王 祥 呂修祥 張艷萍 白忠凱

(1.中國(guó)石油大學(xué)資源與信息學(xué)院盆地與油藏研究中心 北京 102249; 2.中國(guó)石油大學(xué)油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249)

流體包裹體微量元素在油氣勘探中的應(yīng)用①
——以塔里木盆地塔中地區(qū)為例

王 祥1,2呂修祥1,2張艷萍1,2白忠凱1,2

(1.中國(guó)石油大學(xué)資源與信息學(xué)院盆地與油藏研究中心 北京 102249; 2.中國(guó)石油大學(xué)油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249)

采用電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)測(cè)試分析技術(shù),對(duì)塔中地區(qū)10口井16個(gè)志留系瀝青砂巖包裹體微量元素進(jìn)行了分析,探討了包裹體微量元素分布特征及變化規(guī)律,并深入分析了其所指示的地質(zhì)意義。結(jié)果表明,所測(cè)得的微量元素豐度差異明顯,同一井區(qū)內(nèi)或不同井區(qū)之間,各井主要的微量元素分布規(guī)律表現(xiàn)出從構(gòu)造低部位向構(gòu)造高部位方向,微量元素豐度總體上呈增大的趨勢(shì)。較低的V/Ni比值和較高的Fe含量指示一種強(qiáng)還原的沉積環(huán)境;單個(gè)微量元素與微量元素組的變化規(guī)律表現(xiàn)出較好的一致性,反映出塔中志留系油氣向構(gòu)造高位置或地層尖滅方向的運(yùn)移,在平面上從西北向東南方向運(yùn)移。因此,包裹體微量元素在研究油氣運(yùn)移方向時(shí)可以提供有效的依據(jù)。

流體包裹體 微量元素 油氣勘探 塔中地區(qū) 塔里木盆地

0 引言

在原油及巖石有機(jī)質(zhì)中廣泛存在著以金屬元素為主的微量元素,它們除直接來(lái)源于動(dòng)、植物體外,更普遍的情況是與生烴有機(jī)質(zhì)或石油圍巖的介質(zhì)條件有關(guān)。隨著分析測(cè)試技術(shù)水平的不斷提高,對(duì)微量元素的研究日漸深入,因而越來(lái)越為石油地球化學(xué)工作者所重視。國(guó)外學(xué)者Hitchon等曾報(bào)道過(guò)加拿大Alberta原油中的微量元素分布,并對(duì)其原油進(jìn)行過(guò)成功地分類[1],國(guó)內(nèi)對(duì)原油和生油巖中微量元素的研究也多見報(bào)道[2～12],主要集中于沉積環(huán)境判識(shí)、油氣演化過(guò)程以及油源對(duì)比等方面。盡管如此,原油和生油巖中微量元素的研究仍然處在探索之中。

流體包裹體在油藏地球化學(xué)研究中有著重要的應(yīng)用價(jià)值,有著許多其他方法無(wú)法比擬的優(yōu)勢(shì)。包裹體形成后沒有外來(lái)物質(zhì)的加入和自身物質(zhì)的溢出,作為原始的成礦液體來(lái)研究,可提供大量地質(zhì)信息。筆者采用電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)測(cè)試分析技術(shù)對(duì)塔中地區(qū)10口井16個(gè)志留系瀝青砂巖有機(jī)包裹體微量元素進(jìn)行了分析,探討了包裹體微量元素分布特征及變化規(guī)律,并深入分析了其所指示的地質(zhì)意義,且取得了初步的認(rèn)識(shí),以期為進(jìn)一步擴(kuò)大微量元素在油氣勘探領(lǐng)域的應(yīng)用前景起到推波助瀾的作用。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

