馬雙忱,姚娟娟,金鑫

(華北電力大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,河北保定 071003)

微波誘導(dǎo)催化技術(shù)在環(huán)境治理中的應(yīng)用研究

馬雙忱,姚娟娟,金鑫

(華北電力大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,河北保定 071003)

微波誘導(dǎo)催化技術(shù)以其快速、高效和無(wú)二次污染等特點(diǎn),日益受到環(huán)保研究者的重視。目前,微波誘導(dǎo)催化技術(shù)已在大氣污染控制、水污染控制及固體廢棄物處理與處置等環(huán)境治理領(lǐng)域取得了顯著效果。闡述了微波誘導(dǎo)催化技術(shù)的基本原理、催化反應(yīng)的催化劑和載體及催化反應(yīng)的機(jī)制,歸納了微波誘導(dǎo)催化技術(shù)在環(huán)境治理中的應(yīng)用現(xiàn)況及實(shí)例,分析了微波誘導(dǎo)催化技術(shù)在實(shí)際應(yīng)用中存在的問(wèn)題,并提出相應(yīng)的解決措施,最后對(duì)微波誘導(dǎo)催化技術(shù)在環(huán)境治理領(lǐng)域中的進(jìn)一步應(yīng)用進(jìn)行了展望。

微波;誘導(dǎo)催化;環(huán)境治理;應(yīng)用;研究

0 引言

微波是一種頻率在 300MHz～300G Hz之間的電磁波,介于紅外與無(wú)線電波之間,常用的加熱頻率是2450MHz。微波技術(shù)起源于 20世紀(jì) 30年代,最初應(yīng)用于通訊領(lǐng)域。1967年,N.H.W illians[1]報(bào)道了利用微波加快化學(xué)反應(yīng)的試驗(yàn)結(jié)果,將微波技術(shù)引入化學(xué),并逐漸形成了微波化學(xué)新領(lǐng)域。微波技術(shù)在 20世紀(jì) 80年代得到了迅猛的發(fā)展,將微波技術(shù)用于治理環(huán)境污染是近年來(lái)新興起的一項(xiàng)研究領(lǐng)域,因其快速、高效和無(wú)二次污染等特點(diǎn)而倍受環(huán)境研究者的青睞[2-4]。

許多有機(jī)化合物都不直接明顯地吸收微波,但可利用某種強(qiáng)烈吸收微波的“敏化劑”把微波能傳給這些物質(zhì)而誘發(fā)化學(xué)反應(yīng),這一概念已被用作誘發(fā)和控制催化反應(yīng)的依據(jù)。如果選用這種“敏化劑”作催化劑或催化劑的載體,就可在微波輻照下實(shí)現(xiàn)某些催化反應(yīng),這就是所謂的微波誘導(dǎo)催化區(qū)別于通常所說(shuō)的由于微波熱效應(yīng)而使反應(yīng)加速的情況,微波熱效應(yīng)沒(méi)有催化劑參與,而誘導(dǎo)催化則是微波通過(guò)催化劑或其載體發(fā)揮其誘導(dǎo)作用,即消耗掉的微波能用于誘導(dǎo)催化反應(yīng),所以稱其為微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)。研究結(jié)果已證實(shí)微波輻照能促進(jìn)很多化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生。目前,微波誘導(dǎo)催化技術(shù)已在大氣污染控制、水污染控制及固體廢棄物處理與處置等環(huán)境治理領(lǐng)域取得了顯著效果[5-8]。

1 微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)機(jī)制

1.1 微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)的基本原理

微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)的基本原理可簡(jiǎn)述如下:將高強(qiáng)度短脈沖微波輻照聚集到含有某種“敏化劑”(如鐵磁金屬)的固體催化劑表面上,由于固體表面點(diǎn)位(一般為金屬)與微波能的強(qiáng)烈相互作用,微波能將被轉(zhuǎn)化為熱能,從而使某些表面點(diǎn)位選擇性地被迅速加熱到很高溫度。盡管反應(yīng)器中的任何有機(jī)試劑都不會(huì)被微波直接加熱,但當(dāng)它們與受激發(fā)的表面點(diǎn)位接觸時(shí)卻可發(fā)生反應(yīng)[1]。

