許 航，陳 衛(wèi)，楊金虎，潘少林，趙 磊

（河海大學(xué)a.淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；b.環(huán)境學(xué)院，南京 210098）

高藻期超濾膜制水中試研究

許 航a，b，陳 衛(wèi)a，b，楊金虎b，潘少林b，趙 磊b

（河海大學(xué)a.淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；b.環(huán)境學(xué)院，南京 210098）

針對太湖水高藻期水質(zhì)特征，以超濾膜為終端處理技術(shù)，前端有混凝－沉淀技術(shù)、預(yù)氧化技術(shù)或吸附技術(shù)，形成組合工藝進(jìn)行中試研究。研究結(jié)果表明：混凝－沉淀－超濾膜、高錳酸鉀－混凝－沉淀－超濾膜和高錳酸鉀－混凝－沉淀－粉末活性碳－超濾膜3組組合工藝出水水質(zhì)良好，出水渾濁度均低于0.1 NTU，藻類數(shù)量控制在2.5×104個／L左右，其它檢測指標(biāo)達(dá)到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)（GB 5749—2006）。高藻水中有機(jī)物以疏水性有機(jī)物為主，疏水性有機(jī)物是造成膜污染的主要因素，有效的超濾膜前段處理技術(shù)降低進(jìn)入膜組件的疏水性有機(jī)物，緩解高藻期超濾膜污染。

超濾膜；組合工藝；高藻期；膜污染

水體富營養(yǎng)化會導(dǎo)致一定時期內(nèi)藻類瘋長，高藻水給飲用水處理帶來了一系列的難題。高藻水影響混凝－沉淀工藝的處理效能，堵塞和穿透濾池［1－3］；水中含有大量毒性很強(qiáng)的藻毒素，常規(guī)工藝對其處理能力有限；藻類新陳代謝和腐爛產(chǎn)生的惡臭物質(zhì)易導(dǎo)致出廠水感官指標(biāo)下降。目前，針對高藻水的研究還是以藻數(shù)量去除，保障常規(guī)工藝正常運(yùn)行為主，相應(yīng)的研究也集中在增加化學(xué)預(yù)氧化、投加粉末活性炭和改善混凝條件等強(qiáng)化藻數(shù)量去除的措施［4－8］。

隨著膜技術(shù)的快速發(fā)展、膜性能的提高和價格的降低，以超濾膜為核心技術(shù)的組合工藝將成為第3代城市飲用水凈化工藝的主要特征［9］。該技術(shù)能有效去除顆粒狀物質(zhì)，包括藻類、隱飽子蟲、賈第鞭毛蟲、細(xì)菌和病毒等微生物，確保飲用水生物安全性。在去除藻類方面，由于膜孔徑小于0.1μm，而藻類的大小在1μm到幾百μm不等，因此超濾膜在理論上可以將藻類完全截留。但在應(yīng)用超濾膜去除藻類的過程中也存在另一個重要問題：藻類屬于膠體類物質(zhì)，易附著在膜表面造成嚴(yán)重的膜堵塞，即膜污染，這直接或間接的影響了超濾技術(shù)的應(yīng)用，特別是在藻類爆發(fā)季節(jié)，會出現(xiàn)膜通量明顯下降或者跨膜壓差迅速升高的現(xiàn)象［10－12］。尋找一種有效的前端處理技術(shù)，改善藻類污染對超濾膜的影響，將會大大的擴(kuò)展超濾膜在飲用水處理領(lǐng)域中的應(yīng)用。

中試針對太湖水的水質(zhì)特點(diǎn)，研究以超濾膜為核心的終端處理技術(shù)，前端有混凝－沉淀技術(shù)、預(yù)氧化技術(shù)或吸附技術(shù)形成的組合工藝，考察組合工藝對有機(jī)物、藻毒素等污染物的去除效能，結(jié)合超濾膜的運(yùn)行特性，以跨膜壓差的變化為主要考察參數(shù)，充分利用有機(jī)物分級測定有機(jī)物表征方法，分析超濾膜污染的主要因素。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)流程及方法

