張 婷，傅瓦利，袁 波，王曉陽，藍家程，彭景濤

（西南大學(xué) 地理科學(xué)學(xué)院，重慶 400715）

三峽庫區(qū)小江流域消落帶土壤Zn各形態(tài)有效性及緩變型地球化學(xué)災(zāi)害分析

張 婷，傅瓦利，袁 波，王曉陽，藍家程，彭景濤

（西南大學(xué) 地理科學(xué)學(xué)院，重慶 400715）

通過分析三峽庫區(qū)小江流域消落帶土壤Zn全量、形態(tài)及有效性，并基于緩變型地球化學(xué)災(zāi)害數(shù)學(xué)模型，研究了區(qū)域內(nèi)土壤Zn的緩變型地球化學(xué)災(zāi)害特征。結(jié)果表明：研究區(qū)域內(nèi)全量Zn的平均值為123.88mg/kg，高于國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級標準，但明顯低于二級標準。Zn的酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)、殘渣態(tài)平均值占全量平均值的百分比分別為2.93%、4.42%、8.71%和83.94%，有效態(tài)占4.51%。酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)與有效態(tài)相關(guān)性密切；可還原態(tài)和可氧化態(tài)含量對有效態(tài)含量貢獻較大。在小江流域消落帶的土壤中Zn具有緩變型地球化學(xué)災(zāi)害特征，土壤中Zn有可釋放總量向次生相態(tài)釋放轉(zhuǎn)化的趨勢，其緩變型地球化學(xué)災(zāi)害臨界值為130.67mg/kg，32%的土壤樣品具有爆發(fā)Zn緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的可能性。

小江流域消落帶；土壤；Zn元素；緩變型地球化學(xué)災(zāi)害

隨著工業(yè)化進程的不斷加快，人類活動向自然界排放不斷增加的大量各種化學(xué)物質(zhì)正不斷打破自然環(huán)境中各種物質(zhì)的化學(xué)平衡，這種化學(xué)平衡條件的破壞加劇了巖石和土壤等自然介質(zhì)的分解速率，致使大量天然存在的化學(xué)物質(zhì)由穩(wěn)定態(tài)轉(zhuǎn)入活化態(tài)并釋放到生態(tài)循環(huán)系統(tǒng)之中，對環(huán)境造成了很大的危害［1－4］。三峽庫區(qū)消落帶系統(tǒng)屬于“自然－經(jīng)濟－社會”復(fù)合系統(tǒng)，是處于水陸間的過渡性連接地帶。三峽庫區(qū)消落帶上的土壤重金屬含量、形態(tài)組成、分布等不僅關(guān)系到消落帶科學(xué)合理的開發(fā)和利用，而且在外界環(huán)境的不斷變化下部分重金屬被轉(zhuǎn)化釋放出來后對水庫水質(zhì)也有潛在的重要影響。近年來，國內(nèi)外學(xué)者對緩變地球化學(xué)災(zāi)害的概念、分類、機理以及防治措施開展了研究［5－6］，其內(nèi)涵和外延都有了新的擴展，但是對特定區(qū)域土壤中元素緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的研究仍十分有限。不少學(xué)者已對三峽庫區(qū)消落帶的重金屬進行了分析研究［7－9］，但是有關(guān)庫區(qū)消落帶重金屬元素緩變型地球化學(xué)災(zāi)害研究的報道還比較少見。本文在分析了各形態(tài)有效性的基礎(chǔ)之上，基于緩變型地球化學(xué)災(zāi)害基本模型，對三峽庫區(qū)小江流域消落帶的土壤中Zn的緩變型地球化學(xué)災(zāi)害特征進行嘗試性的探討，確定其數(shù)學(xué)模型，以期為庫區(qū)支流消落帶內(nèi)土壤中Zn潛在危害的預(yù)測評價提供定量依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

小江屬于長江上游北岸的一級支流，發(fā)源于重慶市開縣境內(nèi)的大巴山麓，在重慶市云陽縣新城區(qū)注入長江，全長182.4km，河道平均坡降3.7‰，流域面積5 172.5km2，是三峽庫區(qū)萬州以下水系中流域面積最大的一條支流。小江流域消落帶（高程145～175m范圍內(nèi)）面積為38.68km2，占三峽庫區(qū)消落帶總面積13.2%，是三峽庫區(qū)面積最大的消落帶。小江流域消落帶內(nèi)的主要土壤類型有紫色土、黃壤、潮土。三峽庫區(qū)消落帶的土壤處于一個比較特殊的生態(tài)系統(tǒng)中，即還原－氧化交替的環(huán)境，在每年的5－9月之間山峽水庫放水，水位基本保持在145m左右，消落帶內(nèi)的土壤處于氧化環(huán)境，而9月到次年的5月三峽水庫蓄水，水位保持在175m左右，消落帶內(nèi)的土壤處于還原環(huán)境。

