在干冷的氣候條件下，湖泊水位降低，有機質(zhì)在氧氣充足的環(huán)境下沉積時，分解速度較快，使得大量有機碳以CO2形式損失，而S被保存下來，故造成C/S比值偏低.（3）S對環(huán)境污染有一定的指示意義.Hesse等［22］發(fā)現(xiàn)維多利亞湖沉積物中有90%以上的硫以有機態(tài)存在，并推測湖泊能大量降低人為產(chǎn)生的硫.近來Rudd等人闡述了有機硫在淡水湖泊沉積物環(huán)境研究中的重要意義.開展湖泊沉積物中硫、碳含量變化及其比值的分析，是研究湖泊沉積物中硫碳含量及其比值的垂向變化規(guī)律和探討氣候演變在湖泊沉積物中的反映的重要指標.

湖泊沉積物有機質(zhì)中的C、S、N、P、H等元素的含量及其比值對沉積時的降水量、溫度、水體鹽度、沉積環(huán)境的pH值等都有一定的反映.通過一些資料［23-24］，若湖泊沉積物中的C/N、C/P比值明顯偏低，C/S、N/S比值明顯偏高時，表示該湖泊沉積物中有機質(zhì)成分偏向水生生物，陸生生物生長受到抑制，指示氣候干冷，反之為暖濕氣候條件下的沉積.

近年來氫指數(shù)分析已廣泛地用于油源巖的特性研究，由于分析用樣量少、速度快、費用少和時間短等優(yōu)點，已成為評價湖泊沉積環(huán)境的一種指標，并取得了良好的效果［25］.氫指數(shù)（hydrogen index）是熱解分析中的一種參數(shù)，為熱解烴量與該樣品總有機碳含量的比值，以符號“HI”表示，其單位為 mg（烴）/g（有機碳）.張平中等［26］提出氫指數(shù)（HI）不僅能夠清楚地反映沉積有機質(zhì)的組成特征，而且還可以指示沉積時或沉積后的環(huán)境條件，用來判識有機質(zhì)來源和氧化還原沉積環(huán)境，并間接指示水位波動.在溫濕條件下湖泊初始生產(chǎn)力高，沉積物中富氫有機質(zhì)較多，為相對還原的環(huán)境，HI就較高，指示較高的湖面；而干冷條件下則相反，HI較低.

3 湖泊沉積物中同位素指示的環(huán)境意義

目前，在湖泊沉積環(huán)境演變研究中，常用一些放射性同位素（如137Cs、210Pb等）來測定沉積速率和建立演化年序，用穩(wěn)定同位素（C、H、O、S）來判斷湖泊演化過程和水源補給條件等.

3.1 放射性同位素的湖泊沉積研究意義

古氣候信息的意義和解釋，在很大程度上依賴于沉積物精確的年代框架的建立.

近幾年，在研究現(xiàn)代湖泊沉積物的過程中，引入了137Cs和210Pb等同位素作為測定現(xiàn)代沉積物的年齡和沉降速率的有效方法，對于測定100 a之內(nèi)沉積物的年齡和速率具有廣闊的應用前景.210Pb數(shù)據(jù)處理及計算主要有作圖法（CIC 模式）和積分法（CRS模式）［27］.運用CIC模式只能得到平均的沉積速率，無法得出各時段的沉積速率.對于CRS模式，假定剖面中沉積物密度不變，沉積物某一層的沉積年齡為：t=1/λ×ln（C0/CZ）（式中t為沉積年齡，λ為210Pb衰變常數(shù) 3.11×10-2a-1，C0和CZ分別為表層與深度Z層的210Pb過剩值）.自大氣層核試驗以來，核爆炸產(chǎn)生的137Cs隨大氣參與全球環(huán)流.大氣中的137Cs主要隨降水進入水體，吸附在水中懸浮微粒上，隨懸浮物一起沉降到水底沉積物上，并逐年積累在湖底.根據(jù)峰值層與年代關系可以按下式推算：S=Z/（Tt-T0）（式中S為沉積速率，Z為137Cs峰值所對應的深度，Tt為出現(xiàn)137Cs比活度峰值所對應的年代，T0為沉積物采集時所對應的年代）.

現(xiàn)有的第四紀沉積物測年方法幾乎都可以應用在湖泊沉積物的測年上，其中的放射性同位素（14C）應用是比較多的方法之一［28］.湖泊沉積物的14C測年，一般測量沉積物中的全樣有機碳，或者挑選沉積物中的某些動植物殘體進行定年.