1.2 微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)的催化劑和載體

微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)常用的催化劑有活性炭、金屬催化劑等。由于活性炭表面存在某些過(guò)渡金屬及其化合物等磁性物質(zhì),活性炭對(duì)微波有很強(qiáng)的吸收能力。金屬催化劑能與微波發(fā)生強(qiáng)烈相互作用的主要是那些鐵磁性金屬,如鎳、鈷和鐵等。對(duì)于金屬氧化物則視組分和結(jié)構(gòu)不同而有很大差別。S區(qū)的金屬氧化物在微波場(chǎng)中不會(huì)引起能量損耗,即對(duì)微波是透明的,一般不宜作微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)的催化劑。過(guò)渡金屬氧化物和 P區(qū)元素的氧化物,由于存在變價(jià)現(xiàn)象,在微波場(chǎng)中這類物質(zhì)顯然會(huì)引起能量損耗,而造成溫度升高。根據(jù)部分過(guò)渡金屬和 P區(qū)金屬的氧化物在微波場(chǎng)中的升溫行為及其與微波之間的相互作用情況不同,可把金屬氧化物分成 3類:一是微波高損耗物質(zhì),為一些含有變價(jià)元素的金屬氧化物,如:Ni2O3、MnO2、CoO4等;二是微波升溫曲線有 1個(gè)拐點(diǎn)的物質(zhì),這類物質(zhì)微波場(chǎng)中輻照一段時(shí)間后才開(kāi)始急劇升溫,包括 Fe2O3、CdO、V2O5等;三是微波低損耗物質(zhì),它們?cè)谖⒉▓?chǎng)中升溫很慢或基本不升溫,如 Al2O3、TiO2、ZnO、PbO、La2O3、Y2O3、Zr O2、Nb2O5。

很顯然,最適宜作微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)的催化劑是第 1類金屬氧化物或某些復(fù)合氧化物,即微波高損耗物質(zhì);而載體則宜選用屬于微波低損耗物質(zhì)的金屬氧化物。因此在實(shí)際中微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)所用的催化劑,還需要通過(guò)大量試驗(yàn)來(lái)加以篩選,既考慮其催化活性,又考慮其介電特性[9]。

1.3 微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)的機(jī)制

微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)機(jī)制主要是微波首先作用于催化劑或其載體使其迅速升溫而產(chǎn)生活性熱點(diǎn)位,當(dāng)反應(yīng)物與其接觸時(shí)就可被誘導(dǎo)發(fā)生催化反應(yīng)。

呂敏春等[10]認(rèn)為微波作為電磁波,既有熱效應(yīng),也存在一種不是由溫度引起的非熱效應(yīng)。微波加熱是一個(gè)內(nèi)部加熱過(guò)程,直接作用于介質(zhì)分子,通過(guò)極性分子運(yùn)動(dòng)摩擦獲得能量,以熱的形式表現(xiàn)出來(lái),介質(zhì)的溫度也隨之升高,從而可以高溫氧化降解有機(jī)污染物。微波加熱的非熱效應(yīng),會(huì)使分子激烈振蕩,使化學(xué)鍵斷裂,從而使有機(jī)污染物得到降解。

G.Bond等[11]在研究微波催化甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯和乙烷的反應(yīng)時(shí)發(fā)現(xiàn),由于催化劑的不均勻性和受到微波輻照下催化劑床層中各處的電場(chǎng)強(qiáng)度不完全相同,因此,電場(chǎng)最強(qiáng)處將會(huì)形成熱點(diǎn)。而由于電場(chǎng)最強(qiáng)處在微波輻照過(guò)程中會(huì)發(fā)生變化,所以熱點(diǎn)位置并不固定,而是在催化劑床層中隨機(jī)地發(fā)生。甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)就在這些熱點(diǎn)位置上發(fā)生。