塔中地區(qū)位于塔里木盆地的中央隆起部位,包括塔中低凸起、滿加爾凹陷南部和塘古孜巴斯凹陷北部(圖1)。經(jīng)歷了塔里木、加里東、海西、印支、燕山、喜瑪拉雅運(yùn)動(dòng)的多期改造,其中最明顯的是早奧陶世末的加里東早期、晚奧陶世末的加里東中期、志留紀(jì)末期的加里東晚期、泥盆紀(jì)末的海西早期等構(gòu)造運(yùn)動(dòng)[13～16]。由北而南主要的大型斷裂有塔中I號(hào)斷裂帶、塔中10號(hào)斷裂帶和中央背沖斷裂帶。整個(gè)斷裂體系在平面上向西撒開、向東收斂,總體上具有呈帚狀或“鳥足”狀的展布特征。主體構(gòu)造走向?yàn)楸蔽?、北西西?并具右旋壓扭特征。

結(jié)合區(qū)域構(gòu)造背景,通過(guò)地震和鉆井資料研究表明,塔中地區(qū)地層發(fā)育比較齊全,除了缺失侏羅系和大面積缺失震旦系外,寒武系至第三系均有分布[17]。許多層系由于受構(gòu)造運(yùn)動(dòng)影響,有不同程度地剝蝕,主要發(fā)育3大區(qū)域不整合,即Tg5″(中上奧陶統(tǒng)/下奧陶統(tǒng))、Tg5'(上奧陶統(tǒng)顆?；?guī)r頂面)、Tg5(志留系底面反射)(圖2)。塔中地區(qū)不整合界面上下巖性接觸關(guān)系主要有碎屑巖/碎屑巖、碎屑巖/灰?guī)r和碎屑巖/白云巖等幾種主要的巖性接觸類型。塔中北部地區(qū),志留系不整合于桑塔木組泥巖之上,下伏的上奧陶統(tǒng)桑塔木組泥巖段仍有發(fā)育;塔中中部地區(qū),志留系直接覆于良里塔格組顆?；?guī)r段之上;至塔中南部,志留系、泥盆系和中上奧陶統(tǒng)也被剝蝕殆盡,石炭系直接覆于下奧陶統(tǒng)上丘里塔格群之上,不整合界面上下地層產(chǎn)狀基本相同。這些不整合是構(gòu)造運(yùn)動(dòng)的產(chǎn)物,反映了塔中隆起演化具有多期構(gòu)造活動(dòng)的特點(diǎn)。

圖1 塔中地區(qū)構(gòu)造位置與樣品分布Fig.1 Map showing structural location of Tazhong area and distribution of samples

圖2 塔中地區(qū)主要不整合特征Fig.2 The stratigraphic position of themain unconformities in Tazhong area

2 樣品與實(shí)驗(yàn)

本次研究的樣品主要采自塔中地區(qū)10號(hào)構(gòu)造帶志留系地層中具有油氣顯示的下瀝青砂巖段(圖1,表1),主要測(cè)試對(duì)象是石英礦物中的有機(jī)包裹體。

2.1 樣品處理

考慮到巖芯樣品大部分經(jīng)歷了碳酸巖化階段,樣品在加酸處理過(guò)程中可能會(huì)對(duì)微區(qū)的測(cè)定產(chǎn)生影響,故將16個(gè)樣品分別進(jìn)行了加酸和清水處理。測(cè)試的樣品粒級(jí)為60～40目,樣重2.5～5 g,單礦物樣品純度>99%。先用2∶1的稀鹽酸浸泡并低溫加熱半小時(shí),促進(jìn)鹽酸與碳酸鹽礦物的反應(yīng),以去除樣品裂隙中的次生碳酸鹽礦物。然后每天用蒸餾水沖洗4～5遍,大約10 d,以清洗除去吸附在表面的污染物及鹽酸。在80℃烘箱中烘干后進(jìn)行稱樣。

表1 研究區(qū)樣品概況及微量元素組成Table1 Sample description and com positions of partial trace elements of oil-bearing fluid inclusion