3.2 碳穩(wěn)定同位素的湖泊沉積環(huán)境演變研究意義

湖泊沉積物有機質(zhì)碳同位素已被廣泛用于古環(huán)境研究.然而，已有的研究表明湖水pH值、溫度、營養(yǎng)狀況、鹽度以及植物生長等都可以引起δ13Corg的變化，因而δ13Corg在研究過去環(huán)境氣候變化上具有復雜性和多解性［29］.湖泊沉積物中有機質(zhì)13C與沉積物有機質(zhì)源是密不可分的，而沉積物有機質(zhì)主要來源于湖泊水生植物和陸生植物.植物的光合作用是植物利用太陽能把CO2和H2O合成為有機質(zhì)的過程，陸源植物按光合作用的不同產(chǎn)物可分為C3、C4、CAM型.正是這3種植物的固碳類型不同，使得這3種類型的植物均有唯一的不同范圍的δ13Corg值，該δ13Corg值不會因為有機質(zhì)分解和土壤有機質(zhì)形成而改變［30］.其中C3型植物 δ13C為-21‰ ～-35‰（平均為-27‰）；C4型植物δ13C 為-9‰ ～-19‰（平均為-12‰）［27］；CAM 型植物δ13C值介于C3、C4型植物之間.另據(jù)研究，水生植物δ13C值范圍一般為-12‰～-20‰之間，挺水植物δ13C值為-24‰～-30‰［31］.絕大多數(shù)喬木和灌木都是C3型植物，草本類植物δ13C值與環(huán)境因子之間關系復雜，分為C3型和C4型，受溫度、降水、緯度、海拔等地理因素的影響.溫度和降水是決定C3、C4型植物的主要生態(tài)因子，而且C4植物分布模式表明溫度和光照格局是主要生態(tài)因子，即高溫和強光照是C4植物出現(xiàn)的重要條件，而降水居第二位.對于C3型植物而言，它能夠適應比較寒冷和水分脅迫不是很厲害的地區(qū)［32］.C4型植物僅見于被子植物，以單子葉喬木科植物為主（占61%），另外，還有少量的莎草科等，C4型植物主要構(gòu)成了溫帶-熱帶草原，其對熱、干旱和鹽環(huán)境的適應能力比C3植物強［33］.從上述表明，湖泊沉積物中有機質(zhì)δ13C值與氣候環(huán)境有一定的聯(lián)系.

早在20世紀60年代，就有很多關于利用沉積物有機質(zhì)13C值分析古環(huán)境氣候的研究，但是由于諸多原因且13C來源比較復雜，在不同的地區(qū)獲得結(jié)果不一致，甚至相反.Stuiver與 Degens［34-35］認為高緯度寒冷地區(qū)有較低的13C值，而低緯度干熱地區(qū)有較高的13C值.但是，與此結(jié)論相反的是 Lerman［36］在 1978年提出，在較寒冷的氣候下13C值偏正.對此，1996年，吳敬祿等［37］對我國不同地區(qū)一些湖泊晚更新世以來的有機質(zhì)13C值特征做了研究，提出湖泊沉積物中不同來源的有機質(zhì)決定了古氣候的復雜性.在這里引用吳敬祿等關于呼倫湖、固城湖、鄱陽湖、草海的有機質(zhì)13C值的特征分布圖（圖1）.

由圖1可見，高緯度對應13C值低，低緯度對應13C值高，與Stuive結(jié)論相吻合.可以從兩個方面來解釋：（1）C4 植物與緯度分布關系［38-39］，隨緯度的升高，C4 植物的百分含量明顯降低（尤其在緯度30～50°左右表現(xiàn)明顯）；（2）水體中CO2溶解度及含量，隨著緯度的增高，氣溫相應降低，水溶解CO2供給充足，合成有機質(zhì)中13C值偏負，所以暖期對應13C值高，冷期對應13C值低.然而，吳敬祿等對位于海拔在3400 m處的青藏高原東部若爾蓋盆地深鉆的13C值分布特征分析與Lerman的結(jié)論比較相近［40］.在高緯度或者是海拔較高地區(qū)（一般海拔大于3200 m，緯度越高海拔界線越低），C4類植物被抑制生長并趨向于消失［32］，以C3類植物為主.研究若爾蓋地區(qū)的巖心，含較高的碳酸鹽，故鉆孔沉積物中有機質(zhì)13C值主要是由大氣CO2及水體中HCO3-兩者供給植物合成有機質(zhì)的比例波動造成的.在暖期條件下，湖水淡化，湖水硬度相對較低，溶解大氣CO2含量升高，使得生物13C值降低，同時C3類植物相對較多，導致13C值相對較低；在冷期條件下，C3類植物相對較少，湖泊生產(chǎn)率低，HCO3-含量增大，使得沉積物中13C值增大.因此，該地區(qū)有機質(zhì)13C值高對應冷期，有機質(zhì)13C值低對應暖期.

溫度和降水量是描述氣候變化的兩個重要參數(shù).淡水（湖水、河水）的同位素組成與雨水的δ18O值和蒸發(fā)量有關.在溫帶和極地地區(qū)，由于蒸發(fā)作用緩慢，雨水的δ18O組成是水蒸氣形成區(qū)和降雨區(qū)溫差的函數(shù).在亞熱帶地區(qū)，由于氣溫變化不大，形成的水蒸氣的δ18O值較為穩(wěn)定，雨水的δ18O值主要反映當?shù)貧鉁氐牟▌?溫度高，雨水的δ18O值高，從淡水中沉淀的碳酸鹽就富18O.S同位素，因為其價態(tài)變化大及一些厭氧細菌對S同位素的動力分餾效應比較大的原因，所以對湖泊沉積環(huán)境的氧化還原條件的指示有一定意義.湖泊是自然界水循環(huán)的一個重要部分，且H2O是由H、O兩種元素組成，故研究湖泊沉積物中的H、O同位素組成及其變異可以提示有關古氣候、古鹽度等.例如由于δ18O、δD的變化與古溫度、古鹽度成線性關系，進而可獲得當時的溫度、鹽度范圍等.

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