1.2 樣品采集、分析及數(shù)據(jù)處理方法

2009年7月中旬，小江下游水位為145m，上游約155m。根據(jù)研究目的和地形特征，在小江流域消落帶內(nèi)設(shè)置采樣點，采樣點覆蓋了整個流域。采樣位置主要位于小江兩岸145～175m之間的消落帶區(qū)域內(nèi)。采集土樣為表層土，采集深度為0－20cm，共采集26個樣品，剔除異常樣品有效樣品25個；在采樣過程中根據(jù)相對一致性的原則每個采樣點設(shè)置5～7個分樣點，由分樣點樣品均勻混合最后取1kg土作為最后的樣品，并記錄樣品所在區(qū)域的坡度等信息。采集的土樣去除植物根、砂礫，自然風(fēng)干，研磨過100目尼龍篩，混合均勻裝袋備用。

在其他區(qū)域的重金屬的緩變型地球化學(xué)災(zāi)害研究中，基本都采用Tessier方法提取重金屬的形態(tài)，在本文中采用BCR法［10］提取重金屬形態(tài)，在BCR法中提取的重金屬形態(tài)中主要包括酸溶態(tài)（如碳酸鹽結(jié)合態(tài)）、可還原態(tài)（如鐵錳氧化物態(tài)）、可氧化態(tài)（如有機態(tài)）、殘渣態(tài)。殘渣態(tài)是存在于原生礦物晶格中的重金屬，又稱為原生相重金屬，而酸溶態(tài)、可還原態(tài)和可氧化態(tài)重金屬是原生礦物經(jīng)風(fēng)化破壞，重金屬被釋放后，在地表環(huán)境中通過各種物理化學(xué)作用與土壤各相重新結(jié)合而成的，因此這3種形態(tài)的重金屬稱為次生相重金屬。在表生環(huán)境下，土壤中原生相重金屬一般不參與水－土壤系統(tǒng)的再平衡分配，人為污染則主要疊加在土壤次生相中。次生相重金屬含量的高低不僅表征重金屬的潛在污染特性，同時也表明了重金屬生物有效性潛在能力的大小［11］。

Zn全量采用HF－HNO3－HClO4消化［12］。有效態(tài)的提取采用DTPA提取（DTPA－CaCl2－TEA體系，6mol/L HCl調(diào)節(jié)pH 為7.3），稱取5.00g過2mm篩土樣置于150ml離心管中，用移液管取DTPA溶液20ml，在250次/min的水平往復(fù)振蕩器上恒溫25℃振蕩2h，過濾，取上清液，待測。Zn的全量、各形態(tài)、有效態(tài)都用ICP－AES法測定。測定過程中采用國家標準土壤樣品（GBW07046）進行全程質(zhì)量控制，測定的相對標準偏差均小于10%。文中的數(shù)據(jù)分析、作圖采用軟件SPSS 17.0和Excel 2003。

1.3 緩變型地球化學(xué)災(zāi)害模型［5，13］

“緩變型地球化學(xué)災(zāi)害”（delayed geochemical hazard，簡稱DGH）的概念是用于代替“化學(xué)定時炸彈［14－15］”而被提出的，其內(nèi)涵和外延都有了新的延伸，更具科學(xué)性，其定義為：通過長期積累而存在于土壤或沉積物中的包括重金屬和有機污染物在內(nèi)的環(huán)境污染物因環(huán)境的物理化學(xué)條件如溫度、pH值、濕度、有機質(zhì)含量等的改變減小了環(huán)境容量，某種或某些形態(tài)的污染物大量的被重新活化和釋放出來并進一步造成污染物的可釋放總量（total releasable content of the pollutant，TRCP）超過環(huán)境容量，從而造成嚴重的生態(tài)和環(huán)境危害的災(zāi)害。

典型緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的演化過程是具有多重套合結(jié)構(gòu)特性的非線性過程，可以劃分為3個演化階段，每個階段之間各內(nèi)蘊一個具有特定數(shù)學(xué)特征的臨界點。隨著TRCP的增長，TCAS的增長趨勢發(fā)生變化，當(dāng)TRCP的增量為ΔC時，TCAS增長了ΔQ1，隨著污染物濃度的累積，同樣ΔC的增長幅度，TCAS增長了 ΔQ2，ΔQ2＞ΔQ1，即 TCAS與 TRCP的關(guān)系是非線性的，可以用多項式表示為：