2.2 儀器與工作條件

ICP-MS測(cè)試的實(shí)驗(yàn)儀器為Finnigan MΑT生產(chǎn)的ELEMENT型等離子質(zhì)譜儀,分辨率300,RF功率1.25 kW.ICP條件為:樣品氣流速1.04 L/min,輔助氣流速0.96 L/min,冷卻氣流速14.0 L/min,分析室真空6 X10-6Pa,玻璃同心霧化器,帶水冷的玻璃霧室,帶膜去溶進(jìn)樣裝置.S條件:鎳錐,孔徑0.8 mm;雙聚焦磁質(zhì)譜系統(tǒng);分辨率300～10 000。

2.3 分析流程

清洗干凈的樣品放入石英管中,260℃爆裂15 min,冷卻后加3 ml、1 X10-12Rh的5%HNO3溶液,超聲震蕩10 min,進(jìn)行離心,然后進(jìn)行等離子質(zhì)譜(ICP-MS)測(cè)定。

3 結(jié)果與討論

3.1 微量元素組成與分布

ICP-MS分析測(cè)試結(jié)果表明,在具有油氣顯示的石英砂巖中共檢測(cè)出Ni、Fe、Al、Cu、Ti、Mg、Cr等60多種微量元素,與采用發(fā)射光譜法和中子活化分析法所列舉的石油灰分元素?cái)?shù)量基本一致[18],各微量元素豐度差異明顯,表現(xiàn)為極強(qiáng)的非均一性,其中Ni、 Fe、Al、Cu、Ti、Mg、Cr等元素豐度較高,對(duì)于同一樣品,各元素之間豐度相差倍數(shù)小至1個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi),大至上百數(shù)量級(jí),不同樣品之間,同一元素豐度相差一般在一個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi),個(gè)別元素豐度相差倍數(shù)達(dá)1個(gè)數(shù)量級(jí)以上,如Ni和Ti等。在同一個(gè)井區(qū)內(nèi),不同井樣品的部分元素豐度分布呈現(xiàn)出很好的規(guī)律性,如Ni、Fe、Al、Cu、Ti、Mg、Cr等元素,其中Ni、Cu和Ti元素豐度的分布規(guī)律較為一致(圖3a),Cr、Al、Mn和Mg元素豐度分布規(guī)律較為相似(圖3b,c,d)。而在不同井區(qū)之間各元素豐度之間也存在著一定規(guī)律的變化趨勢(shì),如圖4所示,塔中11井區(qū)各井微量元素變化趨勢(shì)較為平緩,而從塔中11井區(qū)至塔中12井區(qū)的塔中12井,變化趨勢(shì)呈現(xiàn)出明顯的“翹起”現(xiàn)象,說(shuō)明塔中12井區(qū)的塔中12井的微量元素豐度明顯高于塔中11井區(qū)各井,而且個(gè)別元素(Mg)的豐度甚至達(dá)到了10-2級(jí)別,與塔中11井區(qū)相差倍數(shù)最大達(dá)4個(gè)數(shù)量級(jí)。因此,無(wú)論是在同一井區(qū)內(nèi),還是不同井區(qū)之間,各井微量元素分布規(guī)律都存有一個(gè)共同的特點(diǎn),即從塔中11井向構(gòu)造高部位方向,微量元素豐度總體上呈增大的趨勢(shì),在某種程度上,這種變化趨勢(shì)是否具有某種指示意義呢?