試驗(yàn)在無錫市某水廠進(jìn)行，自建飲用水常規(guī)處理中試裝置和內(nèi)壓式超濾膜裝置。太湖水進(jìn)入原水箱后，由水泵提升至絮凝反應(yīng)池，通過計量泵投加混凝劑，沉淀后經(jīng)過中間水箱調(diào)節(jié)，此后經(jīng)保安疊片過濾器后進(jìn)入超濾膜組件，超濾膜的反洗水從產(chǎn)水箱抽水反洗，反洗濃水排入下水道。各處理單元出水管道設(shè)置三通，超濾膜裝置可直接取原水、混凝出水或混凝－沉淀出水進(jìn)行處理，工藝流程見圖1。

進(jìn)入4月份后，隨著氣溫的升高，太湖水原水中藻類數(shù)量也逐漸增多。根據(jù)原水中藻類數(shù)量的變化及水質(zhì)變化情況，調(diào)整工藝流程進(jìn)行中試研究。4月—5月，原水中藻類數(shù)目低于5×107個／m L時，采用混凝－沉淀作為超濾膜的預(yù)處理工藝，燒杯試驗(yàn)確定混凝劑（聚合氯化鋁）最佳投量為25 mg／L，形成“混凝－沉淀－超濾膜”組合工藝運(yùn)行中試裝置；5月—6月，原水中藻類數(shù)量上升為6.9～9.5×107個／L，原水箱中投加高錳酸鉀（KMnO4）強(qiáng)化混凝－沉淀效果，KMnO4投量1.0 mg／L，形成“KMnO4－混凝－沉淀－超濾膜”組合工藝運(yùn)行中試裝置；6月—8月，針對高藻水中藻毒素的去除，在中間水箱增投粉末活性炭（PAC），根據(jù)燒杯試驗(yàn)確定PAC投量為20 mg／L，形成“KMnO4－混凝－沉淀－PAC－超濾膜”組合工藝運(yùn)行中試裝置。

1.2 超濾膜裝置

試驗(yàn)超濾膜為海南立升膜公司提供的PVC合金中空纖維膜，切割有機(jī)物相對分子量為10萬道爾頓，膜有效面積為40 m2。試驗(yàn)期間膜運(yùn)行通量為75 L／（m2·h－1），流量3 m3／h。超濾膜的過濾和沖洗由可編程控制器（PLC）自動控制，超濾膜裝置采用死端式恒流方式運(yùn)行，水力清洗用水均采用膜過濾水。

1.3 原水水質(zhì)

表1為試驗(yàn)期間原水水質(zhì)情況。原水渾濁度變化較大，最大值和最小值相差10多倍，有機(jī)物濃度較高，以疏水性有機(jī)物為主，UV254值變化范圍為0.054～0.123 cm－1，CODMn濃度變化范圍為4.51～8.66 mg／L。原水藻數(shù)量波動較大，隨季節(jié)性變化非常明顯。

1.4 檢測方法

圖1 中試工藝流程圖

UV254、DOC、渾濁度和顆粒數(shù)分別采用島津UV－2550型紫外可見光分光計、島津TOCVCPH、Hach－2100N渾濁度儀和IBR顆粒計數(shù)儀，UV254和DOC檢測前均過0.45μm濾膜。藻類：采集1 L水樣，添加魯格試液固定，沉淀24 h，將沉淀物混勻定容至30 m L，制片計數(shù)。有機(jī)物分級采用固相萃取法（見圖2）［13］：即調(diào)節(jié)水樣p H值后，依次用過DAX－8、XAD－4、IRA－958等3種樹脂，可將水樣有機(jī)物分成強(qiáng)疏水性（VHA）、弱疏水性（SHA）、親水極性（CHA）和親水中性（NEU）4部分。其它項(xiàng)目測定按《水和廢水監(jiān)測分析方法》（第四版）進(jìn)行。