式中：Q——活動性污染物的總濃度；x——污染物的可釋放總量；a0，a1，a2，a3，…，an——常數(shù)。

在一個演化周期內(nèi)，該多項式的最高次數(shù)一般為3次。式中一階、二階導(dǎo)數(shù)為零處分別代表緩變型地球化學(xué)災(zāi)害爆發(fā)的臨界點、爆發(fā)點。具有特定數(shù)學(xué)特征的臨界點（圖1）包括：

（1）爆發(fā)臨界點。當(dāng)Q′＝Q″＝0時，曲線左側(cè)向下凹，右側(cè)向上凹。

（2）爆發(fā)點。當(dāng)Q′＝ max，Q″＝0時，曲線向上凹。

（3）積累臨界點。當(dāng)Q″＝min時，曲線左側(cè)向上凹，右側(cè)向下凹。

圖1 污染物緩變型地球化學(xué)災(zāi)害數(shù)學(xué)模型

2 結(jié)果與分析

2.1 消落帶土壤中Zn全量、形態(tài)及有效態(tài)的描述統(tǒng)計分析

由表1可知，小江流域消落帶Zn全量平均值為123.88mg/kg，高于國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級標準［16］（100mg/kg），但明顯低于二級標準（200mg/kg：為保障農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，維護人體健康的土壤限制值）。Zn的酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)、殘渣態(tài)平均值占全量平均值的百分比分別為：2.93%、4.42%、8.71%和83.94%，次生相態(tài)的含量平均值占全量平均值的16.06%，次生相態(tài)的含量為酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)含量的和。從Zn的有效態(tài)來看，其有效態(tài)的平均值為5.59mg/kg，占總量平均值的4.51%。從變異系數(shù)來看，全量與殘渣態(tài)的變異系數(shù)最小，其余各形態(tài)的變異系數(shù)都比較大；這說明其他形態(tài)在樣品之間差異較大，而全量與殘渣態(tài)差異較小。

表1 消落帶土壤重金屬Zn全量及其化學(xué)形態(tài)含量的描述統(tǒng)計分析

2.2 消落帶土壤中Zn各形態(tài)的有效性定量分析

用SPSS軟件對各形態(tài)之間的相關(guān)分析結(jié)果見表2。從表2可以看出有效態(tài)Zn和其他形態(tài)（除酸溶態(tài)）與全量都呈極顯著關(guān)系，這說明有效態(tài)及其他形態(tài)的含量是受全量控制的。另外酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)與有效態(tài)呈極顯著相關(guān)，與三者之和即次生相態(tài)的相關(guān)性優(yōu)于全量，而與殘渣態(tài)相關(guān)性不明顯，這說明研究區(qū)土壤中Zn的有效態(tài)含量與次生相態(tài)的含量更為密切。

表2 消落帶土壤中Zn元素各形態(tài)之間的相關(guān)性

為研究消落帶土壤中Zn各形態(tài)對有效態(tài)貢獻的大小，用SPSS軟件對其進行逐步回歸分析。設(shè)定P＜0.05一定進入方程，P＞0.1一定不進入方程，P處于二者之間則視方程顯著性檢驗以決定其是否進入方程。偏相關(guān)系數(shù)表示在排除了其他變量的影響后，自變量（x）與因變量（y）之間的相關(guān)程度，可用作選取自變量的指標，即通過比較偏相關(guān)系數(shù)的大小，判別哪些變量對因變量具有較大的影響力［16］。在回歸分析中用y表示土壤Zn有效態(tài)含量（mg/kg），x1表示酸溶態(tài)含量（mg/kg），x2表示Zn可還原態(tài)含量（mg/kg），x3表示可氧化態(tài)含量（mg/kg），x4表示Zn殘渣態(tài)含量（mg/kg）。通過逐步回歸分析得到回歸方程為：y＝2.931＋0.518x2＋0.416x3。通過SPSS逐步回歸分析發(fā)現(xiàn)可還原態(tài)（x2）和可氧化態(tài)（x3）滿足進入方程的條件，其中復(fù)相關(guān)系數(shù)R＝0.760，決定系數(shù)R2＝0.577，經(jīng)調(diào)整的R2即 AdjustedR2＝0.539。F＝15.027，方差分析結(jié)果表明，其顯著性概率值小于0.001，拒絕總體回歸系數(shù)均為0的假設(shè)。偏相關(guān)系數(shù)為x2（0.603）＞x3（0.519），表明二者與有效態(tài)Zn含量關(guān)系密切，均呈正相關(guān)，并達極顯著水平，又以可還原態(tài)Zn與有效態(tài)Zn含量更為密切，說明在消落帶這個獨特的環(huán)境里，可還原態(tài)Zn的有效性更強一些?？蛇€原態(tài)與可氧化態(tài)Zn與有效態(tài)Zn的關(guān)系如圖2所示。