3.2 在油氣勘探中的應(yīng)用

3.2.1 沉積環(huán)境的指示意義

原油和生油巖中微量元素含量及分布,?？梢杂脕?lái)推測(cè)其沉積環(huán)境,尤其是一些相關(guān)元素比值的研究,如Fe含量、V/Ni,Sr/Ba比值等.、Ni同屬鐵族元素,在海水中,V和Ni主要被膠體質(zhì)點(diǎn)或黏土礦物等吸附沉淀,但V易于在氧化環(huán)境及酸度較大的條件下被吸附富集,Ni則在還原環(huán)境、堿度較大的條件下更易于富集。因此,較低的V/Ni比值可以用來(lái)指示還原性強(qiáng)、堿度高的沉積環(huán)境。本次研究分析的16件樣品中,V/Ni比值普遍較低,介于0.044～ 0.683之間(表1),有15件樣品V/Ni比值小于0.5,反映其形成于強(qiáng)還原的沉積環(huán)境。此外,樣品中Fe元素含量較高,Zn/Fe比值介于0.001～0.006,Fe/ Cu比值介于175.8～2208.1,Ca/Fe比值介于0.0194 ～1.56(表1),高含量的Fe元素很可能與地層巖石中含有大量的黃鐵礦有關(guān),這也正反映了沉積環(huán)境的強(qiáng)還原性。方孝林等(1999年)曾用正負(fù)電子對(duì)撞機(jī)的同步X射線熒光分析技術(shù),系統(tǒng)研究了塔里木盆地不同類型原油中微量元素組成和分布,本次研究所測(cè)定的微量元素的分布和組成特征基本上具有海相原油I2的特征。

圖3 塔中11井區(qū)包裹體微量元素分布特征Fig.3 Distribution characteristics of inclusion trace elements in TZ11 well field

圖4 塔中10構(gòu)造帶北斜坡包裹體微量元素分布特征Fig.4 Distribution characteristics of inclusion trace elements in the northern slope of TZ10 structureal belt

3.2.2 油氣運(yùn)移

利用微量元素進(jìn)行油氣運(yùn)移示蹤研究一直是國(guó)內(nèi)外學(xué)者努力研究的方向。多數(shù)學(xué)者認(rèn)為,微量元素的地球化學(xué)特征在油氣運(yùn)移方面的應(yīng)用具有很大前景,鑒于其受多種因素影響,很少有學(xué)者真正將這一技術(shù)應(yīng)用到烴類運(yùn)移規(guī)律方面.en Baihong和Putikov[19]已用物理化學(xué)實(shí)驗(yàn)和數(shù)學(xué)模擬證實(shí)了油氣藏中的微量元素可以在油氣水界面張力的作用下被吸附在微泡表面,與微泡一同滲漏遷移機(jī)制的可行性。研究表明,油氣雜環(huán)和芳環(huán)化合物中廣泛存在未配對(duì)的電子或未成鍵電子及各種功能團(tuán),常與過(guò)渡金屬元素雜化形成以配位鍵結(jié)合的金屬有機(jī)化合物[20]。油氣微滲漏中的微量元素通常以揮發(fā)性或具有表面活性的金屬有機(jī)化合物的形式,存在于油氣微泡中和吸附在微泡壁膜上,在浮力作用下在巖石孔隙中作近垂向或側(cè)向遷移[19]。由于物理化學(xué)作用,部分微量元素(特別是微量金屬元素)以多種形態(tài)被分配到巖石和土壤組分中賦存[21]。國(guó)內(nèi)學(xué)者周景田早在上世紀(jì)80年代就曾利用原油中微量元素的含量和某些元素的比值的變化規(guī)律對(duì)松遼盆地南部原油的運(yùn)移方向進(jìn)行了研究,認(rèn)為原油中微量元素的含量、某些元素比值及元素間相關(guān)關(guān)系產(chǎn)生差異的原因主要取決于其生油母質(zhì)及石油運(yùn)移過(guò)程中層析作用的影響[22]。俄國(guó)學(xué)者К。И。Степанов等通過(guò)對(duì)普里庫(kù)姆斯克-蘇霍姆庫(kù)斯克含油氣區(qū)10個(gè)油田的石油灰分進(jìn)行了半定量光譜分析,認(rèn)為原油在側(cè)向運(yùn)移過(guò)程中,Ni、Cu、Cr、Al、Mg、Mn和Ti等微量元素的濃度增大[23]。鑒于微量元素在油氣運(yùn)移過(guò)程中所表現(xiàn)出來(lái)的規(guī)律性特征,作者根據(jù)本次研究所分析的包裹體微量元素的分布特征對(duì)塔中地區(qū)的油氣運(yùn)移規(guī)律進(jìn)行了嘗試性的研究。