圖2 有機(jī)物分級流程圖

2 結(jié)果與分析

2.1 組合工藝對污染物的去除效果

試驗(yàn)期間委托無錫市自來水公司水質(zhì)檢測中心做了6個水樣的全分析，其分別為“混凝－沉淀－超濾膜組合工藝”、“KMnO4－混凝－沉淀－超濾膜組合工藝”和“KMnO4－混凝－沉淀－PAC－超濾膜組合工藝”中原水和超濾膜出水，原水編號分別為Y1、Y2、和Y3，超濾膜產(chǎn)水分別為C1、C2和C3。檢測結(jié)果見表2。

表1 試驗(yàn)期間原水水質(zhì)

表2 水質(zhì)分析

水質(zhì)分析結(jié)果表明，以超濾膜為核心的組合工藝處理太湖水時，出水水質(zhì)良好，完全符合生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)（GB 5749—2006）。3組組合工藝出水中，出水渾濁度低于0.1 NTU，遠(yuǎn)優(yōu)于常規(guī)工藝。超濾膜出水中藻類數(shù)量同前端處理技術(shù)無關(guān)，出水中藻類數(shù)量控制在約2.5×104個／L?？偞竽c菌群和糞大腸菌群被完全去除，超濾膜出水中細(xì)菌數(shù)量也很少，按理論該部分細(xì)菌會被完全截留，分析可能是超濾膜產(chǎn)水側(cè)或管道孳生部分細(xì)菌，實(shí)際生產(chǎn)時可在反洗水中投加適量NaCl O殺滅細(xì)菌。組合工藝也可以對有機(jī)物很好的去除，特別是高錳酸鉀－混凝－沉淀－PAC－超濾組合工藝出水中藻毒素和消毒副產(chǎn)物等微量物質(zhì)均大幅下降，六六六均未被檢出。鋁和鐵的去除效果很好，即便是在投加鋁鹽混凝劑時，鋁的去除率也很高。

2.2 超濾膜運(yùn)行的跨膜壓差分析

在通量恒定的情況下，膜的跨膜壓差（TMP）為驅(qū)動水透過膜所需的壓力，為進(jìn)水壓力和過濾壓力的差值，表示膜過濾時原料側(cè)與滲透側(cè)的壓力差值，從其變化可以了解超濾膜的污染情況及運(yùn)行效率。超濾膜運(yùn)行的跨膜壓差變化見圖3。

圖3 超濾膜的跨膜壓差變化情況

混凝－沉淀－超濾膜組合工藝啟動前23 d跨膜壓差增長穩(wěn)定，但中試進(jìn)行24 d后跨膜壓差增長迅速，為控制跨膜壓差增長，中試期間將過濾時間由45 min縮短到30 min，但跨膜壓差上升的趨勢未見好轉(zhuǎn)，持續(xù)上升1個星期后，第33、34 d跨膜壓差猛增至0.118 MPa，停止中試試驗(yàn)進(jìn)行化學(xué)清洗超濾膜。分析認(rèn)為，混凝－超濾組合工藝運(yùn)行后期，原水中藻類數(shù)量上升至0.5×108個／L以上，由于藻類帶負(fù)電荷，投加混凝劑后可以降低藻的電荷量，使得藻類易于吸附在絮體表面，但當(dāng)藻類增多，藻類的電荷量不再有明顯變化。絮體對藻類的吸附效能不再有明顯改善，并且形成的絮體相對較小，特別是最后2 d藻類數(shù)量上升至1.0×108個／L以上，中間水箱中可明顯觀察到藻類的絮體，大量藻類黏附在膜表面或者進(jìn)入膜孔中，形成了難以恢復(fù)的膜污染，表現(xiàn)為跨膜壓差的迅速上升。

KMnO4－混凝－沉淀－超濾膜組合工藝中跨膜壓差上升平緩，KMnO4投加可有效地控制膜污染，改善超濾膜的過濾性能，KMnO4投加強(qiáng)化了混凝－沉淀工藝對藻類的去除，混凝后形成的礬花要比單純使用聚合氯化鋁的大而且密實(shí)，沉降性能好，大量藻類和有機(jī)物被去除，從而減緩了超濾膜的膜污染。