陳傳林等[12]在研究微波場(chǎng)中作用下,甲烷在具有δ-Bi2O3結(jié)構(gòu)的固態(tài)氧離子導(dǎo)體上氧化偶聯(lián)反應(yīng)的情況時(shí),發(fā)現(xiàn)甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)與催化劑的陽(yáng)離子電導(dǎo)密切相關(guān),微波場(chǎng)可對(duì)固體中可動(dòng)荷電粒子的輸運(yùn)行為產(chǎn)生影響。研究認(rèn)為,在微波場(chǎng)中固體表面出現(xiàn)的“微波熱點(diǎn)”是固體弱鍵表面及缺陷位與微波產(chǎn)生局域共振耦合傳能的結(jié)果,這種耦合傳能導(dǎo)致了催化劑表面能量不均,能量分布高的點(diǎn)就是“微波熱點(diǎn)”,催化反應(yīng)就在這些部位發(fā)生。

還有一種觀點(diǎn)認(rèn)為[13],微波可以引起化合物中電偶極子的迅速轉(zhuǎn)動(dòng) (即電偶極子隨微波場(chǎng)的變化而取向),這個(gè)過(guò)程可視為分子攪拌,這種分子攪拌作用促使介質(zhì)將吸收的微波輻照能量傳遞給催化劑晶格,從而導(dǎo)致催化反應(yīng)速率的增加。

2 微波誘導(dǎo)催化技術(shù)在環(huán)境治理中的應(yīng)用

2.1 水污染治理方面的應(yīng)用

2.1.1 微波誘導(dǎo) -催化劑處理廢水

在應(yīng)用微波誘導(dǎo)處理廢水中,目前活性炭和金屬氧化物作為催化劑使用較多。張國(guó)宇[14]以顆粒活性炭為催化劑,建立了微波誘導(dǎo)氧化工藝對(duì)雅格素紅BF-3B150%染料廢水進(jìn)行處理。對(duì)微波誘導(dǎo)氧化、活性炭吸附和單純微波輻射 3種不同工藝進(jìn)行的對(duì)比試驗(yàn)表明,微波誘導(dǎo)氧化工藝具有明顯優(yōu)勢(shì),且不會(huì)對(duì)環(huán)境造成二次污染。Zhaohong Zhang等[15]在活性炭存在下用微波輻射處理剛果紅溶液,發(fā)現(xiàn)剛果紅被快速降解,微波輻射 2.5min,活性炭投加量 2.0 g/L,去除率達(dá) 97.88%。

X.T.Liu等[16]研究發(fā)現(xiàn),在活性炭存在下用微波輻射分解五氯苯酚(PCP)的同時(shí)可以對(duì)活性炭起到再生作用,經(jīng)高效液相色譜法測(cè)定,在 850W微波功率下輻射 10min,吸附于活性炭上的大部分 PCP被分解成CO、H2O和 HCl,只有不到 2%的 PCP轉(zhuǎn)化成冷凝物的中間產(chǎn)物;通過(guò)BET比表面積、碘值、PCP吸附等溫線的比較,發(fā)現(xiàn)活性炭經(jīng)數(shù)次吸附再生循環(huán)后,仍保持理想的吸附性能。

2.1.2 微波與其他處理工藝共同作用處理廢水

還有一些研究者將活性炭與其他高級(jí)氧化法聯(lián)合使用,常見(jiàn)的是與 Fenton試劑一起使用。蔣清民等[17]在活性炭與 Fenton試劑存在下,用微波輻射處理鄰苯二酚廢水,通過(guò)單因素試驗(yàn)和正交試驗(yàn)對(duì)影響因素進(jìn)行了考察,得出在 100mL水樣中,活性炭質(zhì)量為 1.0 g,雙氧水 (30%)為 1.0mL,廢水 pH值為 3,微波加熱時(shí)間為 15min,輻射功率為 490W的條件下,去除率為 81.0%。一般來(lái)說(shuō),活性炭用量越多,比表面積就越大,吸附性能越好。Ai Zhihui等[18]全面地進(jìn)行了微波與幾種高級(jí)氧化技術(shù)聯(lián)合處理廢水的試驗(yàn)研究,并且對(duì)有微波輻射和無(wú)微波輻射的情況下高級(jí)氧化技術(shù)對(duì)廢水的處理效果進(jìn)行了對(duì)比,發(fā)現(xiàn)微波輻射幾乎可使高級(jí)氧化技術(shù)的處理效率提高一倍。