前已述及,從塔中11井向構(gòu)造高部位方向,微量元素豐度總體上呈增大的趨勢(shì),反映出塔中10號(hào)構(gòu)造帶北斜坡的油氣從西北向東南方向運(yùn)移。由于樣品中烴類包裹體多屬于含瀝青質(zhì)包裹體,因此,其微量元素的變化趨勢(shì)基本反映出塔中志留系古油藏中油氣的運(yùn)移方向。此外,塔中16井區(qū)的單個(gè)微量元素Ni、Cu、Αl和Ti的含量變化規(guī)律也比較明顯,分別從距離塔中I號(hào)構(gòu)造帶的塔中69井和塔中10號(hào)構(gòu)造帶隆起處的塔中15井向志留系地層尖滅線方向的塔中16、161井增加(圖5),從而證實(shí)了油氣向地層尖滅方向的運(yùn)移。

圖5 塔中16井區(qū)包裹體單個(gè)微量元素的變化趨勢(shì)Fig.5 Variation characteristics of single inclusion trace element in Tazhong16 well field

К。И。Степанов等人還結(jié)合側(cè)向運(yùn)移中的元素習(xí)性的共生性,根據(jù)運(yùn)移距離和微量元素、石油組分和油藏地質(zhì)參數(shù)之間的相關(guān)性,建立了11個(gè)元素組,這11個(gè)元素組在側(cè)向運(yùn)移中依次聚集和降低,或者一些元素組在加里寧格勒長(zhǎng)垣一些個(gè)別油藏中形成聚集的最大值,具體參數(shù)如下:Ni+B、V+I、Na+Li +Ca+Mg+Sr+Ba、Ce+La+Pr+Nd、Ti+Zr+Hf+Nb+Y、Fe+Mn+Mo+Αs+Ge、P+Ci、Si+Sn、S+ Cr、K+Cd、Αg+Ir等[23]。這些規(guī)律性認(rèn)識(shí)對(duì)于本區(qū)借助微量元素手段研究運(yùn)移方向,提供了有效的參考和指導(dǎo)。由于有些元素在塔中地區(qū)并未檢測(cè)到,故本文根據(jù)所檢測(cè)到的元素主要對(duì)以下幾個(gè)元素組:Ni+B、Na+Li+Ca+Mg+Sr+Ba、Ce+La+Pr+Nd、Ti+Zr+Hf+Nb+Y、Fe+Mn+Mo+Αs+Ge進(jìn)行了分析,結(jié)果表明,這些元素組的變化特征與單個(gè)微量元素所表現(xiàn)的規(guī)律基本一致(圖6和圖7),進(jìn)一步佐證了油氣向構(gòu)造高位置或地層尖滅方向的運(yùn)移。

圖6 塔中10構(gòu)造帶北斜坡包裹體微量元素組變化趨勢(shì)Fig.6 Variation characteristics of inclusion trace elements suite in the northern slope of TZ10 structureal belt

圖7 塔中16井區(qū)中包裹體微量元素組的變化趨勢(shì)Fig.7 Variation characteristics of inclusion trace element suite in Tazhong16 well field

上述包裹體微量元素和和元素組所反映出的規(guī)律,與前人對(duì)于塔中地區(qū)借助干瀝青中咔唑類含量所指示的志留系早期(古油藏)油氣運(yùn)移方向基本相同,即塔中地區(qū)在志留紀(jì)末第一期成藏時(shí),烴類在志留系的運(yùn)移平面上有從北西向南東方向向志留系尖滅線附近運(yùn)移的趨勢(shì)[24]。因此可以認(rèn)為,塔中地區(qū)早期充注的油藏基本以側(cè)向運(yùn)移為主,經(jīng)過(guò)長(zhǎng)距離的搬運(yùn)到達(dá)塔中地區(qū),受油氣運(yùn)移規(guī)律的控制,塔中10號(hào)構(gòu)造帶北斜坡的志留系地層仍然是現(xiàn)今塔中地區(qū)志留系油氣勘探的有利方向。