在中間水箱中投加PAC，形成KMnO4－混凝－沉淀－PAC－超濾膜組合工藝。其主要目的是控制超濾膜終端出水中藻毒素濃度。一些研究表明［14－15］，投加PAC能有效地降低膜過濾阻力。但有研究認(rèn)為，PAC會黏附在膜表面，造成膜過濾總阻力增加。但從圖3分析認(rèn)為，投加PAC后，超濾膜的跨膜壓差增長要比前2種組合工藝中平緩，但整體跨膜壓差要高于前2種工藝。這說明投加PAC后控制了超濾膜的不可逆污染，超濾膜每個過濾周期經(jīng)過水力反洗后跨膜壓差可有效恢復(fù)。Schafer等［16］采用掃描電子顯微鏡對沉積在微濾膜表面的濾餅層進(jìn)行觀察后發(fā)現(xiàn)，濾餅層中的懸浮物質(zhì)粘在有機(jī)物中間。有機(jī)物會黏附在懸浮固體的表面，當(dāng)懸浮顆粒被膜截留，沉積在膜表面形成濾餅層時，有機(jī)物起著一種“黏合劑”的作用，將固體顆粒黏合成緊密的濾餅層，增加了濾餅層的阻力。投加PAC后，固體顆粒增加，但有機(jī)物含量和藻類數(shù)量并未增加，同時，PAC還能有效地吸附有機(jī)物和阻止藻類黏附在超濾膜的表面，使得濾餅層中的有機(jī)物黏合作用減弱，實(shí)際上增大了孔隙率，使濾餅層阻力下降。

2.3 不同工藝段有機(jī)物極性對超濾膜運(yùn)行的影響分析

試驗(yàn)期間，在3種組合工藝中分別取水樣，分析各工序出水及膜反洗水中有機(jī)物特性。

2.3.1 混凝－沉淀－超濾膜中有機(jī)物極性對超濾膜的污染 圖4為混凝－沉淀－超濾工藝各工序及膜反洗水中的有機(jī)物特性分布情況。原水DOC為5.76 mg／L，其中，VHA、SHA、CHA和NEU分別為2.22、0.93、1.14和1.47 mg／L，原水中有機(jī)物以疏水性有機(jī)物為主?；炷恋沓鏊瓺OC降為4.32 mg／L，混凝－沉淀部分去除的主要是疏水性有機(jī)物，疏水性有機(jī)物被去除1.17 mg／L，占去除有機(jī)物的81.3%。超濾膜出水后水中有機(jī)物進(jìn)一步下降到3.75 mg／L，VHA、SHA、CHA和NEU分別為1.03、0.57、1.04和1.11 mg／L，超濾膜截留的VHA、SHA、CHA和NEU分別為0.28、0.10、0.01和0.10 mg／L，4種有機(jī)物分別占截留有機(jī)物的49.12%、17.54%、1.76%和21.58%。由此可見，引起超濾膜的跨膜壓差上升主要是VHA和NEU有機(jī)物，CHA有機(jī)物基本不被截留，即不會對跨膜壓差的上升有貢獻(xiàn)。

圖4 混凝－沉淀－超濾工藝中有機(jī)物極性分布

超濾膜過濾是機(jī)械壓力的作用，迫使溶液中部分有機(jī)物和溶劑都趨向透過膜。其中溶劑基本上是暢通無阻，可以全部穿過。但是對有機(jī)物來說，由于膜的障壁作用，部分有機(jī)物無法通過而被截留在膜的高壓側(cè)表面上。截留的有機(jī)物隨過濾的進(jìn)行在膜腔內(nèi)累積，造成膜運(yùn)行時的跨膜壓差上升，部分有機(jī)物可通過周期反洗排出膜內(nèi)腔，使得一部分跨膜壓差恢復(fù)，另一部分有機(jī)物不能被水力反洗清除，會與水中金屬離子物形成絡(luò)合物沉積在膜表面，形成不可逆污染，須通過酸洗和堿洗清除。