圖2 有效態(tài)Zn與可還原態(tài)、可氧化態(tài)Zn的關(guān)系

2.3 緩變型地球化學(xué)災(zāi)害分析

2.3.1 消落帶土壤中Zn的緩變型地球化學(xué)災(zāi)害模型分析 在土壤重金屬形態(tài)分析中，次生相態(tài)重金屬的含量及其占全量的百分比大小不僅可以表征土壤重金屬的形態(tài)轉(zhuǎn)化趨勢，同時也反映了水－土壤系統(tǒng)交換反應(yīng)過程中重金屬活化釋放出來的難易程度及其二次污染的可能性［18］。通過實測數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)內(nèi)的Zn的次生相態(tài)的含量（ZnA＋Red＋O）和全量（TRCPZn＝ZnA＋Red＋O＋Res）（A：酸溶態(tài)，Red：可還原態(tài)，O：可氧化態(tài)，Res：殘渣態(tài)）之間符合緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的演化規(guī)律（圖3），即隨著Zn全量的增長，Zn的次生相態(tài)含量呈現(xiàn)出先緩慢增長、繼而達到濃度基本保持不變的平穩(wěn)狀態(tài)（經(jīng)過爆發(fā)臨界點）、隨后快速增長的特征。研究區(qū)域內(nèi)土壤Zn元素的全量與次生相態(tài)含量的擬合方程為：

式中：Y——Zn的次生相態(tài)含量；X——Zn全量。

求擬合方程（2）的二階導(dǎo)數(shù)Y″，并使得Y″＝0，可得Zn全量X＝130.67mg/kg。在X＝130.67mg/kg時，曲線左側(cè)向下凹，右側(cè)向上凹，說明土壤中Zn全量釋放向次生相態(tài)轉(zhuǎn)化的速度加快，該點為緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的爆發(fā)臨界點。當(dāng)Zn全量的濃度在爆發(fā)臨界濃度130.67mg/kg之下時，即90～130.67 mg/kg之間時方程的斜率接近零，也就是說，Zn全量濃度的增加不會導(dǎo)致“次生相態(tài)”Zn含量顯著增加。當(dāng)Zn全量濃度在160～180mg/kg時，曲線向上凹，此時方程的Y′＝max，也就是達到了緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的爆發(fā)點，此時環(huán)境地球化學(xué)災(zāi)害爆發(fā)達到最劇烈的階段。根據(jù)樣品數(shù)據(jù)的統(tǒng)計結(jié)果顯示，在小江流域消落帶內(nèi)有32%的土壤樣品的Zn全量濃度超過緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的臨界點（130.67mg/kg），具有爆發(fā)緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的可能性。從前面分析可知，次生相態(tài)是有效態(tài)的主要來源，所以隨著Zn全量增加，次生相態(tài)增加，Zn的有效性也增大，其潛在危害也會增大。

圖3 土壤中Zn全量與次生相態(tài)含量的關(guān)系

2.3.2 出現(xiàn)緩變型地球化學(xué)災(zāi)害原因分析 由小江流域消落帶土壤中Zn元素的緩變型地球化學(xué)災(zāi)害特征可見，在研究區(qū)內(nèi)土壤Zn有由全量向次生相態(tài)的釋放轉(zhuǎn)化的趨勢，約有32%的土壤樣品具有爆發(fā)Zn緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的可能性，這可能與研究區(qū)域內(nèi)的自然地形、土壤類型和農(nóng)業(yè)利用等影響因素有關(guān)。在此次采樣中，有9個樣品是位于坡度為30°～45°之間的區(qū)域內(nèi)，12個樣品位于坡度為15°～18°之間的區(qū)域內(nèi)，其余4個樣品的采樣區(qū)域的坡度也大于12°，其整個研究區(qū)域的坡度是比較大的，在長期的地表徑流過程中，其坡上部土壤中的部分Zn會隨地表徑流向下遷移，導(dǎo)致消落帶土壤中Zn濃度逐漸增大；在小江流域消落帶內(nèi)的土壤類型主要是潮土、紫色土和黃壤，而紫色土、黃壤中Zn的背景值分別為80mg/kg、70mg/kg，顯著高于全國其它土類［19］。另外Zn全量濃度升高也與農(nóng)業(yè)利用有關(guān)［20］，如前所述農(nóng)業(yè)利用過程中施用的鋅肥和含鋅農(nóng)藥（如代森鋅、福美鋅）可以明顯增加土壤中Zn的濃度，消落帶完全形成之前曾是農(nóng)業(yè)用地。