2.2 固體廢物處理與處置

固體廢棄物處理與處置過(guò)程中,微波誘導(dǎo)催化技術(shù)可用于土壤凈化、礦渣解毒和固體廢棄物微波輻照資源化利用等方面。常壓下利用微波輻射含有有機(jī)污染物的土壤,可降解有機(jī)物污染物,消除污染。A.Rudolph等[19]人研究了土壤中有機(jī)污染物的微波降解。研究發(fā)現(xiàn),在一些催化劑 (如 Cu2O、Zn、A1、NaOH等)存在下,微波輻射含污染物的土壤,大部分污染物可被降解掉,被氧化分解為二氧化碳、水及無(wú)機(jī)鹽類。微波對(duì)污染土壤的修復(fù)方面的應(yīng)用研究亦有很多報(bào)道[20-21]。

梁波等[22]將微波技術(shù)應(yīng)用到工業(yè)廢料鉻渣的解毒研究中,經(jīng)測(cè)定,鉻渣中六價(jià)鉻的轉(zhuǎn)化率高達(dá)99%以上,實(shí)現(xiàn)了鉻廢渣的無(wú)害化。微波技術(shù)在廢舊輪胎回收利用方面的應(yīng)用也已經(jīng)有許多研究[23-25]。目前利用微波處理廢舊輪胎的工廠已有不少,利用該法能夠回收 36%的碳,33%的產(chǎn)品為高性能的活性炭和其他碳化產(chǎn)品,殘余的氫氣、甲烷混合氣可用于系統(tǒng)的熱源。此法采用密封處理,避免副產(chǎn)物二惡英等造成的二次污染。

微波誘導(dǎo)催化技術(shù)還可將鋸末、棉桿、煙桿、烤膠等固體廢料等按一定工藝轉(zhuǎn)化為活性炭[26-27]。寧平等人[28]研究開(kāi)發(fā)了微波—氯化鋅快速制取鋸末活性炭技術(shù),該法制取的鋸末活性炭對(duì)鉻的吸附容量是市售一級(jí)活性炭的 1.72倍,極限吸附量達(dá)到21.5mg/g。微波—氯化鋅法制取活性炭具有污染小、節(jié)能、生產(chǎn)時(shí)間省、操作易控制等優(yōu)點(diǎn)。

2.3 大氣污染治理方面的應(yīng)用

微波誘導(dǎo)催化技術(shù)應(yīng)用于氣體污染物的治理,主要是應(yīng)用于 SO2和NOx的有效脫除。

張達(dá)欣[29]、馬雙忱[30-31]等人采用活性炭加微波誘導(dǎo)催化技術(shù)進(jìn)行脫除煙氣中硫氮氧化物研究。當(dāng)含有 SO2、NO的混合氣體通過(guò)活性炭床層時(shí), SO2、NO被吸附于活性炭的內(nèi)部孔隙之中,在微波誘導(dǎo)催化作用之下,SO2被還原為單質(zhì)硫,NO被還原為氮?dú)?從而達(dá)到同時(shí)脫硫、脫硝的目的。其研究表明,活性炭對(duì)汞亦有一定的脫除作用。本人在實(shí)驗(yàn)室建立的微波脫硫脫硝試驗(yàn)臺(tái)上進(jìn)行的試驗(yàn)表明,在 470℃條件下,采用微波誘導(dǎo)催化還原法 SO2和NO脫除效率可達(dá)96%。美國(guó)Cha公司和懷俄明州立大學(xué)[32]對(duì)燃煤煙氣中的 SO2、NOx的微波降解進(jìn)行了研究,利用易吸收微波射頻能的活性炭為還原劑制成炭床,常溫下將 SO2和NOx通過(guò)炭床吸附到飽和后,再進(jìn)行微波加熱,檢測(cè)發(fā)現(xiàn)吸附的 SO2和NOx分別被炭還原為單質(zhì)硫和氮?dú)?而炭轉(zhuǎn)化為CO2,NOx去除率達(dá)到 98%。