混凝－沉淀－超濾工藝中反洗水的DOC濃度為12.87 mg／L，其中VHA、SHA、CHA和NEU分別占48.28%、17.24%、5.17%和29.31%，與超濾膜截留有機(jī)物的去除率比較發(fā)現(xiàn)，超濾膜截留或吸附的親水性有機(jī)物可通過超濾膜的水力反洗排出膜組件，造成超濾膜的不可逆污染的主要是VHA和少量的SHA物質(zhì)。

2.3.2 KMnO4－混凝－沉淀－超濾膜中有機(jī)物極性對超濾膜的污染 圖5為原水中投加KMnO4預(yù)氧化時各工序及反洗水有機(jī)物特性的分布情況。由圖5可知，原水DOC濃度為5.89 mg／L，VHA、SHA、CHA和NEU分別為2.40、1.02、1.20和1.27 mg／L，KMnO4預(yù)處理后水中有機(jī)物濃度下降到5.11 mg／L，4種有機(jī)物分別被去除0.43、0.13、0.07和0.15 mg／L，疏水性和中性有機(jī)物濃度的降低，一定程度上可減緩超濾膜的膜污染。沉淀出水中DOC的濃度降為3.81 mg／L，KMnO4－混凝－沉淀工藝對DOC的去除率為35.31%，比單純的混凝－沉淀工藝上升了10.31%，主要是提高了疏水性有機(jī)物的去除效果。超濾膜出水中DOC濃度進(jìn)一步降為3.33 mg／L，超濾膜截留的VHA、SHA、CHA和NEU分別為0.25、0.09、0.03和0.11 mg／L，分別占截留有機(jī)物的52.08%、18.75%、6.25%和22.92%。

圖5 KMn O4－混凝－沉淀－超濾工藝中有機(jī)物極性分布

KMnO4－混凝－沉淀－超濾組合工藝中超濾膜反洗水DOC濃度為10.21 mg／L，VHA、SHA、CHA和NEU分別占截留有機(jī)物的51.95%、18.70%、6.07%和23.31%。與混凝－沉淀－超濾工藝相比，該工藝反洗水中有機(jī)物的總濃度下降了20.67%，而且沉淀或吸附在超濾膜表面的疏水性有機(jī)物比例也有所下降，這進(jìn)一步解釋了圖3中，KMnO4－混凝－沉淀－超濾組合工藝整體跨膜壓差為何上升的比后者平穩(wěn)，同時也驗(yàn)證了疏水性有機(jī)物是造成超濾膜不可逆污染的主要因素。

2.3.3 KMnO4－混凝－沉淀－PAC－超濾膜工藝中有機(jī)物極性對超濾膜的污染 圖6為KMnO4－混凝－沉淀－PAC－超濾工藝中各工序及反洗水中有機(jī)物特性變化情況。原水DOC的濃度為5.98 mg／L，VHA、SHA、CHA和NEU分別為1.53、1.91、0.94和1.59 mg／L，經(jīng)KMnO4－混凝－沉淀處理后，DOC濃度降為3.92 mg／L，VHA、SHA、CHA和NEU分別下降到為0.75、1.27、0.79和1.11 mg／L，親水性有機(jī)物所占比例上升。沉后水中間水箱投加20 mg／L的PAC后，DOC濃度下降為2.87 mg／L，VHA、SHA、CHA和NEU分別降為0.70、1.15、0.39和0.58 mg／L，不難發(fā)現(xiàn)PAC去除的有機(jī)物主要是親水性有機(jī)物，經(jīng)過PAC吸附后，親水性有機(jī)物被去除46.32%。組合工藝中超濾膜進(jìn)一步處理后DOC濃度下降了0.21 mg／L，超濾膜去除的有機(jī)物中VHA、SHA、CHA和NEU分別占33.33%、23.81%、19.05%和23.81%。PAC處理后，進(jìn)入膜組件的有機(jī)物濃度大幅下降，隨著超濾膜過濾的進(jìn)行，PAC在膜內(nèi)腔的濃度逐漸上升，進(jìn)一步提高了親水性有機(jī)物的去除。PAC在機(jī)械壓力的作用下會在超濾膜內(nèi)壁上逐漸形成松散的濾餅層，也會阻止疏水性有機(jī)物沉積或吸附在超濾膜的表面，降低超濾膜不可逆污染速度，雖然PAC在超濾膜的表面形成的濾餅層也會增加超濾膜的過濾壓力，但是經(jīng)過水力沖洗后這部分跨膜壓差可很好的恢復(fù)。