4 結(jié)論

(1)塔中地區(qū)同一井區(qū)內(nèi)或不同井區(qū)之間,各井微量元素分布規(guī)律都存有一個(gè)共同的特點(diǎn),即從構(gòu)造低部位向構(gòu)造高部位方向,微量元素豐度總體上呈增大的趨勢(shì)。

(2)V/Ni比值普遍較低,反映出強(qiáng)還原的沉積環(huán)境.e元素含量較高,高含量的Fe元素很可能與地層巖石中含有大量的黃鐵礦有關(guān),進(jìn)一步反映出沉積環(huán)境的強(qiáng)還原性。

(3)包裹體單個(gè)微量元素與微量元素組的變化規(guī)律表現(xiàn)出明顯的相似性,反映出塔中志留系油氣向構(gòu)造高位置或地層尖滅方向的運(yùn)移,在平面上從西北向東南方向運(yùn)移,與前人的所得結(jié)論是一致的。可見,包裹體微量元素在研究油氣運(yùn)移方向時(shí)可以提供有效的依據(jù)。

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Application of Inclusion Trace Elements in Oil and Gas Exp loration: A case from central Tarim Basin

WANG Xiang1,2LüXiu-xiang1,2ZHANG Yan-ping1,2BAIZhong-kai1,2

(1.Research Center of Basin and Reservoir,Faculty of Resources and Information,China University of Petroleum,Beijing 102249; 2.State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting,China University of Petroleum,Beijing 102249)

Trace elements of oil-bearing fluid inclusion in sixteen Silurian oil-containing sandstones from ten wells in Tazhong areawere performed by inductively coupled plasmamass spectroscopy(ICP-MS),the distribution characteristicswere analyzed,and their demonstrative geological significance were furthermore discussed.The results show that for the same sample,each trace element abundance is small to one order ofmagnitude,and large to hundreds orders ofmagnitude,but for the different samples,the difference times of the same element abundance is ordinarily lower than one order ofmagnitude,some element(Niand Ti)may reach up to one order ofmagnitude ormore.In the same well field,the abundance distribution of part trace elements of samples from differentwells present preferable regularity,such as Ni,Fe,Al,Cu,Ti,Mg,Cr and so on,and the distribution rules of Ni,Cu and Ti show a certain similarity,whereas the distribution of Cr,Al,Mn and Mg are similar to each other.As a whole,the distribution rule of main trace elements is that the abundance is increasing from downstructure location to structural high.Of all the samples,the ratios of V/Ni is generally low,range from 0.044 to 0.683,most of samples are less than 0.5,lower V/Ni ratio and high Fe content represent a strong reductive depositional environment.Variation characteristics of the single trace elements,such as Ni,Cu,Αl and Ti,obviously disappear a noticeable rule and indicated that oilmigrated from Well Tazhong 69 and Well Tazhong 15 to Well Tazhong 16 and Well Tazhong 161,namely Silurian hydrocarbons in Tazhong areamigrated towards structural high or stratigraphic pinch out direction,from northwest to southeast on the plane,which also reflected by the trace element suite.Therefore,trace elements of oil-bearing fluid inclusion can provide effective evidence for studying oil and gasmigratory direction.

oil-bearing fluid inclusion;trace element;oil and gas exploration;Tazhong area;Tarim Basin

王祥 男 1980年出生 博士研究生 石油地質(zhì) E-mail:wangxiang_1980@163.om

P593

A

1000-0550(2011)05-0986-08

①國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃973項(xiàng)目(編號(hào):2005CB422108)和國(guó)家重大專項(xiàng)(編號(hào):2008ZX05004-004)資助。

2010-09-05;收修改稿日期:2011-01-15