利用催化劑 Fe/NaZS M-5直接分解NO的研究證實(shí)[33]:將微波加熱與傳統(tǒng)的加熱方式進(jìn)行對(duì)比,可知微波輻照是一種環(huán)境友好的 NO催化轉(zhuǎn)化技術(shù)。NO主要分解為N2,最大分解率可達(dá)70%;同時(shí)催化劑 Fe/NaZS M-5在微波場(chǎng)中對(duì)于 O2表現(xiàn)出良好的耐受性和穩(wěn)定的壽命。

3 存在問(wèn)題及建議

微波誘導(dǎo)催化氧化技術(shù)在環(huán)境保護(hù)中還存在的一些問(wèn)題:首先,有關(guān)微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)機(jī)制的研究不夠深入,很多研究結(jié)論仍存在爭(zhēng)議。其次,為了明確微波誘導(dǎo)催化技術(shù)的作用機(jī)制,對(duì)于電磁場(chǎng)理論及電磁波、介電質(zhì)物理、凝聚態(tài)物理、等離子體物理、物質(zhì)結(jié)構(gòu)和各種化學(xué)原理的研究,是今后微波作用機(jī)制研究的重點(diǎn)。再次,目前環(huán)境治理領(lǐng)域的微波誘導(dǎo)催化技術(shù)的研究還局限于實(shí)驗(yàn)室及小規(guī)模的現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn),離大規(guī)模的現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)及實(shí)際應(yīng)用還有一定差距,因而根據(jù)待處理產(chǎn)品對(duì)微波的相應(yīng)特性、待處理產(chǎn)品的自身特性和試驗(yàn)?zāi)康幕蛞?設(shè)計(jì)出適合的微波反應(yīng)器是重要環(huán)節(jié)。然而鑒于微波輻照的生物學(xué)效應(yīng),即微波將會(huì)對(duì)人體造成損傷,所以積極采取職業(yè)輻射保護(hù)和公眾輻射保護(hù)措施是減少微波泄露、避免微波輻照生物負(fù)效應(yīng)的關(guān)鍵。

4 結(jié)語(yǔ)

微波誘導(dǎo)催化技術(shù)在大氣污染控制、水污染控制及固體廢棄物處理與處置等污染治理領(lǐng)域表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。但是必須認(rèn)識(shí)到有關(guān)微波誘導(dǎo)催化反應(yīng)機(jī)制的研究還不夠深入,很多研究結(jié)論仍存在爭(zhēng)議。相信隨著科學(xué)的發(fā)展及研究的深入,更多的微波科研成果將被應(yīng)用到環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域,人們將能控制和消除廢物對(duì)人類和環(huán)境造成的污染和危害,讓微波化學(xué)成為真正的“綠色化學(xué)”。

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Application ofmicrowave induced catalytic technology used in field of environmental pollution treatment

M icrowave induced catalytic technology has many characteristics,such as efficient,rapid and non-polluting,which is increasingly paid more attentions by environmental researchers.At the present,the m icrowave induced catalytic technology has achieved rem arkable effects in the fields of air and water pollution control,and treatment and disposalof solid waste.The basic princ ip le ofm icrowave induced catalytic technology,catalytic reaction and the m echanism of the catalyst and support are stated,the status of the application and examples of m icrowave induced catalytic technology used in the field of environm ental treatment also is concluded.Problem s presenting in the p ractical app lication of the m icrowave induced catalytic technology are also discussed.The m easures to solve these p roblem s are also proposed.Prospects of the further applicat ion of this technology in the field of environmental treatment are given out.

m icrowave;induced catalysis;environm ental treatm ent;application;research

X703

B

1674-8069(2011)03-009-04

2010-10-09;

2011-04-21

馬雙忱(1968-),男,遼寧大連人,博士,副教授,主要從事火電廠大氣污染物減排技術(shù)研究。E-mail:msc1225@163.com