圖6 高錳酸鉀－混凝－沉淀－PAC－超濾工藝中有機(jī)物極性分布

反洗水的DOC濃度為3.67 mg／L，相對于前2種工藝，有機(jī)物濃度下降明顯。在超濾膜過濾過程中，由于PAC在膜腔內(nèi)逐漸累積，會吸附一些截留在超濾膜內(nèi)腔的有機(jī)物，所以部分有機(jī)物在反洗水中未被檢測出，使得反洗水有機(jī)物的濃度較低。反洗水中VHA、SHA、CHA和NEU分別為1.67、1.09、0.23和0.68 mg／L，反洗水中有機(jī)物主要以疏水性有機(jī)物為主。

3 結(jié)論

針對太湖水的水質(zhì)特點(diǎn)，將混凝－沉淀技術(shù)、預(yù)氧化技術(shù)或吸附技術(shù)作為超濾膜的前端處理技術(shù)，形成超濾膜為核心技術(shù)的處理高藻水的工藝。研究表明：組合工藝中，超濾膜出水渾濁度始終低于0.1 NTU，藻類數(shù)量控制在2.5×104個／L左右，其它檢測指標(biāo)達(dá)到生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)（GB 5749—2006）?；炷恋砑夹g(shù)、預(yù)氧化技術(shù)或吸附技術(shù)降低高藻水中疏水性有機(jī)物粘附在超濾膜表面或進(jìn)入膜孔，有效減緩高藻期膜污染。

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（編輯 胡英奎）

Pilot Investigation of Water Production by Ultrafiltration Process during High Algal Period

XUHang a，b，CHENWeia，b，YANGJinhu b，PANShaolin b，ZHAOLeib
（a.Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development on Shallow Lakes，Ministry of Education；b.Environmental Science College，Hohai University，Nanjing 210098，P.R.China）

On account of the characteristics of water in Taihu during high algal period，the pilot investigation was conducted with the combination of ultrafiltration membrane with coagulation，pre－oxidation technology or adsorption technology.The results show that the quality of influent water from the three combination processes：coagulation precipitation－ultrafiltration membrane，potassium permanganate－coagulation precipitation－ultrafiltration membrane，potassium permanganate－coagulation precipitation－power activated carbon－ultrafiltration membrane are preferred，with turbidity lower than 0.1 NTU，algae control in the number of 2.5×104／L，and other measured targets meet the drinking water standards（GB 5749—2006）.The organic matter of high algal water mainly includes hydrophobic organic compounds which are major factors leading to membrane fouling.The effective pre－treatment before ultrafiltration membrane can prevent hydrophobic organic compounding into the membrane pore，which will effectively ease the membrane fouling during the high algal period.

ultrafiltration membrane；combination process；high algal water；membrane fouling

TU99.24

A

1674－4764（2012）04－0099－06

2011－11－07

國家博士后基金（20100481083），水體污染控制與治理重大科技專項(xiàng)（2011ZX07410－001）

許航（1981－），男，博士后，主要從事水處理技術(shù)研究，（E－mail）xuhang810826＠sina.com。陳衛(wèi)（通信作者），女，教授，博士生導(dǎo)師，（E－mail）cw5826＠hhu.edu.cn。