3 結(jié)論

在研究區(qū)域內(nèi)Zn全量的平均值為123.88mg/kg，高于國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級標準（100mg/kg），但明顯低于二級標準（200mg/kg）。Zn的酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)、殘渣態(tài)平均值占全量平均值的百分比分別為2.93%、4.42%、8.71%和83.94%。有效態(tài)的平均值為5.59mg/kg，占總量平均值的4.51%。

通過相關(guān)分析發(fā)現(xiàn)，酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)與有效態(tài)相關(guān)性密切。次生相態(tài)與有效態(tài)的相關(guān)性優(yōu)于全量。通過逐步回歸分析，可還原態(tài)和可氧化態(tài)含量對有效態(tài)含量貢獻較大。并且分析發(fā)現(xiàn)消落帶這個獨特的生態(tài)環(huán)境里，可還原態(tài)Zn的有效性更強一些。

小江流域消落帶中的土壤中Zn具有緩變型地球化學(xué)災(zāi)害特征，其數(shù)學(xué)模型方程為：Y＝0.0001X3－0.0392X2＋4.0956X－124.83。由Zn的緩變型地球化學(xué)災(zāi)害特征可見，在小江流域消落帶的土壤中Zn元素有可釋放總量向次生相態(tài)釋放轉(zhuǎn)化的趨勢，其緩變型地球化學(xué)災(zāi)害臨界值為130.67mg/kg，其中32%的土壤樣點具有爆發(fā)Zn緩變型地球化學(xué)災(zāi)害的可能性，這可能與研究區(qū)域內(nèi)的自然地形、土壤類型和農(nóng)業(yè)利用等影響因素有關(guān)。

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Effectiveness and Delayed Geochemical Hazard Analysis of Various Forms of Soil Zn Element in Water－level－fluctuating Zones in Xiaojiang Watershed of Three Gorges Reservoir Area

ZHANG Ting，F(xiàn)U Wa－li，YUAN Bo，WANG Xiao－yang，LAN Jia－cheng，PENG Jing－tao
（School of Geographical Sciences，Southwest University，Chongqing400715，China）

The total content and speciation，effectiveness of Zn element in the water－level－fluctuating zones in Xiaojiang Watershed of Three Gorges Reservoir Area had been analyzed.And a study on the delayed geochemical hazard character of Zn element in regional area soil had been carried out based on the delayed geochemical hazard mathematic model.The results shows：the average amount of total content of Zn element in the study area is 123.88mg/kg，which is higher than primary state soil environment quality standards，and which is lower than the second state soil environment quality standards.The percentage of acid soluble state，recoverable state，oxidation state，and residual state in total amount is 2.93%，4.42%，8.71%and 83.94%，available form accounted for 4.51%.Through correlation analysis，acid－soluble state，reducible state and oxidable state were closely associated with the effective state.Reducible and oxidable contents contributed greatly to the available contents.Through analyzing measured data，it was found out that Zn element has delayed geochemical hazard character in soil in water－level－fluctuating zones in Xiaojiang watershed.Zn element form transform trends can be described as release of total content to release and transform of secondary morphology.The threshold of delayed geochemical hazard is 130.67mg/kg.About 32%of soils have the possibility to outbreak as delayed geochemical hazard.

water－level－fluctuating zones in Xiaojiang watershed；soil；Zn element；delayed geochemical hazard

S153.6＋1；X53

A

1005－3409（2011）06－0079－05

2011－05－31

2011－07－01

重慶市移民局課題（200909）

張婷（1988－），女，山西人，在讀碩士研究生，主要從事土壤環(huán)境與土地利用研究。E－mail：543984748＠qq.com

傅瓦利（1954－），女，山西籍重慶人，博士，教授，碩士生導(dǎo)師，主要從事土壤地理和土地利用研究。E－mail：fuwali＠swu.edu.cn